有機(jī)溶劑/水雙相體系氫解木質(zhì)素制備單酚類化合物
發(fā)布時(shí)間:2023-01-04 10:05
木質(zhì)素是自然界中儲(chǔ)量?jī)H次于纖維素的豐富的可再生生物質(zhì)資源,其分子結(jié)構(gòu)中富含苯環(huán)。通過(guò)催化解聚的手段降解木質(zhì)素以制備單酚類化合物,進(jìn)而獲得高附加值平臺(tái)化學(xué)品以及液體燃料,對(duì)于實(shí)現(xiàn)人類社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展,緩解能源問(wèn)題和環(huán)境污染有著重要的意義。木質(zhì)素氫解產(chǎn)物的重聚導(dǎo)致制備的單酚類化合物的收率難以提高,本論文從溶劑角度出發(fā)探索木質(zhì)素高效氫解的有效策略,以甲基異丁基甲酮(MIBK)、2-戊酮和正丁醇等10種有機(jī)溶劑與H2O組成雙相溶劑體系首先對(duì)堿木質(zhì)素(AL)進(jìn)行氫解。研究結(jié)果表明,MIBK/H2O雙相溶劑體系是AL氫解的優(yōu)選溶劑體系,在較優(yōu)條件下,能夠獲得18.42 wt%的單酚類化合物收率,87.57 wt%的生物油收率以及99.77 wt%的木質(zhì)素轉(zhuǎn)化率。MIBK對(duì)酚類有著良好的萃取能力,使解聚產(chǎn)物原位分離從而穩(wěn)定地存在于反應(yīng)體系中的有機(jī)相。相對(duì)于均相溶劑體系,MIBK/H2O雙相溶劑體系能夠有效抑制重聚反應(yīng)的發(fā)生,促進(jìn)木質(zhì)素以及模型化合物的解聚,從而提高單酚類化合物的收率。采用有機(jī)溶劑法分別提取了松木有機(jī)溶劑木質(zhì)素(POSL...
【文章頁(yè)數(shù)】:94 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)與應(yīng)用
1.2 木質(zhì)素的解聚方法
1.2.1 酸催化解聚
1.2.2 堿催化解聚
1.2.3 催化氧化
1.2.4 催化氫解
1.3 生物質(zhì)轉(zhuǎn)化的雙相溶劑體系
1.4 本論文的研究意義及主要內(nèi)容
1.4.1 本論文的研究意義
1.4.2 本論文研究的主要內(nèi)容
1.4.3 本論文的創(chuàng)新之處
第二章 實(shí)驗(yàn)原料與技術(shù)
2.1 實(shí)驗(yàn)原料
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.3 實(shí)驗(yàn)方法
2.3.1 有機(jī)溶劑木質(zhì)素的分離和提純
2.3.2 雙相溶劑體系氫解木質(zhì)素
2.3.3 雙相溶劑體系氫解木質(zhì)素模型化合物
2.3.4 徑向分布函數(shù)
2.4 實(shí)驗(yàn)測(cè)試與表征方法
2.4.1 氣相色譜質(zhì)譜(GC-MS)分析
2.4.2 高效液相色譜(HPLC)分析
2.4.3 飛行時(shí)間質(zhì)譜(MALDI-TOF MS)分析
2.4.4 凝膠滲透色譜(GPC)分析
2.4.5 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)分析
2.4.6 二維碳?xì)湎嚓P(guān)譜(2D-HSQC NMR)分析
第三章 有機(jī)溶劑/水雙相體系氫解堿木質(zhì)素
3.1 前言
3.2 AL的氫解
3.2.1 不同有機(jī)溶劑/水雙相體系對(duì)AL氫解的影響
3.2.2 AL解聚產(chǎn)物分析
3.3 工藝條件對(duì)AL氫解的影響
3.3.1 溶劑配比對(duì)AL氫解的影響
3.3.2 反應(yīng)溫度對(duì)AL氫解的影響
3.3.3 初始?xì)錃鈮毫?duì)AL氫解的影響
3.3.4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)AL氫解的影響
3.3.5 醇類添加劑對(duì)AL氫解的影響
3.4 溶劑循環(huán)實(shí)驗(yàn)
3.5 MIBK/H_2O雙相體系機(jī)理研究
3.5.1 徑向分布函數(shù)
3.5.2 MIBK/H_2O雙相體系作用機(jī)理
3.6 本章小結(jié)
第四章 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)對(duì)氫解溶劑選擇的影響
4.1 前言
4.2 溶劑體系對(duì)POSL和BOSL氫解的影響
4.3 POSL和BOSL的解聚產(chǎn)物分析
4.3.1 解聚產(chǎn)物的GC-MS分析
4.3.2 解聚產(chǎn)物的GPC分析
4.3.3 解聚產(chǎn)物的MALDI-TOF MS分析
4.4 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)分析
4.5 酯類溶劑在木質(zhì)素解聚中的特性研究
4.6 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
附錄
攻讀碩士期間取得的成果
致謝
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]世界能源發(fā)展趨勢(shì)與中國(guó)能源未來(lái)發(fā)展方向[J]. 張所續(xù),馬伯永. 中國(guó)國(guó)土資源經(jīng)濟(jì). 2019(10)
[2]聲東擊西:針對(duì)木質(zhì)素β-O-4連接結(jié)構(gòu)裂解的鄰近基團(tuán)轉(zhuǎn)化策略(英文)[J]. 張超鋒,王峰. 催化學(xué)報(bào). 2017(07)
[3]木質(zhì)素;镦I離解能的理論研究[J]. 黃金保,武書(shū)彬,程皓,雷鳴,梁嘉晉,童紅. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(04)
[4]超高效液相色譜/高分辨質(zhì)譜法測(cè)定木質(zhì)素氧化降解產(chǎn)物中單酚類化合物[J]. 歐陽(yáng)新平,陳子龍,邱學(xué)青. 分析化學(xué). 2014(05)
本文編號(hào):3727580
【文章頁(yè)數(shù)】:94 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
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摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)與應(yīng)用
1.2 木質(zhì)素的解聚方法
1.2.1 酸催化解聚
1.2.2 堿催化解聚
1.2.3 催化氧化
1.2.4 催化氫解
1.3 生物質(zhì)轉(zhuǎn)化的雙相溶劑體系
1.4 本論文的研究意義及主要內(nèi)容
1.4.1 本論文的研究意義
1.4.2 本論文研究的主要內(nèi)容
1.4.3 本論文的創(chuàng)新之處
第二章 實(shí)驗(yàn)原料與技術(shù)
2.1 實(shí)驗(yàn)原料
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.3 實(shí)驗(yàn)方法
2.3.1 有機(jī)溶劑木質(zhì)素的分離和提純
2.3.2 雙相溶劑體系氫解木質(zhì)素
2.3.3 雙相溶劑體系氫解木質(zhì)素模型化合物
2.3.4 徑向分布函數(shù)
2.4 實(shí)驗(yàn)測(cè)試與表征方法
2.4.1 氣相色譜質(zhì)譜(GC-MS)分析
2.4.2 高效液相色譜(HPLC)分析
2.4.3 飛行時(shí)間質(zhì)譜(MALDI-TOF MS)分析
2.4.4 凝膠滲透色譜(GPC)分析
2.4.5 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)分析
2.4.6 二維碳?xì)湎嚓P(guān)譜(2D-HSQC NMR)分析
第三章 有機(jī)溶劑/水雙相體系氫解堿木質(zhì)素
3.1 前言
3.2 AL的氫解
3.2.1 不同有機(jī)溶劑/水雙相體系對(duì)AL氫解的影響
3.2.2 AL解聚產(chǎn)物分析
3.3 工藝條件對(duì)AL氫解的影響
3.3.1 溶劑配比對(duì)AL氫解的影響
3.3.2 反應(yīng)溫度對(duì)AL氫解的影響
3.3.3 初始?xì)錃鈮毫?duì)AL氫解的影響
3.3.4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)AL氫解的影響
3.3.5 醇類添加劑對(duì)AL氫解的影響
3.4 溶劑循環(huán)實(shí)驗(yàn)
3.5 MIBK/H_2O雙相體系機(jī)理研究
3.5.1 徑向分布函數(shù)
3.5.2 MIBK/H_2O雙相體系作用機(jī)理
3.6 本章小結(jié)
第四章 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)對(duì)氫解溶劑選擇的影響
4.1 前言
4.2 溶劑體系對(duì)POSL和BOSL氫解的影響
4.3 POSL和BOSL的解聚產(chǎn)物分析
4.3.1 解聚產(chǎn)物的GC-MS分析
4.3.2 解聚產(chǎn)物的GPC分析
4.3.3 解聚產(chǎn)物的MALDI-TOF MS分析
4.4 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)分析
4.5 酯類溶劑在木質(zhì)素解聚中的特性研究
4.6 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
附錄
攻讀碩士期間取得的成果
致謝
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]世界能源發(fā)展趨勢(shì)與中國(guó)能源未來(lái)發(fā)展方向[J]. 張所續(xù),馬伯永. 中國(guó)國(guó)土資源經(jīng)濟(jì). 2019(10)
[2]聲東擊西:針對(duì)木質(zhì)素β-O-4連接結(jié)構(gòu)裂解的鄰近基團(tuán)轉(zhuǎn)化策略(英文)[J]. 張超鋒,王峰. 催化學(xué)報(bào). 2017(07)
[3]木質(zhì)素;镦I離解能的理論研究[J]. 黃金保,武書(shū)彬,程皓,雷鳴,梁嘉晉,童紅. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(04)
[4]超高效液相色譜/高分辨質(zhì)譜法測(cè)定木質(zhì)素氧化降解產(chǎn)物中單酚類化合物[J]. 歐陽(yáng)新平,陳子龍,邱學(xué)青. 分析化學(xué). 2014(05)
本文編號(hào):3727580
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