伴隨著人類社會(huì)的飛速進(jìn)步,人類對(duì)能源的依賴越來(lái)越強(qiáng)烈。作為三大化石燃料,天然氣的開(kāi)采規(guī)模在日益增加,對(duì)于甲烷如何清潔和高效利用的問(wèn)題亟待解決。甲烷干氣重整(DRM)使用CH₄和CO₂作為原料來(lái)生產(chǎn)合成氣,CH₄和CO₂均為主要的溫室氣體,因此通常認(rèn)為甲烷干氣重整可以一定程度上緩解能源利用過(guò)程中所帶來(lái)的環(huán)境負(fù)面影響。首先,本文論述了新型Ni/La₂O₃催化劑的設(shè)計(jì)及制備,將其用于DRM過(guò)程。結(jié)果表明,由La₂O₂CO₃作為載體前驅(qū)體制備的La₂O₃能夠高度分散負(fù)載在其上的鎳顆粒。另外,納米棒狀載體能夠提供更多的中等強(qiáng)度堿性位點(diǎn)用于促進(jìn)CO₂在載體表面的吸附和活化。結(jié)果表明,載體與金屬之間的相互作用得到增強(qiáng),并且抑制了鎳顆粒在嚴(yán)苛反應(yīng)條件下的燒結(jié)。同時(shí),本文對(duì)積碳在催化劑上的變化也進(jìn)行了表征和討論,以此來(lái)理解積碳形成的機(jī)理,以及L...

【文章頁(yè)數(shù)】：83 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 甲烷干氣重整研究背景
    1.2 甲烷干氣重整機(jī)理研究
        1.2.1 DRM反應(yīng)熱力學(xué)
        1.2.2 DRM反應(yīng)中CH₄活化的機(jī)制
        1.2.3 DRM反應(yīng)中CO₂活化的機(jī)制
    1.3 DRM反應(yīng)的主要問(wèn)題
    1.4 DRM反應(yīng)催化體系研究
        1.4.1 載體表面的酸堿性
        1.4.2 氧物種的遷移能力
        1.4.3 氧化還原體系
        1.4.4 金屬—載體相互作用
        1.4.5 雙金屬體系
        1.4.6 納米結(jié)構(gòu)限域效應(yīng)
    1.5 本論文研究工作設(shè)想
第2章 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 催化劑表征
        2.2.1 N₂物理吸附(N₂-physisorption)
        2.2.2 電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜(ICP-OES)
        2.2.3 X-射線衍射分析(XRD)
        2.2.4 H₂程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.2.5 CO₂程序升溫脫附(CO₂-TPD)
        2.2.6 程序升溫氧化(TPO)
        2.2.7 H₂化學(xué)吸附
        2.2.8 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.2.9 熱重分析(TGA)
        2.2.10 拉曼光譜(RamanSpectra)
        2.2.11 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.12 紫外可見(jiàn)漫反射光譜(UV-vis)
        2.2.13 傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS)
    2.3 催化反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
第3章 具有穩(wěn)定Ni顆粒的Ni/La₂O₃催化劑用于DRM過(guò)程
    3.1 引言
    3.2 催化劑制備
    3.3 焙燒后催化劑表征
    3.4 還原后催化劑表征
    3.5 DRM反應(yīng)活性
    3.6 反應(yīng)后催化劑表征
    3.7 積碳形成分析
    3.8 討論
    3.9 小結(jié)
第4章 Ce的添加對(duì)La₂O₃上CO₂吸附及活化的影響
    4.1 引言
    4.2 催化劑制備
    4.3 Ce-La混合氧化物結(jié)構(gòu)性質(zhì)
    4.4 原位DRIFTS光譜
    4.5 晶相結(jié)構(gòu)的影響
    4.6 對(duì)Ⅱ-La₂O₂CO₃活性的影響
    4.7 消除積碳性能評(píng)價(jià)
    4.8 小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況說(shuō)明
致謝



本文編號(hào)：3826821