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超聲催化降解混合酚類污染物

發(fā)布時(shí)間:2018-03-07 05:34

  本文選題:超聲降解 切入點(diǎn):NiO/AC催化劑 出處:《河北師范大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


【摘要】:在全球現(xiàn)代工業(yè)技術(shù)的飛速發(fā)展的同時(shí),伴隨著對(duì)人類生存環(huán)境造成嚴(yán)重污染的后期危害。廢水中的酚類污染物,因其毒性高、成分復(fù)雜、難以降解,被多國(guó)列為水污染重點(diǎn)控制處理的有毒有害廢水之一。對(duì)含酚廢水處理工藝的改進(jìn),逐漸引起水處理研究者的普遍關(guān)注。建立混合酚類污染物有效的降解方法,對(duì)于今后處理實(shí)際含酚廢水有著更高的實(shí)際意義。使用超聲結(jié)合催化劑降解法,是近年來(lái)水處理技術(shù)中較為高效的有機(jī)物污染物降解方法。本文采用超聲波結(jié)合活性炭負(fù)載氧化鎳(NiO/AC)催化劑分別降解了三種混合酚類污染物(鄰、間、對(duì)苯二酚的混合酚;苯酚、對(duì)氯苯酚、間氨基酚的混合酚;對(duì)硝基酚、鄰氨基酚、鄰氯酚的混合酚)。(1)本文采用均勻沉淀法制備了NiO/AC催化劑,通過(guò)XRD、SEM手段對(duì)其進(jìn)行表征。Ni O比較均勻的分布在活性炭表面,粒徑均較小,并且NiO呈棒狀和球狀。NiO/AC的XRD圖譜中存在NiO和Ni,且峰形為銳鋒。(2)分別對(duì)三種混合酚的高效液相色譜檢測(cè)條件進(jìn)行了探究,找出可以實(shí)現(xiàn)每種混合酚中3種組分可以同時(shí)分離檢測(cè)的最佳條件:檢測(cè)波長(zhǎng)、流動(dòng)相配比、流動(dòng)相流速、以及檢測(cè)溫度。(3)將超聲與催化劑結(jié)合分別對(duì)三種混合酚類污染物(鄰、間、對(duì)苯二酚的混合酚;苯酚、對(duì)氯苯酚、間氨基酚的混合酚;對(duì)硝基酚、鄰氨基酚、鄰氯酚的混合酚)的降解進(jìn)行了研究,篩選出對(duì)同種混合酚中3種組分均有最佳降解效果的NiO/AC催化劑,探討催化劑用量、超聲功率、pH值、初始濃度等因素對(duì)混合酚類污染物降解的影響。在最佳降解條件下,超聲結(jié)合催化劑降解三種混合酚時(shí):混合苯二酚的3種酚的降解率均可達(dá)到93%以上;第二種混合酚中苯酚、對(duì)氯苯酚的降解率為92%以上,間氨基酚則達(dá)85%;第三種混合酚中,鄰氨及鄰氯酚的降解率達(dá)94%以上,對(duì)硝基酚的降解效果達(dá)到了50%。(4)本文利用高效液相色譜法對(duì)混合酚苯二酚(鄰、間、對(duì))和混合苯酚-對(duì)氯-間氨基酚的降解機(jī)理進(jìn)行了探究,利用已知物保留值對(duì)照定性分析,鑒定降解過(guò)程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物,推測(cè)混合酚的降解途徑。通過(guò)加入自由基清除劑叔丁醇,觀察自由基清除劑對(duì)降解的影響,推測(cè)混合酚的超聲降解反應(yīng)類型;旌媳蕉拥慕到膺^(guò)程包含兩方面的反應(yīng):羥基自由基·OH的氧化反應(yīng)和高溫高壓條件下的熱裂解反應(yīng)。降解途徑為:苯二酚分子在超聲作用下,與羥基自由基發(fā)生親電子加成反應(yīng);脫氫生成苯醌;隨著反應(yīng)的進(jìn)行苯醌又被氧化成順丁烯二酸等;最終被氧化成小分子CO2和H2O。經(jīng)推測(cè)得到的混合苯酚-對(duì)氯-間氨基酚的降解過(guò)程中,苯酚與對(duì)氯苯酚的降解過(guò)程同樣包含:酚類羥基化的自由基反應(yīng)和超聲熱解反應(yīng)。苯酚的降解途徑為·OH與苯酚反應(yīng),生成鄰、對(duì)苯二酚的中間產(chǎn)物,之后氧化解環(huán)成有機(jī)酸轉(zhuǎn)化為CO2等。對(duì)氯苯酚經(jīng)·OH氧化和C-Cl鍵的斷裂,形成脂肪族化合物,有機(jī)酸被氧化成無(wú)機(jī)分子。間氨基酚的降解受苯酚及對(duì)氯苯酚降解的影響只進(jìn)行了自由基的反應(yīng)。自由基氧化-NH2為-NO2,再脫硝;生成的間苯二酚、間苯醌等,繼續(xù)氧化開(kāi)環(huán)成有機(jī)酸,最終被氧化成小分子物質(zhì)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:河北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:X703

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2 宋e,

本文編號(hào):1578168


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