本文關(guān)鍵詞：納米鈀協(xié)同Shewanella oneidensis MR-1還原轉(zhuǎn)化氯硝基苯類(lèi)化合物的研究　出處：《安徽大學(xué)》2017年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：氯硝基苯類(lèi)化合物(CNBs)是一類(lèi)不僅具有致癌、致畸、致突變還具有遺傳毒性的有機(jī)化合物,廣泛應(yīng)用于農(nóng)藥、染料和其他工業(yè)化學(xué)制品。作為氯硝基苯類(lèi)化合物的生產(chǎn)和使用大國(guó),由于生產(chǎn)廢水處理的不達(dá)標(biāo)和使用過(guò)程的不規(guī)范致使我國(guó)土壤、地下水和地表水等不同程度的污染,對(duì)人類(lèi)的健康和生態(tài)環(huán)境都有較大危害。針對(duì)氯硝基苯類(lèi)化合物的處理研究,由于生物法成本低、效益高,并且具有無(wú)二次污染等特點(diǎn),受到環(huán)保研究者的關(guān)注。微生物合成的鈀納米顆粒對(duì)氯代有機(jī)物的脫氯有巨大活性,希瓦氏菌(S.oneidensis MR-1)是一株具有強(qiáng)大異化還原能力的兼性厭氧細(xì)菌,它能夠還原Pd(Ⅱ)合成納米鈀協(xié)同S.oneidensis MR-1去除氯代有機(jī)化合物,但深入探索納米鈀協(xié)同S.oneidensis MR-1還原氯硝基苯類(lèi)化合物的研究鮮少。本論文以探索納米Pd協(xié)同S.oneidensis MR-1催化還原轉(zhuǎn)化CNBs的研究為目的。展開(kāi)了以2-CNB、4-CNB和2,4-DCNB做模式化合物的納米Pd協(xié)同S.oneidensis MR-1催化還原CNBs研究,深入解析了納米鈀協(xié)同S.oneidensis MR-1催化還原CNBs機(jī)理,主要研究結(jié)果如下:(1)S.oneidensis MR-1以甲酸為電子供體成功合成納米Pd,主要分布在細(xì)胞表面和細(xì)胞間隙,并證明了納米Pd與S.oneidensis.MR-1組合可以協(xié)同催化還原轉(zhuǎn)化CNBs。通過(guò)不同Pd(Ⅱ)濃度生成的納米Pd協(xié)同S.oneidensis MR-1催化體系還原轉(zhuǎn)化2-CNB、4-CNB的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,100 μM濃度Pd(Ⅱ)條件下的協(xié)同催化體系還原能力最強(qiáng),推測(cè)100 μM Pd(Ⅱ)為協(xié)同催化還原最佳濃度。(2)納米Pd協(xié)同S.oneidensis MR-1催化還原2-CNB的中間產(chǎn)物為2-CAN和NB,最終產(chǎn)物為AN;相同條件下,還原4-CNB的中間產(chǎn)物為4-CAN和NB,最終產(chǎn)物與2-CNB相同為AN。同時(shí),最佳Pd(Ⅱ)濃度協(xié)同催化還原體系中2-CNB和4-CNB的還原速率與其初始濃度成正比,并且完全還原轉(zhuǎn)化為最終產(chǎn)物AN的底物初始濃度上限不超過(guò)2.5 mM。解析了上述2種化合物的還原過(guò)程,推測(cè)出苯環(huán)上脫氯反應(yīng)比硝基的轉(zhuǎn)化更難,不同氯原子的位置也影響CNBs的還原。(3)100 μM 的 Pd(Ⅱ)合成納米 Pd 協(xié)同 S.oneidensis MR-1 催化還原2,4-DCNB的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明了其中間產(chǎn)物為2-CNB、4-CNB、2-CAN、4-CAN、2,4-DCAN、NB,AN為其最終產(chǎn)物;還原2,4-DCAN的中間產(chǎn)物為2-CAN和4-CAN,AN為其最終產(chǎn)物。在2,4-DCNB的還原結(jié)果中對(duì)位的氯原子比鄰位的氯原子更容易發(fā)生取代反應(yīng);在2,4-DCAN的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中鄰位的氯原子比對(duì)位的氯原子更易取代。綜合分析2-CNB、4-CNB、2,4-DCAN和2,4-DCNB的還原結(jié)果繪制出納米Pd協(xié)同S.oneidensis MR-1催化還原2,4-DCNB的路徑圖。DFT理論計(jì)算證明了在納米Pd協(xié)同S.oneidensis MR-1催化體系下還原2,4-DCNB過(guò)程中氯原子的位置效應(yīng)。
[Abstract]:Chloronitrobenzene (CNBs) is a class of organic compounds which are not only carcinogenic, teratogenic, mutagenic and genotoxic, but also have been widely used in pesticides. Dyes and other industrial chemicals. As a large country of production and use of chloronitrobenzene compounds, the substandard treatment of production wastewater and the nonstandard use of the process lead to the soil of our country. The pollution of groundwater and surface water is harmful to human health and ecological environment. The treatment of chloronitrobenzene compounds is of high benefit due to the low cost of biological method. Palladium nanoparticles synthesized by microorganisms have great activity in dechlorination of chlorinated organics. S.oneidensis MR-1) is a facultative anaerobic bacterium with strong ability of dissimilation and reduction. It can reduce PD (鈪，

本文編號(hào)：1366020