隨著能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)不斷優(yōu)化,近年來化石能源消費(fèi)占比逐漸降低,但在2017年全球能源消費(fèi)中,石油、煤炭、天然氣等化石原料消費(fèi)占比仍高達(dá)85%,可見化石類能源依舊是當(dāng)今使用的主要能源。化石類能源存量有限,且開采和使用過程中會(huì)產(chǎn)生大量的污染,因此,其綠色開發(fā)與有效利用被人們廣泛關(guān)注。頁巖氣（非常規(guī)天然氣）儲(chǔ)量豐富,開采技術(shù)成熟,且使用相對(duì)清潔,能源消費(fèi)逐步從石油、煤炭向天然氣傾斜是必然趨勢(shì)。甲烷作為天然氣的主要成分,如何清潔和高效的使之利用起來是目前亟需解決的問題。甲烷二氧化碳干氣重整（DRM）反應(yīng)利用CH₄和CO₂兩種溫室氣體作為反應(yīng)原料,生產(chǎn)得到具有更高價(jià)值的化學(xué)品H₂和CO。該反應(yīng)可緩解溫室效應(yīng)的同時(shí)將低價(jià)值的化學(xué)品轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品,因而成為近年來的研究熱點(diǎn)。鎳基催化劑具有較高的初始活性,并且價(jià)格低廉,是最有希望在DRM反應(yīng)中獲得應(yīng)用的催化劑。然而,鎳基催化劑在DRM反應(yīng)過程中的積碳問題和活性組分燒結(jié)問題會(huì)導(dǎo)致催化劑失活。因此,提高活性組分Ni的分散度以及抗積碳性能是鎳基催化劑亟需解決的問題。本文通過文獻(xiàn)深入理解DRM反應(yīng)...

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 甲烷干氣重整(DRM)研究背景
    1.2 DRM反應(yīng)催化體系概述
    1.3 DRM反應(yīng)機(jī)理研究
    1.4 DRM反應(yīng)積碳生成機(jī)理研究
        1.4.1 DRM反應(yīng)熱力學(xué)
        1.4.2 DRM反應(yīng)中CH₄活化機(jī)制對(duì)積碳的影響
        1.4.3 DRM反應(yīng)中CO₂活化機(jī)制對(duì)積碳的影響
    1.5 影響DRM催化劑性能的主要因素及改性手段
        1.5.1 載體性質(zhì)
        1.5.2 氧物種遷移能力
        1.5.3 金屬-載體相互作用
        1.5.4 活性組分晶粒大小
        1.5.5 活性組分暴露的晶面
        1.5.6 雙金屬體系
        1.5.7 制備方法
    1.6 本文研究內(nèi)容及意義
第2章 實(shí)驗(yàn)方法及數(shù)據(jù)表征
    2.1 化學(xué)原料與設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)中主要試劑列表
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)氣體
        2.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 DRM活性評(píng)價(jià)
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 比表面及孔容孔徑分布(N2 adsorption-desorption)
        2.3.2 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.3 程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.3.4 程序升溫脫附(TPD)
        2.3.5 熱重-差示掃描量熱法(TGA-DSC)
        2.3.6 拉曼光譜(Raman)
        2.3.7 透射電鏡(TEM)
        2.3.8 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.9 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-OES)
第3章 不同方法制備的Ni/La₂O₃ 催化劑用于甲烷干氣重整制氫
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
        3.2.1 La₂O₃ 載體的制備
        3.2.2 Ni/La₂O₃ 催化劑的制備
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的DRM活性測(cè)試
        3.3.2 催化劑的比表面積和孔道結(jié)構(gòu)分析
        3.3.3 催化劑的XRD分析
        3.3.4 還原后催化劑的TEM分析
        3.3.5 還原和反應(yīng)后催化劑的Ni的分散度分析
        3.3.6 新鮮催化劑的H₂-TPR分析
        3.3.7 還原后催化劑CO₂-TPD分析
        3.3.8 催化劑的DRM穩(wěn)定性測(cè)試
        3.3.9 反應(yīng)后催化劑積碳情況分析
        3.3.10 還原和反應(yīng)后催化劑XPS分析
        3.3.11 Ni/La₂O₃ 催化劑抗積碳過程探討
    3.4 本章小結(jié)
第4章 Fe改性Ni/La₂O₃ 催化劑用于甲烷干氣重整制氫
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 La₂O₃ 載體的制備
        4.2.2 Ni-Fe/La₂O₃ 催化劑的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的DRM活性測(cè)試
        4.3.2 催化劑的XRD分析
        4.3.3 還原后催化劑的XPS分析
        4.3.4 還原后催化劑的TEM分析
        4.3.5 還原和反應(yīng)后催化劑的Ni的分散度分析
        4.3.6 新鮮催化劑的H₂-TPR分析
        4.3.7 催化劑的DRM穩(wěn)定性測(cè)試
        4.3.8 反應(yīng)后催化劑積碳情況分析
        4.3.9 催化劑的DRM長時(shí)間(100h)穩(wěn)定性測(cè)試
    4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間的研究成果



本文編號(hào)：4024204