氫氣是一種可再生能源載體,而合成氣也是一種重要的化工原料�；瘜W(xué)鏈天然氣蒸汽重整制取合成氣與氫氣的技術(shù)（Chemical-looping Steam Methane Reforming,CL-SMR）是一種新型的制氫技術(shù),該方法通過(guò)兩步氧化還原反應(yīng)將甲烷與水蒸氣的反應(yīng)過(guò)程分成甲烷還原反應(yīng)部分和水蒸氣氧化反應(yīng)部分分別制取H2/COL比值為2的合成氣和氫氣,這樣分部反應(yīng)避免了氫氣和氧氣高溫分離工藝,反應(yīng)效率更高,同時(shí)可以得到適合于工業(yè)甲醇合成的合成氣,該工藝具有較好的發(fā)展前景。CL-SMR技術(shù)中載氧體性能的好壞直接決定了該反應(yīng)體系的優(yōu)劣,該技術(shù)的核心問(wèn)題就是找到一種高效穩(wěn)定的載氧體。本文首先從熱力學(xué)的角度初步選取了適合于CL-SMR技術(shù)的載氧體,然后對(duì)選定的載氧體分別對(duì)其甲烷還原部分及水蒸氣氧化部分制取合成氣和氫氣的性能進(jìn)行了研究,分別確定了該載氧體在兩步反應(yīng)中的最優(yōu)反應(yīng)工況。最后利用確定的最優(yōu)工況對(duì)該載氧體進(jìn)行了十次循環(huán)實(shí)驗(yàn),考察了該載氧體循環(huán)性能的穩(wěn)定性,進(jìn)而證明了該載氧體用于CL-SMR工藝的可行性。本文主要研究結(jié)果如下:（1）根據(jù)金屬及其氧化物的物理性質(zhì)對(duì)元素周期表中的元素進(jìn)行初選,... 

【文章頁(yè)數(shù)】：85 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 課題背景
    1.2 制氫方法簡(jiǎn)介
        1.2.1 化石燃料制氫
        1.2.2 可再生能源制氫
    1.3 化學(xué)鏈天然氣蒸汽重整制氫技術(shù)
        1.3.1 金屬氧化物兩步熱化學(xué)分解水制氫
        1.3.2 化學(xué)鏈的概念
        1.3.3 化學(xué)鏈天然氣蒸汽重整制氫原理
    1.4 CL-SMR技術(shù)中載氧體的研究
        1.4.1 單金屬氧化物
        1.4.2 復(fù)合金屬氧化物
    1.5 本文的研究?jī)?nèi)容及意義
        1.5.1 本文研究的內(nèi)容
        1.5.2 本文研究意義
第2章 載氧體的選取及熱力學(xué)分析
    2.1 金屬元素的初選
        2.1.1 根據(jù)熔點(diǎn)進(jìn)行篩選
        2.1.2 放射性元素
        2.1.3 貴重的稀有金屬
    2.2 金屬氧化物的熱力學(xué)分析
        2.2.1 水蒸氣氧化反應(yīng)的熱力學(xué)分析
        2.2.2 甲烷還原反應(yīng)的熱力學(xué)分析
        2.2.3 最小反應(yīng)溫度
        2.2.4 載氧體中晶格氧的含量和傳遞能力
    2.3 惰性載體的選擇
第3章 實(shí)驗(yàn)綜述
    3.1 實(shí)驗(yàn)原料與儀器
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        3.1.3 各組分氣體測(cè)定方法及測(cè)量參數(shù)
    3.2 實(shí)驗(yàn)樣品制備
    3.3 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
        3.3.1 甲烷還原反應(yīng)
        3.3.2 水蒸氣氧化反應(yīng)
        3.3.3 CL-SMR循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    3.4 考察指標(biāo)
        3.4.1 CO的選擇性
        3.4.2 合成氣H_2/CO的比值
        3.4.3 水蒸氣氧化反應(yīng)產(chǎn)H_2量
        3.4.4 合成氣產(chǎn)量
第4章 載氧體甲烷還原制取合成氣性能
    4.1 反應(yīng)溫度的影響
    4.2 惰性載體添加比例的影響
    4.3 惰性載體種類的影響
第5章 載氧體水蒸汽氧化制氫氣反應(yīng)性能
    5.1 反應(yīng)溫度對(duì)反應(yīng)速率的影響
    5.2 反應(yīng)溫度對(duì)氣體產(chǎn)量的影響
    5.3 水蒸氣流量對(duì)反應(yīng)速率的影響
    5.4 水蒸氣流量對(duì)氣體產(chǎn)量的影響
    5.5 惰性載體種類的影響
    5.6 載氧體化學(xué)鏈蒸汽重整循環(huán)性能
第6章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]可再生能源——?dú)淠艿陌l(fā)展與化石能源的替代[J]. 余亞?wèn)|,毛宗強(qiáng).  科學(xué)對(duì)社會(huì)的影響. 2009(02)
[2]無(wú)限的氫能——未來(lái)的能源[J]. 毛宗強(qiáng).  自然雜志. 2006(01)
[3]熱化學(xué)循環(huán)分解水制氫研究進(jìn)展[J]. 張平,于波,陳靖,徐景明.  化學(xué)進(jìn)展. 2005(04)



本文編號(hào)：3699101