發(fā)布時(shí)間：2023-12-04 18:32

　　隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展和城市化進(jìn)程的加快,水環(huán)境中的有機(jī)污染物種類和數(shù)量日益增多,需要高效、廉價(jià)且環(huán)境友好的水處理技術(shù)以滿足水環(huán)境保護(hù)的國家重大需求�；谶^一硫酸鹽(PMS)的非均相催化氧化技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)污染物的快速去除,其氧化效率高、pH適用范圍寬且抗干擾能力強(qiáng)。但該技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用之前還面臨三個(gè)主要問題,即金屬基催化材料活性和穩(wěn)定性較弱,粉體催化劑難以直接應(yīng)用于實(shí)際水處理,出水中低濃度PMS缺乏有效的分析方法。本論文針對(duì)上述問題,利用形貌調(diào)控、雙金屬復(fù)合、界面結(jié)構(gòu)調(diào)控、機(jī)械化學(xué)合成、毫米級(jí)載體負(fù)載等多種策略對(duì)金屬基催化劑進(jìn)行改性和優(yōu)化,實(shí)現(xiàn)了典型難降解有機(jī)污染物的高效去除和固定床反應(yīng)器的穩(wěn)定運(yùn)行,并建立了一種超靈敏檢測(cè)水中PMS的分子熒光方法。本文通過對(duì)材料理化性質(zhì)的表征、催化性能的評(píng)估和催化機(jī)理的解析,證實(shí)了上述提升策略和分析方法的合理性和有效性,從而為非均相催化PMS氧化技術(shù)應(yīng)用于水處理提供了新的思路和科學(xué)依據(jù)。本論文的主要研究?jī)?nèi)容和成果概括如下:1.非經(jīng)典結(jié)晶策略調(diào)控Co-Fe PBA內(nèi)外結(jié)構(gòu)提升其PMS活化性能。結(jié)構(gòu)調(diào)控能夠有效提升催化劑性能,針對(duì)金屬基納米材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)調(diào)控困難的問題,發(fā)...

【文章頁數(shù)】：169 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 背景概述
        1.1.1 傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)
        1.1.2 過硫酸鹽氧化技術(shù)
    1.2 過渡金屬基活化材料
        1.2.1 鐵基材料
        1.2.2 錳基材料
        1.2.3 銅基材料
        1.2.4 鈷基材料
    1.3 過渡金屬催化劑存在的問題及解決策略
        1.3.1 存在的問題
        1.3.2 形貌調(diào)控
        1.3.3 雙金屬復(fù)合
        1.3.4 載體效應(yīng)
        1.3.5 界面效應(yīng)
        1.3.6 限域效應(yīng)
        1.3.7 單原子催化劑
    1.4 PS-AOPs反應(yīng)器體系設(shè)計(jì)
        1.4.1 懸浮顆粒體系
        1.4.2 固定化催化劑體系
    1.5 本文的研究?jī)?nèi)容和意義
    參考文獻(xiàn)
第2章 Co-Fe PBA內(nèi)外結(jié)構(gòu)調(diào)控及其活化PMS去除有機(jī)污染物
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 試劑和藥品
        2.2.2 Co-Fe PBA納米顆粒的合成
        2.2.3 材料表征
        2.2.4 BPA降解實(shí)驗(yàn)
        2.2.5 分析方法
        2.2.6 密度泛函理論(DFT)計(jì)算
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 Co-Fe PBA的產(chǎn)物形貌
        2.3.2 非經(jīng)典結(jié)晶過程解析
        2.3.3 檸檬酸根在成核控制中的功能
        2.3.4 檸檬酸根導(dǎo)向的組裝體演化過程
        2.3.5 檸檬酸根的應(yīng)用規(guī)律
        2.3.6 PBA納米顆�；罨疨MS去除BPA的效能
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 Mn_1.8Fe_1.2O₄納米球催化活化PMS過程中的雙金屬協(xié)同效應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 試劑和藥品
        3.2.2 MnFeO納米球的合成
        3.2.3 催化劑表征
        3.2.4 BPA降解實(shí)驗(yàn)
        3.2.5 分析方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 MnFeO納米球的理化性質(zhì)
        3.3.2 MnFeO納米球的催化性能
        3.3.3 Mn-Fe協(xié)同催化效應(yīng)
        3.3.4 反應(yīng)體系中的自由基物種
        3.3.5 BPA的降解路徑
        3.3.6 PMS活化機(jī)理
        3.3.7 Mn-Fe協(xié)同作用機(jī)制
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 Mn/Fe氧化物界面高效活化PMS及其連續(xù)流反應(yīng)器去除BPA
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 試劑和藥品
        4.2.2 Mn/Fe氧化物界面結(jié)構(gòu)的構(gòu)建
        4.2.3 毫米級(jí)Mn-Fe-Ti氧化物小球的制備
        4.2.4 催化劑表征
        4.2.5 粉末催化劑的污染物降解實(shí)驗(yàn)
        4.2.6 MFTO小球的污染物降解實(shí)驗(yàn)
        4.2.7 分析方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Mn₂O₃/Fe₂O₃界面的理化性質(zhì)
        4.3.2 界面結(jié)構(gòu)的催化性能及其構(gòu)效關(guān)系
        4.3.3 Mn/Fe氧化物界面催化效應(yīng)的普適性
        4.3.4 界面結(jié)構(gòu)的優(yōu)化與性能提升
        4.3.5 MFTO固定床反應(yīng)器的搭建與運(yùn)行
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 機(jī)械化學(xué)法制備負(fù)載型MnO_x/Fe₂O₃催化劑用于PMS的高效活化
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 試劑和藥品
        5.2.2 BM-MnO_x/Fe₂O₃的制備
        5.2.3 催化劑表征
        5.2.4 污染物降解實(shí)驗(yàn)
        5.2.5 分析方法
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 BM-MnO_x/Fe₂O₃的理化性質(zhì)
        5.3.2 BM-MnO_x/Fe2_O
3的催化性能
        5.3.3 球磨罐的再生和循環(huán)利用
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第6章 Mn_1.8Fe_1.2O₄多孔納米立方塊協(xié)同PMS吸附-氧化去除阿散酸
    6.1 引言
    6.2 材料與方法
        6.2.1 試劑和藥品
        6.2.2 MnFeO納米立方塊的制備
        6.2.3 催化劑表征
        6.2.4 p-ASA去除實(shí)驗(yàn)
        6.2.5 分析方法
        6.2.6 電化學(xué)測(cè)試
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 MnFeO納米立方塊的理化性質(zhì)
        6.3.2 阿散酸和總砷去除性能
        6.3.3 PMS/MnFeO體系中p-ASA的去除機(jī)理
        6.3.4 p-ASA降解途徑
        6.3.5 催化劑再生和循環(huán)利用
    6.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第7章 苯甲酸分子熒光法超靈敏檢測(cè)水中的PMS
    7.1 引言
    7.2 材料與方法
        7.2.1 試劑和藥品
        7.2.2 PMS分析實(shí)驗(yàn)
        7.2.3 分析方法
    7.3 結(jié)果與討論
        7.3.1 熒光分子和自由基物種
        7.3.2 BA熒光法的創(chuàng)建與優(yōu)化
        7.3.3 BA熒光法的檢測(cè)性能
        7.3.4 實(shí)際水樣測(cè)試效果
    7.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第8章 結(jié)論與展望
    8.1 結(jié)論
    8.2 展望
        8.2.1 先進(jìn)材料與工藝研發(fā)
        8.2.2 實(shí)際應(yīng)用推廣
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果



本文編號(hào)：3870482