費托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)是將合成氣高效轉(zhuǎn)化為液體燃料和高附加值化學品的途徑之一,鐵、鈷基催化劑是目前費托合成領(lǐng)域里應用最為廣泛的催化體系。然而,這兩個催化體系上的產(chǎn)物分布并不一致,前者對低碳烯烴具有較高的選擇性,但是其副產(chǎn)物CO₂選擇性也較高,而后者的催化產(chǎn)物基本為烴類化合物。針對這一顯著不同的催化現(xiàn)象,深入探究鐵、鈷基催化劑結(jié)構(gòu)和催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系,不僅能夠用來揭示鐵、鈷基費托催化劑上的反應機理,同時也對設(shè)計和開發(fā)新型費托催化劑、提高目標產(chǎn)物選擇性具有指導意義。本文采用密度泛函理論(DFT)從原子尺度上分別研究了在鐵基和鈷基兩個不同催化體系上的費托反應過程。在鐵基催化劑上探究了CO₂和低碳烯烴的形成機制;在鈷基催化劑上研究了相態(tài)結(jié)構(gòu)對CO活化、C₁物種加氫、C-C偶聯(lián)和CO插入機理等的影響,并探究了Co-Co₃C的界面效應對其催化性能的影響。主要研究內(nèi)容如下:(1)構(gòu)建了x-Fe₅C₂(510)、K

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【學位級別】：碩士

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圖1-1能源消費結(jié)構(gòu)2010年和2015年對比圖

第一章文獻綜述第一章文獻綜述研究背景著世界經(jīng)濟的飛速發(fā)展，能源問題越來越成為制約全球經(jīng)濟發(fā)展的主要因素。圖1能源消費結(jié)構(gòu)圖[1]，從2010年和2015年世界能源消費組成結(jié)構(gòu)來看，能源消費主燃料為主，化石燃料主要包括石油（原油）、天然氣、煤三大燃料，石油資源在化石有....

圖1-2費托合成反應產(chǎn)物ASF圖

圖1-2費托合成反應產(chǎn)物ASF圖[11,12]Figure1-2TheASFdistributionmapofFTSreactionproduct.[11,12]成反應機理解和認識FTS反應機理，對費托催化劑的設(shè)計和開發(fā)并提高目標產(chǎn)物意義。上百年來，....

圖1-3FTS反應碳化物機理圖

圖1-2費托合成反應產(chǎn)物ASF圖[11,12]Figure1-2TheASFdistributionmapofFTSreactionproduct.[11,12]合成反應機理解和認識FTS反應機理，對費托催化劑的設(shè)計和開發(fā)并提高目標產(chǎn)物意義。上百年來....

圖1-4FTS反應CO插入機理圖

圖1-4FTS反應CO插入機理圖[14]Figure1-4TheCOinsertiondiagramofFTSreaction.[14]機理[15]，如圖1-5所示：圖1-5FTS反應烯醇機理圖[15]Figure1-5Theenolm....

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