【摘要】：云霧是包括氣相、液相和固相的非均相復(fù)雜體系,研究云霧過程及云霧樣品中的污染物濃度,有利于揭示大氣中污染組分的生成、遷移、轉(zhuǎn)化。泰山是華北平原的最高點(diǎn),其污染程度能代表華北地區(qū)的本底值。本論文的主要研究對象是2014年7月至10月間,和2015年6月至8月間,兩年內(nèi)共觀測到的46次云霧事件和采集到的78個(gè)云霧水樣品。本文總結(jié)了云霧水的化學(xué)組分、顆粒物與云霧化學(xué)組分之間的關(guān)系,以及云霧事件的微物理特征。泰山云霧樣品使用美國科羅拉多州立大學(xué)(Colorado State University)研制的 CASCC2(Caltech Active Strand Cloud water Collector Version 2)型云霧采樣器進(jìn)行采集,原位測量pH和電導(dǎo)后,實(shí)驗(yàn)室分析其中的水溶性離子、多環(huán)芳烴和重金屬。云霧事件使用霧滴譜儀(Fog Monitor,Model FM-100,Droplet Measurement Technologies)進(jìn)行觀測,得到的微物理特征(包括云霧液滴的數(shù)濃度、含水率、有效粒徑和中值粒徑)結(jié)合云霧樣品的化學(xué)組分,和云霧事件發(fā)生時(shí)的氣象數(shù)據(jù)、PM2.5濃度,探究云霧液滴的形成和發(fā)展特征以及大氣中氣溶膠相-液相之間化學(xué)組分的轉(zhuǎn)化。通過對云霧樣品的研究發(fā)現(xiàn),云霧水2014年和2015年的pH體積平均值分別為5.87和5.62,遠(yuǎn)高于2007-2008年同觀測點(diǎn)觀測到的云霧水pH值3.86[1]。泰山地區(qū)云霧水的電導(dǎo)率高于世界其他高山地區(qū)云霧水的電導(dǎo)率,這表明泰山云霧水中的污染物濃度較高。云霧水中的主要離子為NH4+、SO42-、Ca2+和NO3-。其中,NH4+和Ca2+是中和云霧水酸性最為重要的陽離子,云霧事件發(fā)生期間,這兩種陽離子濃度的升高,導(dǎo)致了 2014年和2015云霧水pH值的升高。(NH4)2SO4和NH4N03是大氣中的主要吸濕性成分,云霧事件的發(fā)生往往伴隨著NH4+、SO42-、NO3-濃度的升高。PM2.5可能是云霧水中可溶性離子和致酸組分的主要來源,PM2.5含有的可溶性離子通過溶解、擴(kuò)散、稀釋和液相反應(yīng)等過程進(jìn)入云霧液滴中,其濃度越高,云霧水中測量到的可溶性離子總濃度越高,pH值越小。后向氣流軌跡分析顯示,氣團(tuán)來源對2014年和2015年云霧水中污染物濃度有一定的影響,導(dǎo)致兩年的化學(xué)組分存在一定的差異。通過研究云霧的微物理參數(shù)發(fā)現(xiàn),不同云霧事件之間的云霧液滴含水率和數(shù)濃度相差較大,但觀測到的云霧液滴直徑均小于26.0 μm,大部分分布在6.0-9.0μm之間,云霧液滴的數(shù)濃度峰值在7.0μm附近。觀測發(fā)現(xiàn),大氣相對濕度的升高和PM2.5濃度的降低,會(huì)促進(jìn)云霧液滴數(shù)濃度的降低,并且有利于大粒徑云霧液滴的形成,此時(shí)云霧含水率增加。因此,在估計(jì)云霧水中污染物的濃度時(shí),應(yīng)同時(shí)考慮液滴對污染物的稀釋作用。最后,我們總結(jié)了云霧液滴的形成機(jī)理圖。結(jié)果顯示,PM2.5濃度越高,大氣中的云凝結(jié)核濃度增加,對大氣水分的競爭增加,更易形成小粒徑云霧液滴,且云霧水中可溶性離子濃度升高,反之亦然。
[Abstract]:Cloud fog is a heterogeneous complex system including gas phase, liquid phase and solid phase. The study of cloud and fog process and the concentration of pollutants in cloud samples is helpful to reveal the formation, migration and transformation of pollution components in the atmosphere. Mount Tai is the highest point in North China Plain, and its pollution degree can represent the background value of North China. The main research objects of this paper are 46 cloud and fog events and 78 cloud water samples collected from July to October 2014 and June to August 2015. In this paper, the chemical components of cloud and fog water, the relationship between particles and cloud chemical components, and the microphysical characteristics of cloud and fog events are summarized. Mount Tai cloud samples were collected by CASCC2 (Caltech Active Strand Cloud water Collector Version 2) cloud sampler developed by Colorado State University (Colorado State University). After in situ measurement of pH and conductivity, the water soluble ions were analyzed in the laboratory. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and heavy metals. The cloud event was observed by fog drop spectrometer (Fog Monitor,Model FM-100,Droplet Measurement Technologies). The microphysical characteristics (including the number concentration of cloud droplets, water content, effective particle size and median particle size) were combined with the chemical components of cloud and fog samples. The formation and development characteristics of cloud droplets and the transformation of chemical components between aerosol phase and liquid phase in the atmosphere were investigated with meteorological data and PM2.5 concentration at the time of cloud and fog events. Through the study of cloud and fog samples, it is found that the average pH volume of cloud and fog water in 2014 and 2015 is 5.87 and 5.62, respectively, which is much higher than the pH value of cloud and fog water observed at the same observation point from 2007 to 2008. The conductivity of cloud water in Mount Tai is higher than that in other alpine areas of the world, which indicates that the concentration of pollutants in cloud and fog water in Mount Tai is higher. The main ions in cloud water are NH4, SO42-,Ca2 and NO3-.. Among them, NH4 and Ca2 are the most important cations in neutralizing cloud water acidity. During the cloud fog event, the concentrations of these two cations increased. Led to the increase of pH value of cloud and fog water in 2014 and 2015. (NH4) 2SO4 and NH4N03 are the main hygroscopic components in the atmosphere, and the occurrence of cloud and fog events is often accompanied by NH4, SO42-,. The increase of NO3- concentration. PM2.5 may be the main source of soluble ions and acidic components in cloud water. The soluble ions contained in PM2.5 enter into cloud droplets through dissolution, diffusion, dilution and liquid phase reaction, and the higher the concentration of PM2.5 is, the higher the concentration of PM2.5 is. The higher the total concentration of soluble ions measured in cloud water, the smaller the pH value. The analysis of backward airflow trajectory shows that the source of air mass has a certain effect on the concentration of pollutants in cloud and fog water in 2014 and 2015, resulting in some differences in chemical components between the two years. By studying the microphysical parameters of cloud and fog, it is found that the moisture content and numerical concentration of cloud droplets vary greatly among different cloud and fog events, but the diameter of cloud droplets observed is less than 26.0 渭 m, most of which are distributed between 6.0 渭 m and 9.0 渭 m. The peak concentration of cloud droplets is about 7.0 渭 m. It is found that the increase of atmospheric relative humidity and the decrease of PM2.5 concentration will promote the decrease of cloud droplet concentration, and will be beneficial to the formation of large particle size cloud droplets, and the water content of cloud fog will increase at this time. Therefore, when estimating the concentration of pollutants in cloud and fog water, the dilution effect of droplets on pollutants should be considered at the same time. Finally, we summarize the formation mechanism diagram of cloud droplets. The results show that the higher the concentration of PM2.5 is, the higher the concentration of cloud condensation nucleus in the atmosphere is, and the competition for atmospheric moisture is increased, and it is easier to form small particle size cloud droplets, and the concentration of soluble ions in cloud water increases, and vice versa.
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X513

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本文編號(hào)：2485793