本文關(guān)鍵詞：河流沉積物吸附四環(huán)素類抗生素的行為規(guī)律研究　出處：《東華大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：四環(huán)素類抗生素(TCs)是一種常見的抗生素類藥物,已被廣泛應(yīng)用于臨床治療以及水產(chǎn)畜牧養(yǎng)殖業(yè)中。由于四環(huán)素類抗生素的大量使用,未被充分吸收利用的藥物會(huì)通過各種方式進(jìn)入水體以及土壤環(huán)境中。世界范圍內(nèi)大多數(shù)國家和地區(qū)的河流、海洋、地下水、土壤以及沉積物中都檢測(cè)除了四環(huán)素類抗生素的殘留。四環(huán)素類抗生素極易富集在土壤和沉積物中,因此對(duì)四環(huán)素類抗生素在水體-沉積物中遷移轉(zhuǎn)化的研究受到國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注。由于四環(huán)素類抗生素的離子特性以及沉積物組成結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性,有必要進(jìn)一步研究環(huán)境條件和沉積物組分對(duì)沉積物吸附四環(huán)素類抗生素過程的影響。本文主要通過室外采集沉積物樣品結(jié)合室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn),探究四環(huán)素類抗生素在河流沉積物上的吸附行為規(guī)律�？疾炝怂沫h(huán)素類抗生素在沉積物上的吸附動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)特性,水土比、p H和有機(jī)質(zhì)對(duì)吸附作用的復(fù)合影響;以及使用化學(xué)方法選擇性去除沉積物中的錳氧化物、鐵錳氧化物和有機(jī)質(zhì),通過對(duì)比去除組分前后沉積物吸附量大小,探究沉積物中吸附四環(huán)素類抗生素的主要組分。以期進(jìn)一步闡明四環(huán)素類抗生素在河流中的遷移機(jī)理和規(guī)律,為評(píng)價(jià)四環(huán)素類抗生素的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)提供科學(xué)依據(jù)。經(jīng)研究已獲得以下結(jié)論:(1)動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)研究結(jié)果表明,沉積物對(duì)TC和OTC的吸附符合Langmuir和Freundlich等溫模型;吸附過程是吸熱過程,溫度的上升有利于吸附的進(jìn)行。吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,為慢速反應(yīng)過程。由熱力學(xué)研究得知該吸附過程是自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng)。TC和OTC的吸附動(dòng)力熱力學(xué)特征基本一致,沉積物對(duì)TC的吸附量略大于OTC。(2)考察不同水土比(mg:mg)條件下沉積物對(duì)TC吸附率隨p H變化趨勢(shì)的結(jié)果表明,水土比的改變使達(dá)到最大吸附率的p H條件和最大吸附率值都發(fā)生了轉(zhuǎn)變,在水土比為0.125和0.25時(shí),達(dá)到最大吸附率的p H值是3,最大吸附率分別是96.8和95.3%;水土比0.5時(shí),達(dá)到最大吸附率的p H值轉(zhuǎn)變?yōu)榱?,且最大吸附率降低至82.82%;發(fā)生這種轉(zhuǎn)變的原因可能在低吸附平衡濃度時(shí)沉積物吸附TC主要通過陽離子交換作用,而在高吸附平衡濃度時(shí)吸附主要通過絡(luò)合作用、氧化作用等。關(guān)于有機(jī)質(zhì)對(duì)吸附的影響,不是一直會(huì)保持單純的促進(jìn)或抑制作用,而是在某些條件下起促進(jìn)作用,某些條件下起抑制作用。若條件發(fā)生改變,促進(jìn)作用可能突變?yōu)橐种谱饔�。具體如:p H=3時(shí),吸附平衡濃度高時(shí)有機(jī)質(zhì)的存在抑制了沉積物對(duì)TC的吸附,而隨著平衡濃度的降低轉(zhuǎn)變?yōu)榇龠M(jìn)吸附;p H=5時(shí),平衡濃度高時(shí)有機(jī)質(zhì)促進(jìn)沉積物對(duì)TC的吸附,并隨著平衡濃度降低轉(zhuǎn)變?yōu)橐种莆?p H=9時(shí),無論平衡濃度高低有機(jī)質(zhì)的存在均會(huì)促進(jìn)沉積物對(duì)TC的吸附。(3)對(duì)沉積物主要組分(鐵氧化物、錳氧化物、有機(jī)質(zhì))對(duì)沉積物吸附TCs吸附能力及貢獻(xiàn)的研究結(jié)果表明,沉積物及其主要組分對(duì)TCs的吸附過程特征符合Langmuir吸附等溫方程,相關(guān)系數(shù)達(dá)0.95以上;達(dá)到吸附飽和時(shí)沉積物中各組分對(duì)TCs的吸附能力大小順序?yàn)殄i氧化物有機(jī)質(zhì)鐵氧化物殘?jiān)鼞B(tài);各組分對(duì)TCs的絕對(duì)吸附貢獻(xiàn)量大小順序?yàn)殄i氧化物殘?jiān)鼞B(tài)鐵氧化物有機(jī)質(zhì)。其中,錳氧化物在沉積物中含量較小,只有0.05%,卻對(duì)TCs的吸附貢獻(xiàn)率最大(55.83%)。即所采集的九龍江典型沉積物對(duì)TCs的吸附起最主要和關(guān)鍵作用的組分是錳氧化物。不同地理位點(diǎn)的沉積物理化性質(zhì)差異很大,對(duì)TCs的吸附能力與錳氧化物含量有一定的相關(guān)性,驗(yàn)證了前述結(jié)論。
[Abstract]:Tetracycline antibiotic (TCs) is a common antibiotic drug, which has been widely used in clinical treatment and aquaculture. Because of the large use of tetracycline antibiotics, the drugs that are not fully absorbed into the water and the soil environment in a variety of ways. The residues of tetracycline antibiotics are detected in rivers, oceans, ground water, soil and sediments of most countries and regions worldwide. Tetracycline antibiotics are easily concentrated in soil and sediment. Therefore, the research on migration and transformation of tetracyclines in water sediment has attracted the attention of scholars at home and abroad. Because of the ionic characteristics of tetracycline antibiotics and the complexity of sediment composition and structure, it is necessary to further study the effects of environmental conditions and sediment components on the adsorption of tetracycline antibiotics in sediments. In this paper, the adsorption behavior of tetracycline antibiotics on river sediments was investigated by collecting sediment samples and indoor simulation experiments. Effects of tetracycline adsorption kinetics on sediments, the thermodynamic characteristics of the composite effect of ratio of water to P, H and organic matter on sorption; and the use of chemical method for selective removal of sediment in manganese oxide, iron and manganese oxides and organic matter removal components before and after adsorption of sediment size by comparing the main Group on sediments in the adsorption of tetracycline antibiotics. In order to further clarify the mechanism and law of the transfer of tetracycline antibiotics in rivers, it provides a scientific basis for evaluating the environmental risk of tetracycline antibiotics. The following conclusions have been drawn: (1) the kinetic and thermodynamic studies show that the adsorption of TC and OTC on sediments conforms to the isothermal models of Langmuir and Freundlich. The adsorption process is endothermic process, and the rise of temperature is conducive to the adsorption. The adsorption process is in accordance with the kinetic equation of the quasi two order reaction, which is a slow reaction process. Thermodynamics studies have shown that the adsorption process is a spontaneous endothermic reaction. The thermodynamic characteristics of adsorption dynamics of TC and OTC are basically the same, and the amount of adsorption of the sediments to TC is slightly greater than that of OTC. (2) the effects of different ratio of water and soil (mg:mg) under the conditions of sediment adsorption rate of TC changes with P H trend. The results show that the change ratio of the soil so as to achieve the maximum adsorption rate of P H and the maximum adsorption rate values have changed, in the ratio of water was 0.125 and 0.25, the maximum adsorption rate of p the H value is 3, the maximum adsorption rate were 96.8 and 95.3%; and 0.5, the maximum adsorption rate of P H value change to 5, and the maximum adsorption rate decreased to 82.82%; the reasons for this change may be in the low concentration sediment adsorption equilibrium adsorption of TC by cation exchange, and in the high concentration of adsorption equilibrium adsorption mainly by complexation oxidation. The effect of organic matter on adsorption does not always maintain simple promotion or inhibition, but plays a promoting role under certain conditions. If the condition changes, the effect of promotion may be inhibited. Specific such as: P H=3, the adsorption equilibrium at high concentrations of organic matter could inhibit the adsorption of TC, and with the decrease of equilibrium concentration change in order to promote the adsorption; P H=5, the high concentration of organic matter promoted the adsorption equilibrium of sediments on TC, and with the equilibrium concentration reduced into p inhibited adsorption; H=9 both the equilibrium concentration, the existence of the organic matter will promote the sediment sorption of TC. (3) the major components of sediments (iron oxide, manganese oxide and organic matter) of sediment TCs adsorption capacity and the contribution of the results show that the sediments and the characteristics of the main components of the adsorption process of TCs accords with Langmuir adsorption isothermal equation, the correlation coefficient reached to 0.95; adsorption reached saturation in the sediments of each component the adsorption capacity of TCs order of manganese oxide organic iron oxide residue; components of absolute adsorption of TCs on the contribution of the order of manganese oxide iron oxide residue organic matter. Among them, the manganese oxide content in the sediments is small, only 0.05%, but the largest contribution to the adsorption of TCs (55.83%). That is, the main and key component of the adsorption of nine typical Longjiang sediments on TCs is manganese oxide. The physicochemical properties of different geographic loci are very different. There is a certain correlation between the adsorption capacity of TCs and the content of manganese oxide, which validates the previous conclusion.
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X522

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本文編號(hào)：1341755