電化學(xué)還原二氧化碳(ECR-CO2)由于具有較高的能源效率和較為溫和的反應(yīng)條件,是最有前景的策略之一。然而因為在熱力學(xué)中二氧化碳是一個穩(wěn)定的分子,所以將二氧化碳在ESHE=-1.90 V時活化為二氧化碳自由基陰離子需要大量的能量,這是整個反應(yīng)過程中的關(guān)鍵步驟。同時析氫反應(yīng)(ESHE=-0.42V)的能量遠(yuǎn)小于活化二氧化碳的能量,所以整個ECR-CO2過程中都伴隨著HER,導(dǎo)致產(chǎn)物選擇性較低。銅基材料是已知的唯一一類能在水溶液體系中將二氧化碳還原成高附加值碳?xì)洚a(chǎn)物的電催化劑,但它們也有明顯的不足,電催化過電勢高,反應(yīng)活性和穩(wěn)定性差,對特定產(chǎn)物的選擇性低。為此,我們?nèi)孕枰_發(fā)有效的銅基電催化劑。金屬有機框架(MOFs)由于結(jié)構(gòu)可調(diào),多孔,比表面積高等優(yōu)點,是電化學(xué)還原二氧化碳的卓越的催化劑前體。銅基MOF有著特殊的能力來生成碳?xì)浠衔?羧酸和醇類,是目前最有前景的MOF材料。在惰性氣氛下熱分解MOF能夠為ECR-CO2提供大量的活性位點。將些雜原子如B、N、P和S等摻入碳材料被證明能有效改變催化劑的電子性能,材料結(jié)構(gòu)和化學(xué)態(tài)。這些雜原子與碳原子結(jié)合作為新的活性位點來提升二氧化碳電還原的催化...

【文章頁數(shù)】：97 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂ RR)
        1.2.1 二氧化碳還原反應(yīng)概述
        1.2.2 二氧化碳還原反應(yīng)進(jìn)展
    1.3 電化學(xué)還原二氧化碳反應(yīng)催化劑
        1.3.1 非金屬電催化劑
        1.3.2 金屬基電催化劑
    1.4 本論文研究背景、意義及研究內(nèi)容
第二章 實驗條件與表征技術(shù)
    2.1 實驗藥品與實驗儀器
        2.1.1 實驗藥品與試劑
        2.1.2 實驗儀器與設(shè)備
    2.2 表征與測試方法
        2.2.1 傅里葉變換紅外光譜(FTIR)
        2.2.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.2.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.2.4 X射線衍射分析(XRD)
        2.2.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.6 熱重分析(TGA)
        2.2.7 拉曼光譜分析(Raman)
        2.2.8 核磁共振氫譜分析(¹H NMR)
    2.3 電化學(xué)表征與測試
        2.3.1 電化學(xué)測試
        2.3.2 電化學(xué)還原二氧化碳測試及產(chǎn)物分析
第三章 基于泡沫銅原位生長的新型銅基MOF的合成研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗藥品及試劑
        3.2.2 實驗儀器與設(shè)備
        3.2.3 氫氧化銅納米線陣列的制備
        3.2.4 基于泡沫銅原位生長的銅基MOF材料Cu-NBDC的制備
        3.2.5 樣品的表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 氫氧化銅納米線基片的表面形貌及結(jié)構(gòu)
        3.3.2 原位溶劑熱法中Cu-NBDC的表面形貌與結(jié)構(gòu)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 MOF材料衍生的CU₂O/Cu@NC催化劑用于電化學(xué)還原二氧化碳
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗藥品及試劑
        4.2.2 實驗儀器與設(shè)備
        4.2.3 合成Cu-NBDC與Cu-BDC
        4.2.4 制備Cu₂O/Cu@NC與Cu₂O/Cu@C
        4.2.5 制備工作電極
        4.2.6 電化學(xué)測試
        4.2.7 電化學(xué)還原二氧化碳測試與產(chǎn)物分析
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 材料制備流程示意圖
        4.3.2 形貌表征
        4.3.3 結(jié)構(gòu)與成分表征
        4.3.4 Cu₂O/Cu@NC用于電化學(xué)還原二氧化碳
    4.4 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝



本文編號：3763474