本文選題：MOFs　切入點(diǎn)：催化　出處：《濟(jì)南大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)是一種由金屬離子或金屬簇和有機(jī)配體形成的一種三維結(jié)構(gòu)材料。近來,MOFs被用作吸附劑去除水中各種有害污染物,如染料、除草劑、殺蟲劑、制藥和個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品等。另一方面,由于這種材料獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì),MOFs在催化方面的應(yīng)用也是一個(gè)迅速擴(kuò)張的領(lǐng)域。本論文制備了不同的金屬有機(jī)骨架材料及其復(fù)合物,并探究其吸附催化性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)采用溶劑熱法合成了MIL-101(Fe)、MIL-100(Fe)、MIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe)四種鐵基MIL材料,并采用X射線粉末衍射(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、掃描電鏡(SEM)和X射線光電子能譜(XPS)等測(cè)試手段進(jìn)行了表征。系統(tǒng)研究了四種鐵基MIL材料對(duì)染料酸性橙(AO7)的吸附降解能力。結(jié)果表明,初始AO7溶液濃度為80 mg/L,過硫酸鹽濃度為15 mmol/L,鐵基MIL材料為0.2 g/L,初始pH值為6.16時(shí),四種鐵基MIL材料中,MIL-101(Fe)擁有最高的吸附能力和催化能力。綜合吸附和降解總體情況來看,四種鐵基MIL材料的能力順序是MIL-101(Fe)MIL-100(Fe)MIL-53(Fe)MIL-88B(Fe)。機(jī)理探究表明,硫酸根自由基(SO4-·)和羥基自由基(·OH)在反應(yīng)過程中起主要作用。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,四種MIL材料都顯示出了良好的穩(wěn)定性并且可以多次重復(fù)使用。因此,鐵基MIL材料/PS體系在處理難降解廢水方面具有廣闊前景。(2)通過溶劑熱法和化學(xué)法成功地合成了AQS-NH-MIL-101(Fe)復(fù)合材料,并對(duì)其進(jìn)行了FTIR、XRD、SEM、XPS、循環(huán)伏安圖(CV)、電化學(xué)阻抗圖(EIS)表征,結(jié)果表明成功將蒽醌-2-磺酸鈉(AQS)與NH2-MIL-101(Fe)以S-N鍵相連。系統(tǒng)研究了所合成材料對(duì)環(huán)境雌激素雙酚A(BPA)的吸附降解能力。結(jié)果表明,初始BPA溶液濃度為60 mg/L,過硫酸鹽濃度為10 mmol/L,鐵基MIL材料為0.1 g/L,初始pH值為5.76時(shí),所制備的AQS-NH-MIL-101(Fe)復(fù)合材料相比于單純的NH2-MIL-101(Fe)和游離AQS/NH2-MIL-101(Fe)在降解BPA時(shí)表現(xiàn)出更高的催化活性。表明AQS作為一種氧化還原介體可以在污染物的氧化或還原過程中起到加速電子轉(zhuǎn)移的作用。機(jī)理探究表明,SO4-·和·OH在反應(yīng)過程中起主要作用。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,AQS-NH-MIL-101(Fe)復(fù)合材料顯示出了良好的穩(wěn)定性并且可以多次重復(fù)使用。因此,AQS-NH-MIL-101(Fe)/PS體系在處理難降解廢水方面具有廣闊前景。(3)采用溶劑熱法成功地合成了HPW@MIL-53(Fe)光催化劑,并對(duì)其進(jìn)行了FTIR、XRD、SEM、XPS、EIS、瞬態(tài)光電流響應(yīng)(Photocurrent Response)表征,結(jié)果表明成功合成出HPW@MIL-53(Fe)光催化劑。系統(tǒng)研究HPW@MIL-53(Fe)光催化劑對(duì)難降解有機(jī)染料羅丹明B(RhB)的吸附降解能力。結(jié)果表明,初始RhB溶液濃度為20 mg/L,鐵基MIL材料為0.1 g/L,初始pH值為4.67時(shí),所制備的HPW@MIL-53(Fe)復(fù)合材料相比于單純的MIL-53(Fe)和HPW在降解RhB時(shí)表現(xiàn)出更高的光催化活性。表明HPW@MIL-53(Fe)中HPW的存在加速了電子和空穴的有效快速分離,從而提高了復(fù)合材料的催化性能。機(jī)理探究表明,該氧化體系中·OH為主要的活性基團(tuán),而空穴(h+)和超氧自由基(O2-·)為次要活性基團(tuán)。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,HPW@MIL-53(Fe)復(fù)合材料顯示出了良好的穩(wěn)定性并且可以多次重復(fù)使用。因此,HPW@MIL-53(Fe)/光照體系在處理難降解廢水方面具有廣闊前景。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O641.4;X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1652518