CO₂是溫室氣體的主要成分,也是一種儲量豐富、廉價易得的碳資源,借助可再生能源的CO₂的資源化利用是實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的有效途徑之一,將CO₂化為高附加值的化學品有望緩解人類因過量使用化石能源所造成的能源危機及環(huán)境惡化問題。Ni基催化劑因價格低廉,且對CO₂加氫反應(yīng)催化活性及選擇性都很高而吸引了廣泛關(guān)注。但傳統(tǒng)Ni基催化劑催化溫度較高(250℃～450℃)使得能耗高且設(shè)備復(fù)雜,在長時間反應(yīng)過程中催化劑容易積碳、團聚,進而導(dǎo)致催化劑失活,成為制約其工業(yè)化應(yīng)用的瓶頸,因此尋找一種能在溫和條件下進行CO₂定向轉(zhuǎn)化的方法或者催化劑是研究者們努力的重要方向。本論文以RNi₅(R=La,Ce,Pr,Nd,Sm等)稀土儲氫合金作為制備催化劑的前驅(qū)體,一方面,旨在獲得室溫球磨條件下具有高催化活性、高選擇性的甲烷化反應(yīng)催化劑,而另一方面,希望利用La Ni₅的室溫吸氫特性,為工業(yè)廢氫的增值利用開發(fā)新途徑。首先,嘗試了球磨RNi₅-...

【文章頁數(shù)】：115 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 溫室效應(yīng)與二氧化碳排放
        1.1.2 能源危機與氫能的利用
    1.2 二氧化碳的化學性質(zhì)及利用
        1.2.1 二氧化碳的化學性質(zhì)
        1.2.2 二氧化碳的利用
    1.3 二氧化碳的甲烷化反應(yīng)
        1.3.1 甲烷化反應(yīng)機理
        1.3.2 反應(yīng)催化劑
        1.3.3 研究現(xiàn)狀及面臨的問題
    1.4 儲氫材料與二氧化碳甲烷化反應(yīng)
        1.4.1 儲氫材料用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
        1.4.2 存在的問題
    1.5 等離子體技術(shù)用于材料的制備
        1.5.1 等離子體技術(shù)原理
        1.5.2 等離子技術(shù)的應(yīng)用
    1.6 課題研究內(nèi)容及選題意義
        1.6.1 研究目的及意義
        1.6.2 研究內(nèi)容及技術(shù)路線
第二章 材料制備、表征及性能測試
    2.1 試驗原材料與使用儀器
    2.2 催化劑材料的制備
        2.2.1 感應(yīng)爐熔煉制備儲氫合金
        2.2.2 儲氫合金氫化物球磨反應(yīng)制備Ni/La₂O₃催化劑
        2.2.3 等離子球磨法制備納米Ru/DG(NG)催化劑
    2.3 催化劑材料結(jié)構(gòu)表征
        2.3.1 X射線衍射分析
        2.3.2 傅里葉變換紅外光譜
        2.3.3 場發(fā)射掃描電子顯微鏡
        2.3.4 透射電子顯微鏡
        2.3.5 X射線光電子能譜分析
    2.4 催化劑材料性能測試
        2.4.1 儲氫合金氫化物用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
        2.4.2 儲氫合金氫化物用于碳酸鹽甲烷化反應(yīng)
        2.4.3 Ru/DG(NG)催化劑用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
第三章 稀土金屬儲氫合金對二氧化碳甲烷化反應(yīng)的影響
    3.1 引言
    3.2 催化劑的原位生成及催化性能
        3.2.1 球磨轉(zhuǎn)速對催化性能的影響
        3.2.2 球磨氣壓對催化性能的影響
        3.2.3 還原劑H₂來源對催化性能的影響
        3.2.4 催化劑的循環(huán)性能
        3.2.5 儲氫合金類型對催化性能的影響
    3.3 室溫球磨條件下二氧化碳甲烷化反應(yīng)機理
        3.3.1 儲氫合金作用機理
        3.3.2 二氧化碳甲烷化反應(yīng)路徑
    3.4 添加劑對催化劑性能的促進作用
        3.4.1 添加劑添加量
        3.4.2 添加劑種類
    3.5 本章小結(jié)
第四章 稀土金屬儲氫合金對碳酸鹽甲烷化反應(yīng)的影響
    4.1 引言
    4.2 碳酸鹽甲烷化反應(yīng)催化性能
        4.2.1 還原劑H₂來源對催化性能的影響
        4.2.2 H₂與碳酸鹽比例對催化性能的影響
        4.2.3 碳酸鹽類型對催化性能的影響
        4.2.4 儲氫合金氫化物類型對催化性能的影響
    4.3 球磨條件下碳酸鹽還原機理
    4.4 本章小結(jié)
第五章 介質(zhì)阻擋放電等離子體輔助球磨法制備納米Ru/DG(NG)催化劑用于二氧化碳甲烷化反應(yīng)
    5.1 引言
    5.2 Ru/DG(NG)催化劑的制備及表征
        5.2.1 介質(zhì)阻擋放電等離子體對催化劑制備的影響
        5.2.2 介質(zhì)阻擋放電等離子氣體類型對催化劑制備的影響
        5.2.3 介質(zhì)阻擋放電等離子氣壓對催化劑制備的影響
    5.3 Ru/DG(NG)催化劑性能測試
    5.4 本章小結(jié)
全文總結(jié)與展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的研究成果
致謝
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本文編號：3763156