以陽極氧化處理的碳布（ACC）為導電基體,利用Cu的欠電位沉積（UPD）和Cu與Pt金屬前驅體之間的置換反應制備了Pt/碳布（Pt/ACC）電極材料,對其微觀結構進行了表征并考察了其電催化分解水制氫性能。結果表明,通過控制Cu的沉積電位可以有效地控制Pt的負載量和其在ACC表面的分散狀態(tài)。隨著沉積電位在0.32⁰.15 V vs.RHE變化,Pt/ACC電極材料中Pt的負載量呈線性增加;在0.5 mol/L H2SO4溶液中的產(chǎn)氫反應結果表明,隨著Pt負載量的增加,析氫起始電位逐漸降低,當沉積電位為0.15 V vs.RHE時,Pt在ACC表面的負載量為588μg/cm2,所得Pt/ACC電極材料起始電位為-0.05 V vs.RHE,且達到10 m A/cm2電流密度所需的過電位僅為56 m V,Tafel斜率為34.2 m V/dec,電極的催化產(chǎn)氫活性與塊體Pt箔相近。 

【文章來源】：精細化工. 2016年11期 北大核心

【文章頁數(shù)】：6 頁

【部分圖文】：

Cu的欠電位沉積(UPD)制備Pt/ACC材料示意圖

?ü?骺氐縹壞鶻贑u的沉積量和后續(xù)Pt的負載量提供了有利條件。在得到Cu/ACC材料后，通過負載的Cu與PtCl62－之間的置換反應，得到了Pt/ACC電極材料。為了防止Cu的本體沉積導致Pt的過度負載而團聚，在隨后的實驗中作者選擇0.10～0.32Vvs．ＲHE作為Cu沉積的電位范圍，并考察了沉積電位對Pt/ACC電極析氫性能的影響。2.2Pt/ACC析氫電極的微觀結構圖2為PCC、ACC和Pt/ACC材料的SEM圖。dg500nm2滋m500nmbcehi500nm500nm2滋m1滋m2滋máááááèéáèéèa圖2PCC(a)、ACC(b)、Cu沉積電位為0.32Vvs．ＲHE下制備的Pt/ACC(c，d)和0.15Vvs．ＲHE下制備的Pt/ACC反應前(e，f)、后(h，i)的SEM圖Fig．2SEMimagesofPCC(a)，ACC(b)，Pt/ACCpreparedat0.32Vvs．ＲHE(c，d)，andPt/ACCpreparedat0.15Vvs．ＲHEbefore(e，f)andafter(h，i)hydrogenevolutionreaction第11期王芳，等:Cu欠電位沉積法制備高效Pt/碳布析氫電極·1229·

致后續(xù)置換得到的Pt粒徑極校圖2e、g為在Cu沉積電位為0.15Vvs．ＲHE制備得到的Pt/ACC材料的SEM照片，可以看出，在較大的驅動力下，Pt的負載量明顯增加，顆粒均勻分散于ACC的表面，Pt的平均粒徑在50～70nm(圖2f)。結果表明，在較低的電位下，Cu的沉積速率加快，導致Cu在ACC表面的沉積量增加，使后續(xù)Cu與PtCl62－之間的置換速率加快，從而使Pt在ACC表面的負載量增加。此結果也說明，可以通過調控Cu的欠電位沉積，從而進一步有效控制Pt的負載狀態(tài)和負載量。利用XＲF對Pt/ACC樣品中Pt的負載量進行了測試，結果如圖3a所示�？梢钥闯�，Pt/ACC中Pt的負載量隨著Cu欠電位沉積電位向較低的方向移動而線性增加，這與SEM的結果一致。當Cu的沉積電位為0.15Vvs．ＲHE時，Pt在ACC表面的負載量為588μg/cm2。對PCC、ACC和不同電位Cu欠電位沉積得到的Pt/ACC電極材料進行了XＲD測試，結果如圖3b所示。結果表明，與PCC類似，ACC在25.88°和43.47°處出現(xiàn)對應于石墨化碳(002)和(004)晶面的衍射峰且峰的位置未發(fā)生明顯位移，說明陽極氧化處理不會破壞碳纖維的整體結構。不同電位下制備的Pt/ACC的譜圖中沒有出現(xiàn)對應于Pt的衍射峰，這說明在較高的電位下(0.32Vvs．ＲHE)，Pt的負載量較低(見圖3a)，而在較低的電位下(0.15Vvs．ＲHE)，Pt的負載量增加，為588μg/cm2，但Pt仍高度分散于ACC表面。另外，在更低的Cu沉積電位(－0.1Vvs．ＲHE)下制備了Pt/ACC樣品，XＲD測試結果表明，由于Pt含量的增加，XＲD譜圖中出現(xiàn)了對應于Pt(111)和(200)的衍射峰。此結果說明，采用Cu的欠電位沉積和金屬置換反應可以有效地將Pt負載于ACC的表面，而在沉積電位較高時XＲD中未觀察到Pt的衍射峰，這與Pt的含量較低有關。此結果進一步說明，利用Cu的欠電


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