苯酚是重要的有機化工原料,其工業(yè)化生產(chǎn)主要采用三步異丙苯法,但該方法存在合成路線長、能耗高、苯酚收率低等問題。以過氧化氫(H₂O₂)為氧化劑,苯直接羥基化一步制苯酚的反應(yīng),具有合成步驟少、反應(yīng)條件溫和、過程綠色的特點。但該一步法反應(yīng)中,仍存在產(chǎn)物選擇性低及H₂O₂有效利用率較低的難題,且反應(yīng)體系需要加入乙腈等溶劑才能有效進行。因此,設(shè)計制備多功能、高效催化劑體系是解決上述問題的關(guān)鍵。本文利用氧化石墨烯(GO)材料“兩親性”的特點,制備具有界面催化性質(zhì)的Pickering乳液體系,并根據(jù)反應(yīng)需要對GO材料進行表面改性,探索利用GO基材料穩(wěn)定的Pickering乳液體系,在不加有機溶劑、無攪拌的條件下,實現(xiàn)苯的一步羥基化反應(yīng),通過Raman、XRD、FTIR、XPS、Uv-vis等表征方法,分析了非金屬摻雜和負(fù)載金屬氧化物的GO基材料表面結(jié)構(gòu)變化對苯羥基化反應(yīng)活性的影響。主要從以下幾個方面進行了探索:(1)通過對超聲時間、超聲功率、油水體積比、GO濃度等Pickering乳液制備條件的篩選可知,在超聲時...

【文章頁數(shù)】：81 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 苯酚的傳統(tǒng)制備方法
        1.2.1 磺化法
        1.2.2 氯苯水解法
        1.2.3 環(huán)己酮-環(huán)己醇法
        1.2.4 甲苯-苯甲酸法
        1.2.5 異丙苯法
    1.3 苯直接羥基化制苯酚
        1.3.1 O2氧化法
        1.3.2 N₂O氧化法
        1.3.3 H₂O₂氧化法
    1.4 Pickering乳液的催化應(yīng)用
    1.5 選題意義及研究內(nèi)容
        1.5.1 選題意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑及儀器
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗儀器和設(shè)備
    2.2 GO基材料的制備
        2.2.1 GO及rGO的制備
        2.2.2 GO表面的摻雜改性
        2.2.3 GO負(fù)載金屬氧化物材料的制備
    2.3 GO基 Pickering乳液的制備
    2.4 GO基材料及其Pickering乳液的表征方法
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.3 傅里葉變換紅外光譜(FTIR)
        2.4.4 拉曼光譜(Raman)
        2.4.5 紫外可見光譜(Uv-vis)
        2.4.6 倒置熒光顯微鏡
    2.5 反應(yīng)物及產(chǎn)物的定量分析方法
        2.5.1 氣相色譜參數(shù)設(shè)置
        2.5.2 內(nèi)標(biāo)法定量分析
    2.6 催化性能評價
        2.6.1 GO基 Pickering乳液的催化性能評價
        2.6.2 GO基非乳液催化體系的催化性能評價
第三章 制備條件對Pickering乳液穩(wěn)定性的影響
    3.1 引言
    3.2 制備條件對Pickering乳液穩(wěn)定性的影響
        3.2.1 超聲時間的影響
        3.2.2 超聲功率的影響
        3.2.3 油水體積比的影響
        3.2.4 GO濃度的影響
    3.3 本章小結(jié)
第四章 GO及 rGO的制備及其Pickering乳液催化苯羥基化反應(yīng)的應(yīng)用探索
    4.1 引言
    4.2 GO和rGO的制備方法
        4.2.1 Hummers法制備GO
        4.2.2 化學(xué)還原法制備rGO
        4.2.3 電化學(xué)法制備rGO
    4.3 GO和rGO的表征結(jié)果
        4.3.1 拉曼光譜表征(Raman)
        4.3.2 傅里葉變換紅外光譜(FTIR)
        4.3.3 X射線衍射(XRD)
        4.3.4 X射線光電子能譜(XPS)
        4.3.5 倒置熒光顯微鏡
        4.3.6 電化學(xué)法制備rGO的表征結(jié)果
    4.4 催化苯羥基化反應(yīng)的性能探索
    4.5 本章小結(jié)
第五章 GO基材料的表面改性及其Pickering乳液催化苯羥基化反應(yīng)的應(yīng)用探索
    5.1 引言
    5.2 GO的非金屬摻雜改性
        5.2.1 NGO的制備
        5.2.2 BGO的制備
        5.2.3 SGO的制備
    5.3 負(fù)載金屬氧化物的GO基材料的制備
        5.3.1 Fe₂O₃/rGO材料的制備
        5.3.2 VO_x/rGO材料的制備
    5.4 非金屬摻雜GO基材料的表征結(jié)果
        5.4.1 拉曼光譜表征(Raman)
        5.4.2 傅里葉變換紅外光譜(FTIR)
        5.4.3 X射線衍射(XRD)
        5.4.4 X射線光電子能譜(XPS)
    5.5 負(fù)載金屬氧化物的GO基催化劑的表征結(jié)果
        5.5.1 拉曼光譜表征(Raman)
        5.5.2 傅里葉變換紅外光譜(FTIR)
        5.5.3 X射線衍射(XRD)
        5.5.4 X射線光電子能譜(XPS)
    5.6 改性GO基 Pickering乳液催化苯羥基化反應(yīng)的性能探索
        5.6.1 NGO、BGO和 SGO的催化性能
        5.6.2 Fe₂O₃/rGO及 VO_x/rGO的催化性能
    5.7 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)成果
致謝



本文編號：3833584