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過渡金屬輔酶仿生體系催化還原降解全氟己磺酸

發(fā)布時間:2024-05-17 01:57
  全氟有機(jī)酸(PFAs)因其具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),已被廣泛應(yīng)用于金屬電鍍、泡沫滅火劑等行業(yè)。繼全氟辛磺酸(PFOS,C8)被限制生產(chǎn)后,鏈長更短的全氟己磺酸(PFHxS,C6)等替代品的生產(chǎn)和使用越加頻繁,目前已表現(xiàn)出較高的污染潛力,但人們對其關(guān)注度不夠。PFHxS性質(zhì)穩(wěn)定,常規(guī)方法難以將其去除,現(xiàn)有降解技術(shù)存在反應(yīng)條件苛刻、去除成本較高等問題。本研究引入合適的電子供體,使用過渡金屬輔酶催化還原降解工業(yè)級PFHxS(直鏈異構(gòu)體占78.2%),并考察了關(guān)鍵影響因素對水中PFHxS脫氟效果的影響。研究結(jié)果表明,采用過渡金屬輔酶維生素B12(VB12)催化檸檬酸鈦不僅能夠降解支鏈PFHxS,而且也能夠同時降解直鏈PFHxS,這是首次報道直鏈PFHxS的仿生還原降解。VB12/檸檬酸鈦體系還原降解PFHxS的過程可用準(zhǔn)一級動力學(xué)模型擬合。當(dāng)溫度為75℃,在相對溫和的初始pH(pH=8.30)下,工業(yè)級PFHxS降解速率常數(shù)為0.07d-1,半衰期為9.9d。液相色譜-三重四級桿質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(LC-MS)分析...

【文章頁數(shù)】:91 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.1全氟有機(jī)酸結(jié)構(gòu)

圖1.1全氟有機(jī)酸結(jié)構(gòu)

1第1章緒論1.1全氟有機(jī)酸簡介圖1.1為全氟有機(jī)酸(PFAs)兩種最常見形式:全氟羧酸類和全氟磺酸類,其碳鏈上所有的氫原子均被氟取代,是一種人造工業(yè)產(chǎn)品,由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)(化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、抗氧化性和有效降低表面張力等特性),PFAs已被廣泛應(yīng)用于多種工業(yè)生產(chǎn)和家庭....


圖1.2PFHxS結(jié)構(gòu)

圖1.2PFHxS結(jié)構(gòu)

1第1章緒論1.1全氟有機(jī)酸簡介圖1.1為全氟有機(jī)酸(PFAs)兩種最常見形式:全氟羧酸類和全氟磺酸類,其碳鏈上所有的氫原子均被氟取代,是一種人造工業(yè)產(chǎn)品,由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)(化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、抗氧化性和有效降低表面張力等特性),PFAs已被廣泛應(yīng)用于多種工業(yè)生產(chǎn)和家庭....


圖1.3研究技術(shù)路線圖

圖1.3研究技術(shù)路線圖

131.5.3技術(shù)路線輔酶為催化劑外加電子供體降解直鏈PFHxS可行性研究過渡金屬輔酶仿生系統(tǒng)還原降解PFHxS影響因素電子供體輔酶種類反應(yīng)溫度輔酶濃度初始pH降解產(chǎn)物推測氟離子選擇電極測氟離子濃度,LC-MS/MS測液相降解產(chǎn)物跟蹤ORP和pH變化為實現(xiàn)受PFHxS等短鏈PFA....


圖2.1氟離子標(biāo)準(zhǔn)曲線

圖2.1氟離子標(biāo)準(zhǔn)曲線

21析,減少人工操作過程。但在本實驗反應(yīng)體系中,并不適用。原因如下:(1)反應(yīng)體系中含有金屬輔酶,因此樣品溶液帶有顏色。雖然離子色譜可以適當(dāng)進(jìn)帶有顏色的樣品,但長期進(jìn)樣可能會損害色譜柱從而縮短其使用壽命;(2)當(dāng)實驗中采用檸檬酸鈦(Ⅲ)作還原劑時,溶液中含有濃度非常高(約4000....



本文編號:3975213

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