本文關(guān)鍵詞： 過渡金屬 復(fù)合氧化物催化劑 甲苯 乙酸乙酯 催化燃燒　出處：《西南交通大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：揮發(fā)性有機氣體是大氣污染的重要來源,可引發(fā)如光化學(xué)污染、臭氧層破壞、霧霾等嚴重的大氣污染問題,給人類生存環(huán)境帶來極大影響�？刂芕OC的催化燃燒技術(shù)由于其能耗低,無二次污染等優(yōu)點得到廣泛運用。VOCs催化燃燒技術(shù)的關(guān)鍵是催化劑,但目前工業(yè)生產(chǎn)過程中所使用的貴金屬催化劑存在價格昂貴、資源稀缺、穩(wěn)定性差等問。因此,研究開發(fā)價格低廉,活性優(yōu)良的VOCs催化劑很有必要。過渡金屬氧化物中銅、錳、鈰的金屬氧化物穩(wěn)定性好、價格低廉,但其催化性能仍有待進一步提高。本文確定了包含銅、錳、鈰三種金屬元素的三個系列的復(fù)合氧化物催化劑的最佳制備條件,測試了其VOCs催化活性,確定了其中催化性能最優(yōu)的催化燃燒催化劑,并采用N2吸脫附、XRD、SEM、H2-TPR等表征手段分析催化劑的結(jié)構(gòu)性能變化。本文考察了催化劑制備方法、活性組分比例、煅燒溫度和空速等工藝條件對催化劑VOCs催化活性的影響,確定了錳鈰復(fù)合氧化物催化劑最優(yōu)制備方案為;采用共沉淀法制備,活性組分Mn:Ce為0.3:0.7,鍛燒溫度為650℃。研究結(jié)果表明:(1)Mn-Ce復(fù)合氧化物催化劑中形成的Mn-Ce固溶體,可能有利于催化劑催化活性的提升。(2)共沉淀法制備的催化劑擁有較高的比表面積、表面活性組分分散更均勻、具有良好的孔道結(jié)構(gòu)以及較好的氧化還原能力。(3)催化劑煅燒溫度適度增加有利于催化劑的活性的提升,而煅燒溫度過高可能導(dǎo)致催化劑活性組分發(fā)生聚集,甚至坍塌現(xiàn)象,從而影響催化劑的催化性能。根據(jù)上述催化劑最佳制備條件,制備了銅鈰系列和銅錳系列催化劑。在甲苯進口濃度為500ppm,空速為30000h-1的操作條件下,分別考察了這兩個系列催化劑的催化性能。活性測試結(jié)果表明,在銅鈰系列催化劑中,Cu:Ce=0.3:0.7的催化劑對甲苯催化活性最好(T90=229℃)。在銅錳系列催化劑中,Cu:Mn=0.25:0.75的催化劑表現(xiàn)出最優(yōu)的催化性能(T90=202℃)。研究結(jié)果表明,(1)銅鈰系列催化劑中,Cu-Ce復(fù)合氧化物催化劑均為介孔結(jié)構(gòu),CuO和CeO2之間存在良好的協(xié)同作用;適當比例的銅鈰混合可得到活性組分分散較均勻,比表面積和孔容較高的催化劑。(2)銅錳系列催化劑中,Cu-Mn復(fù)合氧化物催化劑均為介孔結(jié)構(gòu)。催化劑中銅錳元素存在較強相互作用,并檢測出了尖晶石結(jié)構(gòu),這可能有利于催化劑氧化還原性能和催化活性的提高。本文比較了在相同條件下銅錳、銅鈰、錳鈰三個系列的催化劑中結(jié)構(gòu)性能最優(yōu)的催化劑,比較了對甲苯和乙酸乙酯的催化活性。其中,Cu:Mn=0.25:0.75的銅錳復(fù)合氧化物催化劑性能最優(yōu),在空速為30000h-1操作條件下,處理進口濃度為500ppm的甲苯的完全轉(zhuǎn)化溫度為T90為202℃,處理進口濃度為1000ppm的乙酸乙酯的完全轉(zhuǎn)化溫度為 T90 為 212℃。
[Abstract]:Volatile organic gas (VOC) is an important source of atmospheric pollution, which can cause serious atmospheric pollution problems such as photochemical pollution, ozone layer destruction, haze and so on. Because of its advantages of low energy consumption and no secondary pollution, catalyst is the key technology of catalytic combustion. However, the precious metal catalysts used in industrial production are expensive, scarce resources, poor stability and so on. Therefore, it is necessary to study and develop VOCs catalysts with low price and good activity. Cerium has good stability and low price, but its catalytic performance needs to be further improved. In this paper, the optimum preparation conditions of three series of composite oxide catalysts containing copper, manganese and cerium have been determined. The catalytic activity of VOCs was tested, the catalyst with the best catalytic performance was determined, and the structure and performance of the catalyst was analyzed by means of N2 adsorption and desorption of XRDX SEMU H2-TPR. The preparation method and the proportion of active components of the catalyst were investigated. The effects of calcination temperature and space velocity on the catalytic activity of VOCs catalyst were studied. The optimum preparation scheme of Mn-ce composite oxide catalyst was determined as follows: coprecipitation method was used to prepare the catalyst. The Mn:Ce of the active component is 0.3: 0.7, and the calcination temperature is 650 鈩，

本文編號：1495202