發(fā)布時(shí)間：2024-12-21 09:52

　　隨著法律對(duì)于汽柴油中硫含量限制越來越嚴(yán)格,加氫脫硫領(lǐng)域需要更加高效、穩(wěn)定、廉價(jià)的催化劑。貴金屬催化劑以其優(yōu)異的低溫加氫活性引起了科研工作者的關(guān)注。目前貴金屬催化劑已經(jīng)應(yīng)用在深度加氫脫硫中,也可以作為三效催化劑來處理汽車尾氣中的COx、NOx、CHx化合物。貴金屬催化劑在加氫精制領(lǐng)域有非常好的前景,但是受限于其價(jià)格高,耐硫耐氮性較差等原因,在工業(yè)上還沒有大規(guī)模的應(yīng)用。本文采用水熱晶化法在β沸石上生長(zhǎng)了MCM-41(記為Hβ-MCM-41)。以等體積浸漬法制備了一系列催化劑。使用X射線衍射(XRD)、吡啶紅外Py-IR、NH3-TPD、透射電鏡(TEM)以及N2物理吸附對(duì)催化劑和載體進(jìn)行表征。分別對(duì)復(fù)合分子篩進(jìn)行了堿金屬、堿土金屬和稀土金屬離子改性,制備相應(yīng)的Pt催化劑,以二苯并噻吩(DBT)為模型含硫化合物(反應(yīng)溫度260 oC-320 oC,反應(yīng)壓力5 MPa),考察一系列Pt催化劑HDS反應(yīng)性能。XRD譜圖表明復(fù)合分子篩中有MCM-41和β沸石晶相。TEM譜圖表明一層MCM-41把β沸石包裹起來,并且MCM-41的孔道是沿著β沸石的徑向生長(zhǎng)的。在DBT的加氫脫硫反應(yīng)中,除了Pt/Hβ外...

【文章頁(yè)數(shù)】：71 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 油品中含硫化合物及DBT加氫脫硫反應(yīng)機(jī)理
        1.1.1 油品中含硫化合物
        1.1.2 含硫化合物的加氫脫硫反應(yīng)性能
        1.1.3 DBT的加氫脫硫(HDS)反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
    1.2 加氫脫硫催化劑
        1.2.1 貴金屬催化劑
        1.2.2 非貴金屬催化劑
    1.3 介微孔材料
        1.3.1 不含沸石介微孔材料的制備
        1.3.2 含沸石的介微孔材料的制備
        1.3.3 核殼材料
    1.4 論文選題
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑
    2.2 載體的制備
        2.2.1 Si-MCM-41 載體制備
        2.2.2 Hβ-MCM-41 復(fù)合分子篩的制備
        2.2.3 Hβ 與MCM-41 機(jī)械混合物的制備
        2.2.4 改性BM載體的制備
    2.3 負(fù)載型Pt催化劑制備
        2.3.1 含 2 wt.%Pt的H₂PtCl₆溶液的配制
        2.3.2 等體積浸漬法制備負(fù)載型Pt催化劑
    2.4 載體與催化劑表征儀器
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 N₂物理吸附
        2.4.3 高分辨透射電鏡(TEM)
        2.4.4 吡啶紅外(Py-IR)
        2.4.5 氨氣程序升溫脫附(NH₃-TPD)
        2.4.6 HDS反應(yīng)條件
3 二苯并噻吩在Pt/BM及相關(guān)催化劑表征與加氫脫硫反應(yīng)
    3.0 BM復(fù)合分子篩表征結(jié)果
        3.0.1 BM復(fù)合分子篩的XRD表征
        3.0.2 BM復(fù)合分子篩的BET表征
        3.0.3 BM復(fù)合分子篩的TEM表征
        3.0.4 載體的NH₃-TPD表征
        3.0.5 載體的Py-IR表征
    3.1 二苯并噻吩在Pt/BM上加氫脫硫反應(yīng)
    3.2 二苯并噻吩在Pt/BM(銨)上加氫脫硫反應(yīng)
    3.3 二苯并噻吩在Pt/MCM-41 系列催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        3.3.1 二苯并噻吩在Pt/MCM-41 催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        3.3.2 二苯并噻吩在Pt/MCM-41(銨)催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
    3.4 二苯并噻吩在Pt/Hβ 催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
    3.5 二苯并噻吩在Pt/mix催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        3.5.1 二苯并噻吩在Pt/B+M催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        3.5.2 二苯并噻吩在Pt/B+M(銨)催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
    3.6 本章小結(jié)
4 二苯并噻吩在改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
    4.1 二苯并噻吩在堿金屬改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.1.1 二苯并噻吩在Na₂C₂O₄改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.1.2 二苯并噻吩在K₂C₂O₄改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.1.3 二苯并噻吩在NaNO₃改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.1.4 二苯并噻吩在KNO₃改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
    4.2 二苯并噻吩在堿土金屬改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.2.1 二苯并噻吩在Mg(NO₃)₂改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.2.2 二苯并噻吩在Ca(NO₃)₂改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
    4.3 二苯并噻吩在稀土金屬改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.3.1 二苯并噻吩在La(NO₃)₂改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
        4.3.2 二苯并噻吩在Ce(NO₃)₃改性Pt/BM催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
    4.4 本章小結(jié)
5 50 h穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)
    5.1 二苯并噻吩在堿金屬改性Pt/Hβ 催化劑上加氫脫硫反應(yīng)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào)：4018802