甲醇芳構化ZSM-5分子篩制備及其本征動力學研究
發(fā)布時間:2024-02-17 23:46
采用水熱合成法制備了用于甲醇芳構化(MTA)的、系列納米ZSM-5分子篩,考察了硅鋁比、晶化時間和晶化溫度等條件對分子篩合成及催化性能的影響。以芳烴收率為目標函數(shù)確定的相對適宜合成條件為:原料摩爾配比Si:Al:TPAOH:H2O=13:1:3.4:575、晶化時間72 h和晶化溫度180℃。所制備分子篩晶粒尺寸在400~600 nm之間。以過量浸漬法制備的1.5%Zn-ZSM-5分子篩為模型催化劑,開展了甲醇芳構化工藝條件研究。結果表明,隨著溫度的增加,芳烴收率呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,當溫度升高到一定程度后,催化劑壽命大幅降低;隨操作空速的降低,芳烴質量收率顯著增加,且催化劑壽命有所提升。確定的相對適宜工藝條件為:溫度430℃、甲醇質量空速7.92 h-1,該條件下芳烴質量收率為20.28%。采用等溫固定床積分反應器,在溫度410~460℃、空速7~95 h-1和甲醇進料摩爾分數(shù)40%~100%條件下,開展了 MTA本征動力學特性實驗研究。以含氧化合物、烯烴、芳烴、烷烴和C1以上化合物為目標考察物,建立了 MTA五集總本征動力學模型,采用Runge-Kutta積分法和單純形-Leve...
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
學位論文數(shù)據(jù)集
摘要
Abstract
第一章 文獻綜述
1.1 概述
1.2 ZSM-5分子篩簡介及合成
1.2.1 ZSM-5分子篩簡介
1.2.2 ZSM-5分子篩合成
1.3 芳構化研究進展
1.3.1 甲醇芳構化反應機理
1.3.2 甲醇芳構化工藝
1.3.3 甲醇芳構化研究現(xiàn)狀
1.4 ZSM-5分子篩改性
1.5 反應動力學研究
1.6 研究思路與研究內容
第二章 實驗部分
2.1 實驗設備和試劑
2.2 分子篩制備及改性
2.2.1 ZSM-5分子篩制備
2.2.2 ZSM-5分子篩Zn改性方法
2.3 分子篩表征
2.4 MTA性能評價
2.4.1 評價裝置
2.4.2 預備實驗
2.5 反應產物分析
2.5.1 定性分析
2.5.2 色譜分析條件
2.5.3 校正因子計算
2.5.4 主要性能評價指標
第三章 ZSM-5分子篩合成和Zn負載改性研究
3.1 合成條件對納米ZSM-5分子篩性能的影響
3.1.1 硅鋁比對納米ZSM-5分子篩物化性能的影響
3.1.2 硅鋁比對納米ZSM-5分子篩MTA催化性能的影響
3.1.3 ZSM-5分子篩合成條件的確定
3.2 Zn改性對納米ZSM-5分子篩性能的影響
3.2.1 改性方法對納米ZSM-5分子篩性能的影響
3.2.2 Zn負載量對納米ZSM-5分子篩MTA催化性能的影響
3.3 本章小結
第四章 甲醇芳構化工藝條件研究
4.1 溫度對MTA反應過程的影響
4.2 空速對MTA反應過程的影響
4.3 甲醇進料濃度對MTA反應過程的影響
4.4 甲醇芳構化工藝條件的確定
4.5 本章小結
第五章 1.5%Zn-ZSM-5催化劑上MTA本征動力學研究
5.1 反應器軸向返混和徑向返混的消除
5.2 內擴散和外擴散的消除
5.3 本征動力學實驗條件的確定
5.4 本征動力學實驗及結果
5.5 本征動力學實驗數(shù)據(jù)分析
5.6 反應體系的集總和反應網(wǎng)絡
5.7 反應器動力學方程
5.8 反應器數(shù)學模型建立
5.9 本征動力學模型參數(shù)估值
5.10 動力學數(shù)學模型檢驗
5.11 本章小結
第六章 結論
參考文獻
致謝
作者及導師簡介
附件
本文編號:3901526
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
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摘要
Abstract
第一章 文獻綜述
1.1 概述
1.2 ZSM-5分子篩簡介及合成
1.2.1 ZSM-5分子篩簡介
1.2.2 ZSM-5分子篩合成
1.3 芳構化研究進展
1.3.1 甲醇芳構化反應機理
1.3.2 甲醇芳構化工藝
1.3.3 甲醇芳構化研究現(xiàn)狀
1.4 ZSM-5分子篩改性
1.5 反應動力學研究
1.6 研究思路與研究內容
第二章 實驗部分
2.1 實驗設備和試劑
2.2 分子篩制備及改性
2.2.1 ZSM-5分子篩制備
2.2.2 ZSM-5分子篩Zn改性方法
2.3 分子篩表征
2.4 MTA性能評價
2.4.1 評價裝置
2.4.2 預備實驗
2.5 反應產物分析
2.5.1 定性分析
2.5.2 色譜分析條件
2.5.3 校正因子計算
2.5.4 主要性能評價指標
第三章 ZSM-5分子篩合成和Zn負載改性研究
3.1 合成條件對納米ZSM-5分子篩性能的影響
3.1.1 硅鋁比對納米ZSM-5分子篩物化性能的影響
3.1.2 硅鋁比對納米ZSM-5分子篩MTA催化性能的影響
3.1.3 ZSM-5分子篩合成條件的確定
3.2 Zn改性對納米ZSM-5分子篩性能的影響
3.2.1 改性方法對納米ZSM-5分子篩性能的影響
3.2.2 Zn負載量對納米ZSM-5分子篩MTA催化性能的影響
3.3 本章小結
第四章 甲醇芳構化工藝條件研究
4.1 溫度對MTA反應過程的影響
4.2 空速對MTA反應過程的影響
4.3 甲醇進料濃度對MTA反應過程的影響
4.4 甲醇芳構化工藝條件的確定
4.5 本章小結
第五章 1.5%Zn-ZSM-5催化劑上MTA本征動力學研究
5.1 反應器軸向返混和徑向返混的消除
5.2 內擴散和外擴散的消除
5.3 本征動力學實驗條件的確定
5.4 本征動力學實驗及結果
5.5 本征動力學實驗數(shù)據(jù)分析
5.6 反應體系的集總和反應網(wǎng)絡
5.7 反應器動力學方程
5.8 反應器數(shù)學模型建立
5.9 本征動力學模型參數(shù)估值
5.10 動力學數(shù)學模型檢驗
5.11 本章小結
第六章 結論
參考文獻
致謝
作者及導師簡介
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本文編號:3901526
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