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堿木質(zhì)素基有序介孔碳固體酸制備及催化果糖制5-HMF研究

發(fā)布時(shí)間:2022-12-24 13:41
  本文以堿木質(zhì)素為碳源,經(jīng)熱化學(xué)酚化和溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝合成堿木質(zhì)素基有序介孔碳(LDMC),再經(jīng)濃H2SO4磺化得到堿木質(zhì)素基有序介孔碳固體酸催化劑(LDMC-SO3H)并應(yīng)用于果糖制5-羥甲基糠醛(5-HMF)的脫水反應(yīng)中。首先,將堿木質(zhì)素?zé)峄瘜W(xué)酚化改性降解為低分子量酚系化合物,部分替代苯酚,與甲醛交聯(lián)形成堿木質(zhì)素基酚醛樹(shù)脂前驅(qū)體(LPF),采用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝技術(shù),考察模板劑種類及添加量、模板劑復(fù)配比例、碳化溫度等主要因素對(duì)堿木質(zhì)素基介孔碳材料有序性的影響。采用濃硫酸磺化法獲得堿木質(zhì)素基有序介孔碳固體酸。通過(guò)SAXS、TEM、BET、TGA、FTIR、NH3-TPD和酸堿滴定等多種測(cè)試手段對(duì)上述制備的磺酸功能化碳基固體酸進(jìn)行表征。結(jié)果表明在碳化溫度為400℃時(shí)模板劑已完全脫除,LDMC-SO3H具有二維六方有序介孔結(jié)構(gòu),且活性基團(tuán)主要為磺酸基團(tuán),含量為0.65 mmol/g。最佳催化劑制備條件為:三嵌段共聚物F127與苯酚摩爾比0.013,碳化溫度900℃,此條件下所得L... 

【文章頁(yè)數(shù)】:93 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 木質(zhì)素概述
        1.1.1 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)
        1.1.2 木質(zhì)素改性
        1.1.3 木質(zhì)素綜合利用
    1.2 有序介孔碳概述
        1.2.1 有序介孔材料簡(jiǎn)介
        1.2.2 有序介孔碳制備
        1.2.3 有序介孔碳應(yīng)用
    1.3 果糖脫水制5-HMF的研究
        1.3.1 5-HMF簡(jiǎn)介
        1.3.2 反應(yīng)機(jī)理
        1.3.3 制備工藝
    1.4 碳基固體酸催化劑的研究進(jìn)展
        1.4.1 無(wú)序碳基固體酸
        1.4.2 有序介孔碳基固體酸
    1.5 木質(zhì)素基介孔碳的研究進(jìn)展
    1.6 本論文的研究意義和內(nèi)容
        1.6.1 研究意義
        1.6.2 研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 試劑及儀器
    2.2 堿木質(zhì)素基有序介孔碳載體及其固體酸催化劑制備
    2.3 載體及催化劑的表征
        2.3.1 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FTIR)
        2.3.2 小角X射線散射(SAXS)
        2.3.3 粉末X射線衍射(XRD)
        2.3.4 透射電鏡(TEM)
        2.3.5 熱重分析(TGA)
        2.3.6 N_2 吸附與脫附(BET)
        2.3.7 氨氣程序升溫脫附(NH_3-TPD)
        2.3.8 酸堿滴定
    2.4 果糖脫水反應(yīng)及分析方法
        2.4.1 果糖和5-HMF含量的測(cè)定
        2.4.2 果糖脫水反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析
        2.4.3 反應(yīng)活化能的計(jì)算方法
        2.4.4 吸附動(dòng)力學(xué)曲線的擬合方法
第3章 堿木質(zhì)素基有序介孔碳固體酸的制備
    3.1 引言
    3.2 堿木質(zhì)素基有序介孔碳載體的制備工藝研究
        3.2.1 模板劑的脫除研究
        3.2.2 模板劑對(duì)堿木質(zhì)素基介孔碳載體制備的影響
        3.2.3 碳化溫度對(duì)堿木質(zhì)素基介孔碳載體的影響
    3.3 磺化對(duì)堿木質(zhì)素基介孔碳載體的影響
        3.3.1 磺化對(duì)不同模板劑下制備的堿木質(zhì)素基介孔碳載體的影響
        3.3.2 磺化對(duì)不同碳化溫度下制備的堿木質(zhì)素基介孔碳載體的影響
    3.4 堿木質(zhì)素基有序介孔碳固體酸的酸性基團(tuán)測(cè)定
    3.5 本章小結(jié)
第4章 堿木質(zhì)素基有序介孔碳固體酸催化果糖脫水制5-HMF
    4.1 引言
    4.2 果糖脫水制5-HMF工藝優(yōu)化
        4.2.1 反應(yīng)溫度及時(shí)間的影響
        4.2.2 底物初始濃度的影響
        4.2.3 催化劑負(fù)載量的影響
        4.2.4 雙相反應(yīng)溶劑配比的影響
        4.2.5 催化劑種類的影響
        4.2.6 催化劑的穩(wěn)定性
    4.3 果糖脫水制5-HMF的機(jī)理探討
        4.3.1 果糖脫水反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
        4.3.2 催化劑的吸附性能研究
    4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 存在的問(wèn)題及展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果



本文編號(hào):3726254

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