近年來,單原子催化劑的研究取得了重大進(jìn)展。單原子催化劑在催化很多重要化學(xué)反應(yīng)時(shí)都表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。二維材料石墨烯具有高的比表面積和獨(dú)特的電子性質(zhì),被廣泛用作多種單原子催化劑的載體材料。氨是一種重要的化工原料,在很多領(lǐng)域都有應(yīng)用。傳統(tǒng)的合成氨工藝Haber-Bosch法具有能耗高,排放大量二氧化碳,反應(yīng)條件苛刻等缺點(diǎn),因而尋求一種能夠在溫和條件下進(jìn)行氮還原反應(yīng)的方法是人們一直追求的目標(biāo)。在電催化劑的作用下,氮還原為氨的反應(yīng)可以在常溫常壓下進(jìn)行。電催化體系中,電催化劑起著舉足輕重的作用。本文使用密度泛函理論(DFT)計(jì)算,將一系列過渡金屬原子負(fù)載在N修飾的555-777石墨烯表面并研究其氮還原的電催化性能。DFT計(jì)算結(jié)果表明單個(gè)Mo原子負(fù)載于N修飾的555-777石墨烯是一種潛在的氮還原電催化劑,其過電勢僅為0.41 V。NH₃分子的脫附也是一個(gè)很容易的過程,僅需要0.45 e V的能量。電子結(jié)構(gòu)分析表明單個(gè)Mo原子負(fù)載于N修飾的555-777石墨烯的基態(tài)是高自旋極化的,這是其具有良好催化活性的一個(gè)重要原因。CO是一種對(duì)環(huán)境和人體危害極大的有毒氣體,研究CO的消...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 氮還原反應(yīng)簡介
        1.2.1 氮還原反應(yīng)的研究背景
        1.2.2 氮還原反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理
        1.2.3 電化學(xué)氮還原反應(yīng)的催化劑
    1.3 CO氧化反應(yīng)簡介
        1.3.1 CO氧化反應(yīng)的研究背景
        1.3.2 CO氧化反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理
        1.3.3 CO氧化反應(yīng)的催化劑
    1.4 本論文的主要內(nèi)容
第二章 理論研究的計(jì)算方法
    2.1 引言
    2.2 量子力學(xué)基礎(chǔ)理論
        2.2.1 薛定諤方程
        2.2.2 Born-Oppenheimer近似
        2.2.3 單電子近似
        2.2.4 Hartree-Fock近似
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 Thomas-Fermi模型
        2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.3.3 Kohn-Sham方法
    2.4 交換關(guān)聯(lián)泛函
        2.4.1 局域密度近似(LDA)
        2.4.2 廣義梯度近似(GGA)
        2.4.3 雜化密度泛函
    2.5 過渡態(tài)理論及搜索方法
        2.5.1 過渡態(tài)理論
        2.5.2 過渡態(tài)搜索方法
    2.6 計(jì)算使用的軟件包
第三章 Mo和N共摻雜的石墨烯電催化氮還原的理論研究
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 單個(gè)金屬原子錨定在N修飾的555-777石墨烯的穩(wěn)定性
        3.3.2 篩選負(fù)載的過渡金屬
        3.3.3 MoN3-Gr的結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性及其性質(zhì)
        3.3.4 氮?dú)夥肿拥奈?br>        3.3.5 電催化氮還原的性能研究
        3.3.6 良好催化性能的起源分析
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Al和N共摻雜的石墨烯催化CO氧化反應(yīng)的理論研究
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 AlN₃-Gr的幾何結(jié)構(gòu)及其穩(wěn)定性
        4.3.2 小分子反應(yīng)物的吸附
        4.3.3 CO氧化反應(yīng)機(jī)理
        4.3.4 AlN₃-Gr催化活性的起源分析
    4.4 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)
參考文獻(xiàn)
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果
致謝



本文編號(hào)：3843505