環(huán)氧丙烷是一種重要的有機合成中間體,目前工業(yè)生產主要是氯醇法和共氧化法,氯醇法生產過程中產生的含氯廢水造成環(huán)境污染,共氧化法生產過程中工藝流程較長,對設備要求較高,而且整個生產過程容易受到副產物市場的影響。氧氣作為一種綠色環(huán)保、價格低廉、比較容易獲取的氧化劑受到人們的青睞,丙烯氧氣直接環(huán)氧化反應生成環(huán)氧丙烷的原子利用率可以達到100%,被認為是最理想最經濟的環(huán)氧丙烷工業(yè)化生產路線,同時又是一項非常挑戰(zhàn)性的研究工作。本論文共分兩部分:第一部分利用水熱-燃燒法合成了一系列不同Cu/Ag比例的Cu-Ag/SiO2雙金屬催化劑,結果表明當Cu/Ag摩爾比為9時,Cu-Ag雙金屬的丙烯環(huán)氧化活性最高,添加NaCl修飾劑可以進一步促進環(huán)氧丙烷的生成。在Cu90-Ag10/SiO2-NaCl催化劑上,當反應溫度為240℃時,丙烯的轉化率和環(huán)氧丙烷的選擇性分別為0.5%和17%。XRD和TEM顯示Cu、Ag雙金屬沒有形成合金。單獨的Cu/SiO2和Ag/SiO2中Cu和Ag物種的粒徑分別為5 nm和7 nm,隨著Cu-Ag雙金屬催化劑中Ag含量的升高,Cu物種的粒徑變化不明顯,Ag物種的粒徑迅速從7 n...

【文章頁數(shù)】：55 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 環(huán)氧丙烷的性質及用途
    1.3 環(huán)氧丙烷的工業(yè)生產現(xiàn)狀
    1.4 丙烯環(huán)氧化領域的研究現(xiàn)狀
        1.4.1 Au基催化劑上丙烯環(huán)氧化反應
        1.4.2 Ag基催化劑上丙烯環(huán)氧化反應
        1.4.3 Cu基催化劑上的丙烯環(huán)氧化反應
        1.4.4 Cu-Ag雙金屬丙烯環(huán)氧化反應
        1.4.5 其他的多金屬催化劑
    1.5 本文研究的意義和主要內容
        1.5.1 本文研究的意義
        1.5.2 本文研究的主要內容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗材料
    2.2 實驗所用的儀器
    2.3 催化劑反應性能評價
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.4 氫氣程序升溫還原(H₂-TP)
第三章 Cu-Ag雙金屬丙烯氧氣環(huán)氧化反應研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
    3.3 催化劑表征
        3.3.1 XRD
        3.3.2 TEM表征
        3.3.3 XPS表征
        3.3.4 H₂-TPR表征
    3.4 催化劑活性評價
        3.4.1 不同比例Cu-Ag/SiO₂丙烯環(huán)氧化活性
        3.4.2 Cu90-Ag10/SiO₂不同煅燒溫度下丙烯環(huán)氧化活性
        3.4.3 不同修飾劑Cu90-Ag10/SiO₂丙烯環(huán)氧化活性
        3.4.4 NaCl添加量對Cu90-Ag10/SiO₂丙烯環(huán)氧化活性的影響
        3.4.5 Cu90-Ag10/SiO₂-NaCl在不同溫度下的氧化產物分布圖
    3.5 本章小結
第四章 不同溶劑水熱處理Cu/CNT丙烯環(huán)氧化反應研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
    4.3 催化劑表征
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 TEM表征
        4.3.3 XPS表征
    4.4 催化劑活性評價
        4.4.1 不同載體負載Cu丙烯環(huán)氧化活性
        4.4.2 不同溶劑處理的Cu/CNT丙烯環(huán)氧化活
        4.4.3 乙醇不同水熱溫度處理Cu/CNT丙烯環(huán)氧化活性
        4.4.4 不同修飾劑改性處理Cu/CNT丙烯環(huán)氧化活性
        4.4.5 空速對Cu/CNT-CH₃CH₂OH-Na₂CO₃丙烯環(huán)氧化活性的影響
        4.4.6 氧氣丙烯比例對丙烯環(huán)氧化活性的影響
        4.4.7 Cu/CNT-CH₃CH₂OH-Na₂CO₃不同溫度下環(huán)氧化活性圖
    4.5 本章小結
第五章 結論與展望
    5.1 結論
    5.2 論文不足
    5.3 展望
參考文獻
致謝
個人簡介



本文編號：4011467