由于汞具有劇毒性、持久性、高揮發(fā)性、生物富集性等特點(diǎn),已嚴(yán)重地危害了生態(tài)環(huán)境和人類(lèi)的健康,故大氣汞污染防治變得至關(guān)重要。而煤炭行業(yè)是我國(guó)主要的大氣汞排放源之一,為了實(shí)現(xiàn)煤炭清潔高效的利用,煤氣化技術(shù)受到了廣泛的關(guān)注。在煤氣化過(guò)程中,絕大部分的汞會(huì)以單質(zhì)汞的形態(tài)釋放出來(lái),且煤氣中富含CO、H₂等還原性氣體,汞的催化氧化難度相較于燃煤煙氣大幅提升。目前,對(duì)于煤氣中單質(zhì)汞的脫除仍處于初始研究階段,所開(kāi)發(fā)的吸附劑仍存在脫汞效率低、脫汞機(jī)制不明確等問(wèn)題。因此,開(kāi)展還原性氣氛下汞的吸附機(jī)理研究對(duì)于開(kāi)發(fā)新型高效吸附劑和煤氣化技術(shù)的發(fā)展均有重大的科學(xué)意義。為了改變傳統(tǒng)吸附劑在還原性氣氛下氧化脫除汞能力較弱這一現(xiàn)狀,本文采用具有強(qiáng)氧化能力的Co₃O₄作為活性物質(zhì),以二氧化鈦和活性焦作為載體,實(shí)現(xiàn)汞的高效脫除。在固定床反應(yīng)臺(tái)上進(jìn)行了鈷基吸附劑在模擬煤氣氣氛下汞的吸附實(shí)驗(yàn),并結(jié)合BET、XRD、XPS等表征手段分析,研究不同溫度、不同氣體、不同負(fù)載量對(duì)吸附劑汞脫除效率的影響。此外結(jié)合模擬計(jì)算進(jìn)一步地挖掘鈷基吸附劑對(duì)單質(zhì)汞的脫除機(jī)理。首先,利用...

【文章頁(yè)數(shù)】：84 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 汞污染的危害及其排放控制現(xiàn)狀
        1.2.1 汞的性質(zhì)及危害
        1.2.2 汞排放情況
        1.2.3 汞控制標(biāo)準(zhǔn)
    1.3 煤氣化過(guò)程中汞的釋放與脫除方法
        1.3.1 煤氣化過(guò)程中汞的釋放
        1.3.2 煤氣中汞的脫除方法
    1.4 密度泛函理論在汞脫除領(lǐng)域的發(fā)展與應(yīng)用
    1.5 本文的主要研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)介紹
        2.1.1 模擬煤氣配氣系統(tǒng)
        2.1.2 汞蒸氣發(fā)生系統(tǒng)
        2.1.3 反應(yīng)器與控溫系統(tǒng)
        2.1.4 汞監(jiān)測(cè)分析系統(tǒng)
        2.1.5 尾氣凈化與處理系統(tǒng)
    2.2 實(shí)驗(yàn)材料與制備儀器
    2.3 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的校驗(yàn)與穩(wěn)定性測(cè)試
        2.3.1 汞源穩(wěn)定性測(cè)試
        2.3.2 石英棉干擾測(cè)試
        2.3.3 Lumex RA-915+標(biāo)定
    2.4 實(shí)驗(yàn)方法及性能評(píng)價(jià)
        2.4.1 實(shí)驗(yàn)方法
        2.4.2 吸附劑性能評(píng)價(jià)
    2.5 吸附劑表征方法
        2.5.1 比表面積(BET)分析
        2.5.2 掃描電鏡(SEM)分析
        2.5.3 X-射線(xiàn)衍射(XRD)分析
        2.5.4 X-射線(xiàn)光電子能譜(XPS)分析
        2.5.5 程序升溫還原(TPR)分析
    2.6 本章小結(jié)
3 Co-TiO_2
吸附劑脫除煤氣中單質(zhì)汞的研究
    3.1 引言
    3.2 Co-TiO₂吸附劑的制備及表征
        3.2.1 吸附劑制備
        3.2.2 吸附劑表征
    3.3 Co-TiO₂吸附劑脫汞性能研究
        3.3.1 負(fù)載量對(duì)脫汞性能的影響
        3.3.2 H₂S對(duì)脫汞性能的影響
        3.3.3 CO對(duì)脫汞性能的影響
        3.3.4 H₂對(duì)脫汞性能的影響
        3.3.5 NH₃對(duì)脫汞性能的影響
        3.3.6 HCl對(duì)脫汞性能的影響
        3.3.7 吸附溫度對(duì)脫汞性能的影響
    3.4 本章小結(jié)
4 Co-AC吸附劑脫除煤氣中單質(zhì)汞的研究
    4.1 引言
    4.2 Co-AC吸附劑的制備及表征
        4.2.1 吸附劑制備
        4.2.2 吸附劑表征
    4.3 Co-AC吸附劑脫汞性能的研究
        4.3.1 負(fù)載量對(duì)脫汞性能的影響
        4.3.2 H₂S對(duì)脫汞性能的影響
        4.3.3 CO和H₂對(duì)脫汞性能的影響
        4.3.4 溫度對(duì)脫汞性能的影響
    4.4 汞平衡驗(yàn)證
    4.5 吸附劑升溫脫附實(shí)驗(yàn)及再生性能研究
        4.5.1 升溫脫附實(shí)驗(yàn)
        4.5.2 再生性能研究
    4.6 本章小結(jié)
5 Hg在Co₃O₄表面吸附的機(jī)理研究
    5.1 密度泛函理論
        5.1.1 Hohenberg-Kohn定理
        5.1.2 Kohn-Sham方程
        5.1.3 交換相關(guān)能
        5.1.4 贗勢(shì)
    5.2 計(jì)算方法和模型的建立
        5.2.1 計(jì)算方法
        5.2.2 Co₃O₄晶體結(jié)構(gòu)
    5.3 Hg在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.4 H₂S在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.5 HS在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.6 S在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.7 Hg在S-Co₃O₄(110)面的吸附
    5.8 本章小結(jié)
6 總結(jié)與展望
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 本文創(chuàng)新之處
    6.3 研究工作展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷



本文編號(hào)：3840561