隨著國民經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,我國乙烯丙烯等基礎(chǔ)有機(jī)化工原料需求量逐年增加,低碳烯烴的傳統(tǒng)制備工藝為石油路線的石腦油蒸汽裂解,不符合我國富煤、缺油、少氣的能源結(jié)構(gòu)特點(diǎn),甲醇制烯烴（MTO）技術(shù)作為煤制烯烴的關(guān)鍵一環(huán),開辟了非石油路線制取低碳烯烴的新途徑,有利于緩解我國能源供給現(xiàn)狀的不足。SSZ-13分子篩具有良好的水熱穩(wěn)定性,在MTO反應(yīng)中表現(xiàn)出較好的低溫活性和低碳烯烴選擇性。但傳統(tǒng)方法合成SSZ-13存在模板劑價格昂貴及酸性較強(qiáng)等問題,研究發(fā)現(xiàn)通過對SSZ-13分子篩進(jìn)行Cu負(fù)載,可以提高SSZ-13分子篩的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,同時在MTO反應(yīng)中對丙烯的氫轉(zhuǎn)移副反應(yīng)有較好的抑制作用。本文首先對Cu負(fù)載SSZ-13應(yīng)用于MTO反應(yīng)的可行性進(jìn)行探究;接著使用廉價模板劑Cu-TEPA,原位合成Cu-SSZ-13分子篩,并對原料中模板劑、硅源、堿源、水源、銅源用量進(jìn)行考察,采用XRD、NH3-TPD、BET、XRF、FT-IR等手段對制備的分子篩進(jìn)行了表征,并對其催化MTO反應(yīng)時的反應(yīng)條件進(jìn)行優(yōu)化;對原位合成法制備的Cu-SSZ-13分子篩表面改性方式進(jìn)行考察;對原位合成法制備的Cu-SSZ-13分子篩進(jìn)行介... 

【文章頁數(shù)】：121 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 引言
    1.2 甲醇制烯烴(MTO)典型工藝介紹
        1.2.1 UOP/Hyro MTO工藝
        1.2.2 Lurgi MTP工藝
        1.2.3 Exxon-Mobil MTO工藝
        1.2.4 大連物化所DMTO工藝
        1.2.5 中石化SMTO工藝
        1.2.6 神華SHMTO工藝
    1.3 甲醇制烯烴(MTO)的催化劑
        1.3.1 ZSM-5分子篩
        1.3.2 SAPO-34分子篩
        1.3.3 SSZ-13分子篩
    1.4 SSZ-13分子篩合成方法
        1.4.1 水熱合成法
        1.4.2 晶體轉(zhuǎn)化法
        1.4.3 固相合成法
        1.4.4 Cu-SSZ-13分子篩的合成
    1.5 甲醇制烯烴(MTO)反應(yīng)歷程及機(jī)理
        1.5.1 直接C-C鍵生成機(jī)理
        1.5.2 間接C-C鍵生成機(jī)理
    1.6 多級孔結(jié)構(gòu)分子篩
    1.7 本文研究思路及主要內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 分子篩的合成步驟
        2.2.2 分子篩的改性步驟
    2.3 分子篩的測試方法
        2.3.1 分子篩的表征方法
        2.3.2 分子篩的MTO性能評價方法
第三章 Cu-SSZ-13合成條件考察及其MTO性能研究
    3.1 引言
    3.2 Cu負(fù)載SSZ-13應(yīng)用于MTO反應(yīng)可行性研究
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 催化劑的表征
        3.2.3 MTO催化性能
    3.3 Cu-TEPA用量對Cu-SSZ-13合成及性能的影響
        3.3.1 催化劑的制備
        3.3.2 催化劑的表征
        3.3.3 MTO催化性能
    3.4 硅溶膠用量對Cu-SSZ-13合成及性能的影響
        3.4.1 催化劑的制備
        3.4.2 催化劑的表征
        3.4.3 MTO催化性能
    3.5 NaOH用量對Cu-SSZ-13合成及性能的影響
        3.5.1 催化劑的制備
        3.5.2 催化劑的表征
        3.5.3 MTO催化性能
    3.6 H_2O用量對Cu-SSZ-13合成及性能的影響
        3.6.1 催化劑的制備
        3.6.2 催化劑的表征
        3.6.3 MTO催化性能
    3.7 Cu用量對Cu-SSZ-13合成及性能的影響
        3.7.1 催化劑的制備
        3.7.2 催化劑的表征
        3.7.3 MTO催化性能
    3.8 催化劑反應(yīng)條件考察
        3.8.1 反應(yīng)溫度對MTO評價的影響
        3.8.2 催化劑粒徑對MTO評價的影響
        3.8.3 反應(yīng)空速對MTO評價的影響
        3.8.4 小結(jié)
第四章 Cu-SSZ-13的表面改性及其MTO性能
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)方法
    4.3 催化劑的表征
        4.3.1 XRD結(jié)果分析
        4.3.2 XRF結(jié)果分析
        4.3.3 ICP結(jié)果分析
        4.3.4 孔結(jié)構(gòu)分析
        4.3.5 H_2-TPR結(jié)果分析
        4.3.6 NH_3-TPD結(jié)果分析
    4.4 MTO催化性能
    4.5 小結(jié)
第五章 Cu-SSZ-13的介孔改性及其MTO性能
    5.1 引言
    5.2 催化劑的制備
    5.3 催化劑的表征
        5.3.1 XRD結(jié)果分析
        5.3.2 TG-DTG結(jié)果分析
        5.3.3 孔結(jié)構(gòu)分析
        5.3.4 XRF結(jié)果分析
        5.3.5 NH_3-TPD結(jié)果分析
    5.4 催化劑失活物種的表征
        5.4.1 TG結(jié)果分析
        5.4.2 UV-Raman結(jié)果分析
        5.4.3 GC-MS結(jié)果分析
    5.5 MTO催化性能
    5.6 小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 本文的總結(jié)
    6.2 本文的展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的論文
作者和導(dǎo)師簡介
附件


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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[2]固相合成硅鋁分子篩及其催化反應(yīng)的研究[D]. 王雄.浙江大學(xué) 2015
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本文編號：3680026