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活化過硫酸氫鹽氧化降解有機污染物的磁性納米催化劑的制備及性能

發(fā)布時間:2018-03-15 10:05

  本文選題:有機污染物 切入點:磁性納米催化劑 出處:《武漢紡織大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


【摘要】:針對廢水中的復(fù)雜有機污染物的治理,本文分別選取了酸性橙II(AO II)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)這兩種典型的染料和酚類化合物作為目標(biāo)污染物,探究了Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4和Fe_3O_4@C/C_3N_4兩種催化劑活化過硫酸氫鹽(PMS)氧化降解AO II和2,4-DCP的效果。運用FT-IR、XRD、XPS、TEM、SEM、EDS、磁強計等手段對兩種磁性納米催化劑進行了表征。結(jié)果表明MnCo_2O_4和g-C_3N_4成功負載到Fe_3O_4@C表面,成功制備出兩種磁性納米復(fù)合物。探究了不同因素對AO II和2,4-DCP的降解的影響、降解機理、降解熱力學(xué)和動力學(xué)及催化劑的循環(huán)再生方法等。主要有以下結(jié)論:(1)Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS體系對AO II的脫色研究表明pH介于4.1-8.1時,25min內(nèi)AO II溶液近乎被完全脫色。當(dāng)不調(diào)節(jié)pH值(pH=6.38)的情況下,該體系表現(xiàn)出最佳的脫色效率,在15分鐘內(nèi)達到98%的脫色率。增大催化劑和PMS的用量以及提高反應(yīng)溫度均能促進Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS體系對AO II的脫色。增大PMS的用量能有效提高對AO II的TOC去除率,當(dāng)PMS用量為1.2 g L-1時,反應(yīng)6h能去除95%的TOC。證明該體系不僅能使染料廢水脫色,而且可以深度降解廢水,達到較高的礦化程度。機理探究實驗表明AO II溶液的脫色主要是由于Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4活化PMS產(chǎn)生具有強氧化能力的SO_4~(-·)來氧化染料分子。催化劑能循環(huán)使用6次并方便地磁分離回收。通過一系列的活化措施能使催化劑的效果恢復(fù)。(2)Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS體系對2,4-DCP的降解研究表明pH介于6.05-8.02時,2,4-DCP在30min內(nèi)幾乎被完全去除。當(dāng)pH為8.02時,體系達到去除2,4-DCP的最佳效率,2,4-DCP在15min內(nèi)幾乎被完全去除。增大催化劑和PMS的用量以及提高反應(yīng)溫度均能促進Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS體系氧化降解2,4-DCP。機理探究實驗表明,Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4能活化PMS產(chǎn)生具有強氧化能力的SO_4~(-·)而氧化降解2,4-DCP。對2,4-DCP的降解水樣分析檢出游離的氯離子,并且TOC濃度不斷減小。當(dāng)PMS用量為3.6 g L-1時,反應(yīng)6h能去除90%的TOC。同時,采用質(zhì)譜檢測了2,4-DCP的降解中間產(chǎn)物。(3)Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS體系對AO II的脫色研究表明,Fe_3O_4@C/C_3N_4的效果受復(fù)合比例、煅燒溫度和煅燒時間等制備條件的影響。在最佳條件下,20min內(nèi)能達到96%的脫色率。增大催化劑和PMS的用量、提高反應(yīng)溫度和調(diào)節(jié)合適的pH環(huán)境均能促進Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS體系氧化AO II脫色。當(dāng)PMS用量為0.6 g L-1時,反應(yīng)8h能去除68.24%的TOC。對數(shù)據(jù)的動力學(xué)擬合表明該脫色過程符合準(zhǔn)一級動力學(xué)過程。機理探究實驗表明,SO_4~(-·)和OH·為主要反應(yīng)活性物種。(4)Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS+Vis體系對2,4-DCP的降解研究表明pH介于2.08-7.02時,40min內(nèi)2,4-DCP能被較好地去除。pH介于3.56-5.00時,30min內(nèi)2,4-DCP能獲得較高的去除率。增大催化劑和PMS的用量以及提高反應(yīng)溫度均能促進Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS+Vis體系氧化降解2,4-DCP。當(dāng)PMS用量為1.2 g L-1時,反應(yīng)2h能去除68.24%的TOC。TOC、溶液氯離子濃度和質(zhì)譜分析表明該體系能有效地把2,4-DCP降解為小分子中間產(chǎn)物。機理實驗表明,SO_4~(-·)、O_2~(-·)和h~+是反應(yīng)中的活性物種。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:武漢紡織大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:X703;O643.36

【參考文獻】

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本文編號:1615551

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