發(fā)布時(shí)間：2019-01-05 15:39

【摘要】：隨著工業(yè)化的發(fā)展,水體中重金屬污染情況日趨嚴(yán)重。硒作為一種類金屬,物理性質(zhì)比較特殊,溶液中以亞硒酸和硒酸形態(tài)(Se(Ⅳ)和Se(VI)存在,其中Se(Ⅳ)的毒性更高),極易溶于水不受溶解度控制。由于液態(tài)硒遷移性極強(qiáng),利用多孔性物質(zhì)處理含硒廢水效果甚微,而把高價(jià)硒還原為低價(jià)態(tài)(0、 I、 II)時(shí),易形成固體沉淀。因此對(duì)高價(jià)態(tài)的硒進(jìn)行還原阻滯是去除硒的一個(gè)重要方式。本文采用沉淀法制備多羥基結(jié)構(gòu)態(tài)亞鐵化合物(Ferrous Hydroxy Complex,FHC),利用FHC優(yōu)良的反應(yīng)活性對(duì)含亞硒酸鹽工業(yè)廢水進(jìn)行了探索性研究。本文從以下幾個(gè)方面進(jìn)行了系統(tǒng)研究:1)詳細(xì)探討了亞鐵投加量、體系初始pH、不同[Fe(II)]/[OH~-]比、體系(DO)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)FHC除Se(Ⅳ)pH可利用范圍大;不同[Fe(II)]/[OH~-]比影響其除Se(Ⅳ)性能,其中FHC(1:1)和FHC(1:2)的除Se(Ⅳ)效果較好,而FHC(1:3)和FHC(1:4)的除Se(Ⅳ)效果較差,FHC(2:1)除Se(Ⅳ)效果適中;溶解氧的存在明顯降低Se(Ⅳ)的去除效果。實(shí)驗(yàn)過程中進(jìn)行了FHC除Se(Ⅳ)動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)研究并模擬合出FHC除Se(Ⅳ)的相應(yīng)模型。2)對(duì)FHC與Se(Ⅳ)反應(yīng)后產(chǎn)物進(jìn)行了分析研究,SEM掃描結(jié)果表明FHC(1:1)和FHC(1:2)具有較大的比表面積,活性高,反應(yīng)后有團(tuán)聚現(xiàn)象。XRD結(jié)果得到FHC(1:2)與Se(Ⅳ)反應(yīng)后產(chǎn)物為Fe2O3(PDF:25-1402),FHC(1:4)與Se(Ⅳ)反應(yīng)后產(chǎn)物為FeOOH(PDF:13-0087)。研究共存離子對(duì)FHC結(jié)構(gòu)和反應(yīng)活性的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)幾種金屬離子對(duì)FHC除Se(Ⅳ)過程產(chǎn)生促進(jìn)作用,促進(jìn)程度依次為Ag~+Cu~(2+)Mn~(2+);共存陰離子(H2PO_4~-,HCO_3~-,NO_2~-,Si O_3~(2-))實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)其對(duì)FHC除Se(Ⅳ)過程有抑制作用,抑制程度依次為H2PO_4~-SiO_3~(2-)HCO_3~-;當(dāng)共存NO_2~-離子為0.2mol/L時(shí),去除率僅為30%。3)運(yùn)用XPS手段考察分析了不同鐵羥基比下的Se_(3d)譜圖,FHC(2:1)除Se(Ⅳ)機(jī)理主要是以靜電吸附方式為主;FHC(1:4)除Se(Ⅳ)機(jī)理主要是以還原阻滯方式為主;FHC(1:1)除Se(Ⅳ)機(jī)理綜合了靜電吸附和還原阻滯兩種方式。采用連續(xù)浸提法對(duì)不同鐵羥基比下的除Se(Ⅳ)產(chǎn)物形態(tài)進(jìn)行了分析比較,得出結(jié)論為:FHC(1:1)的去除效果強(qiáng)于FHC(2:1)和FHC(1:4),反應(yīng)后硒主要成分為元素硒,其中FHC(1:1)還原Se(Ⅳ)產(chǎn)物中元素硒占比為77%。另外也運(yùn)用連續(xù)浸提法對(duì)Cu~(2+)/FHC、Ag~+/FHC、NO_2~-/FHC除Se(Ⅳ)后硒的形態(tài)進(jìn)行了分析,其中元素硒、硒化物結(jié)合態(tài)為主要成分,部分產(chǎn)物含有少量可交換態(tài)硒,這表明還原阻滯Se遷移是硒去除的一個(gè)重要路徑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,FHC除Se(Ⅳ)具有操作簡(jiǎn)單、高效、實(shí)用性強(qiáng)等特點(diǎn)。因此,FHC處理技術(shù)對(duì)含硒廢水進(jìn)行處理,是含硒廢水處理未來發(fā)展的一個(gè)重要方向。
[Abstract]:With the development of industrialization, heavy metal pollution in water becomes more and more serious. Selenium, as a kind of metal, has special physical properties. In the solution, selenite and selenite form (Se (鈪，

本文編號(hào)：2401964