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固載型磷鉬釩雜多酸離子液體催化氧化脫硫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2023-03-31 20:01
  燃油使用過程中,由于含硫氧化物及顆粒的大量排放,導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題,如酸雨、霧霾等。因此世界各國(guó)紛紛制定了嚴(yán)苛的標(biāo)準(zhǔn),以降低燃油中的硫含量。隨著燃油標(biāo)準(zhǔn)不斷提高,傳統(tǒng)加氫脫硫技術(shù)的局限性變得日益突出,非加氫脫硫技術(shù)得到了廣泛關(guān)注。氧化脫硫技術(shù)因其反應(yīng)條件溫和,脫硫效率高,逐漸成為了研究熱點(diǎn),并被認(rèn)為最有可能替代加氫脫硫的技術(shù)之一。雜多酸作為一類具有高催化活性的物質(zhì),常作為催化劑用于氧化脫硫研究中。在氧化脫硫過程中,由于氧化劑過氧化氫的使用,造成油水二相的出現(xiàn),使得傳質(zhì)阻力增大,催化脫硫效果下降。同時(shí)雜多酸溶解在水相中,難以回收利用。為解決上述問題,本文分別設(shè)計(jì)制備了磷鉬釩雜多酸離子液體及其固載型磷鉬釩雜多酸離子液體并作為催化劑,以過氧化氫為氧化劑、乙腈為萃取劑,進(jìn)行了萃取催化氧化脫硫研究。主要內(nèi)容如下:(一)通過咪唑類離子液體與磷鉬釩酸直接反應(yīng),制備了三種雜多酸離子液體[C3H3N2(CH3)(C2H4)]5PMo10V2O40(簡(jiǎn)稱[C2MIM]PMo V2),[C3H3N2(CH3)(C4H8)]5-PMo10V2O40(簡(jiǎn)稱[C4MIM]PMo V2)和[C3H3N2(CH...

【文章頁數(shù)】:63 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
目錄
第1章 引言
    1.1 前言
    1.2 燃油中的含硫物質(zhì)
    1.3 燃油脫硫技術(shù)簡(jiǎn)介
        1.3.1 加氫脫硫
        1.3.2 非加氫脫硫
            1.3.2.1 吸附脫硫
            1.3.2.2 生物脫硫
            1.3.2.3 萃取脫硫
            1.3.2.4 烷基化脫硫
            1.3.2.5 氧化脫硫
    1.4 氧化脫硫研究進(jìn)展
        1.4.1 分子氧氧化脫硫
        1.4.2 光化學(xué)氧化脫硫
        1.4.3 超聲波氧化脫硫
        1.4.4 過氧化氫氧化脫硫
    1.5 雜多酸催化脫硫研究進(jìn)展
        1.5.1 雜多酸簡(jiǎn)介
        1.5.2 固體雜多酸及其鹽催化劑
        1.5.3 固載型雜多酸催化劑
        1.5.4 雜多酸季銨鹽催化劑
        1.5.5 雜多酸離子液體催化劑
    1.6 研究目的與意義
第2章 雜多酸離子液體的制備及其催化氧化脫硫性能研究
    2.1 前沿
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        2.2.2 雜多酸離子液體的制備
            2.2.2.1 磷鉬釩雜多酸的制備
            2.2.2.2 1-乙基-3-甲基咪唑磷鉬釩離子液體的制備
            2.2.2.3 1-丁基-3-甲基咪唑磷鉬釩離子液體的制備
            2.2.2.4 1-己基-3-甲基咪唑磷鉬釩離子液體的制備
        2.2.3 催化劑的表征
        2.2.4 模擬油品的氧化脫硫
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑的表征
            2.3.1.1 紫外可見光譜分析(UV-vis)
            2.3.1.2 傅里葉變換紅外分析(FTIR)
            2.3.1.3 X射線衍射分析(XRD)
            2.3.1.4 核磁共振分析(1H-NMR)
        2.3.2 催化脫硫性能研究
            2.3.2.1 不同磷鉬釩離子液體催化劑的催化活性比較
            2.3.2.2 催化劑用量對(duì)脫硫性能影響
            2.3.2.3 氧化劑用量對(duì)脫硫性能影響
            2.3.2.4 反應(yīng)溫度對(duì)脫硫性能影響
            2.3.2.5 萃取劑用量對(duì)脫硫性能影響
            2.3.2.6 催化劑的循環(huán)使用性能
    2.4 本章小結(jié)
第3章 固載型磷鉬釩雜多酸離子液體的制備及其催化氧化脫硫性能研究
    3.1 前沿
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        3.2.2 固載型雜多酸離子液體的制備
            3.2.2.1 SBA-15 的制備
            3.2.2.2 離子液體的制備
            3.2.2.3 固載型雜多酸離子液體的制備
        3.2.3 催化劑的表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的表征
            3.3.1.1 傅里葉紅外變換光譜(FTIR)
            3.3.1.2 X射線衍射分析(XRD)
            3.3.1.3 N2吸附/脫附分析
            3.3.1.4 透射電鏡分析(TEM)
            3.3.1.5 熱重分析(TG-DTA)
        3.3.2 催化脫硫性能研究
            3.3.2.1 反應(yīng)溫度對(duì)脫硫性能影響
            3.3.2.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)脫硫性能影響
            3.3.2.3 催化劑用量對(duì)脫硫性能影響
            3.3.2.4 氧化劑用量對(duì)脫硫性能影響
            3.3.2.5 不同負(fù)載量活性組分對(duì)脫硫性能影響
            3.3.2.6 對(duì)不同有機(jī)硫的催化脫硫性能
            3.3.2.7 催化劑的循環(huán)使用性能
        3.3.3 DBT的氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
        3.3.4 催化氧化反應(yīng)脫硫機(jī)理探討
            3.3.4.1 氧化產(chǎn)物分析
            3.3.4.2 反應(yīng)機(jī)理探討
    3.4 本章小結(jié)
第4章 結(jié)論與展望
    4.1 結(jié)論
    4.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄 研究生期間發(fā)表論文情況



本文編號(hào):3775705

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