人類社會(huì)的繁榮發(fā)展離不開化石能源,但其過度消耗造成了能源短缺和全球變暖等嚴(yán)重威脅人類生存和發(fā)展的不利問題。甲烷干重整反應(yīng)（DRM）因同時(shí)轉(zhuǎn)化溫室氣體CH₄和CO₂,生成重要化工中間體合成氣（H₂/CO摩爾比為1）,被視為可實(shí)現(xiàn)溫室氣體減排和能源持續(xù)生產(chǎn)的重要化學(xué)反應(yīng),成為各國科學(xué)家研究熱點(diǎn)。Ni催化劑因低成本和高活性等優(yōu)勢(shì)成為最合適的DRM催化劑。但是,鎳顆粒燒結(jié)和催化劑積碳卻使得DRM穩(wěn)定性深受影響。因此,設(shè)計(jì)高活性和高穩(wěn)定性的鎳基催化劑,解決Ni顆粒燒結(jié)和積碳問題是實(shí)現(xiàn)DRM反應(yīng)產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的首要前提。在本論文中,為制備出具有高活性且穩(wěn)定的,具有優(yōu)越抗燒結(jié)低積碳能力的鎳基催化劑,我們以Ni@SiO₂催化劑為代表,從尺寸效應(yīng)、金屬載體相互作用以及助劑改性三個(gè)方面對(duì)催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)與性質(zhì)調(diào)控,實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定催化DRM反應(yīng)的目標(biāo)。具體內(nèi)容如下:1.采用微乳液法合成了具有超細(xì)Ni納米粒子（低于5 nm）特點(diǎn)的核殼結(jié)構(gòu)Ni@SiO₂并用DRM反應(yīng)。結(jié)果表明,Ni@SiO₂... 

【文章頁數(shù)】：92 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景與意義
    1.2 甲烷干重整反應(yīng)簡(jiǎn)介
        1.2.1 甲烷干重整反應(yīng)熱力學(xué)研究
        1.2.2 甲烷干重整反應(yīng)機(jī)理研究
    1.3 甲烷干重整反應(yīng)鎳基催化劑研究
        1.3.2 鎳基催化劑失活
            1.3.2.1 積碳
            1.3.2.2 燒結(jié)
        1.3.3 構(gòu)筑鎳基催化劑主要策略
            1.3.3.1 構(gòu)筑核殼結(jié)構(gòu)
            1.3.3.2 增強(qiáng)金屬載體間的相互作用
            1.3.3.3 添加助劑
    1.4 本論文的選題依據(jù)及主要研究?jī)?nèi)容
第二章 小尺寸核殼結(jié)構(gòu)Ni@SiO_2 催化劑甲烷干重整反應(yīng)研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 原料試劑與儀器設(shè)備
        2.2.2 催化劑的制備
        2.2.3 催化劑的表征
        2.2.4 催化劑的評(píng)價(jià)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 反應(yīng)前催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)表征
            2.3.1.1 ICP和 BET
            2.3.1.2 XRD
            2.3.1.3 TEM
            2.3.1.4 H_2-TPR
        2.3.2 催化劑在高溫DRM反應(yīng)中的性能
            2.3.2.1 催化劑活性
            2.3.2.2 催化劑的穩(wěn)定性
        2.3.3 反應(yīng)后催化劑的表征
            2.3.3.1 XRD
            2.3.3.2 TEM
            2.3.3.3 TPO
            2.3.3.4 TG
    2.4 本章小結(jié)
第三章 尺寸效應(yīng)和金屬載體相互作用耦合Ni@SiO_2 催化劑甲烷干重整反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器設(shè)備
        3.2.2 催化劑的制備
        3.2.3 催化劑的表征
        3.2.4 催化劑的評(píng)價(jià)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 反應(yīng)前催化劑的物理化學(xué)表征
            3.3.1.1 ICP和 BET
            3.3.1.2 XRD
            3.3.1.3 TEM
            3.3.1.4 XPS
            3.3.1.5 H_2-TPR
        3.3.2 催化劑在高溫DRM反應(yīng)中的性能
            3.3.2.1 催化劑的活性
            3.3.2.2 催化劑的穩(wěn)定性
        3.3.3 反應(yīng)后催化劑的表征
            3.3.3.1 XRD
            3.3.3.2 TEM
            3.3.3.3 TG和 Raman
    3.4 本章小結(jié)
第四章 CeO_2 改性的Ni@SiO_2 催化劑甲烷干重整反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 原料試劑及儀器設(shè)備
        4.2.2 催化劑的制備
            4.2.2.1 Ni@SiO_2 催化劑的制備
            4.2.2.2 Ni@SiO_2@CeO_2 催化劑的制備
        4.2.3 催化劑的表征
        4.2.4 催化性的評(píng)價(jià)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 反應(yīng)前催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)表征
            4.3.1.1 ICP和 BET
            4.3.1.2 H_2-TPR
            4.3.1.3 TEM
            4.3.1.4 XRD
            4.3.1.5 XPS
        4.3.2 催化劑在低溫DRM反應(yīng)中的性能
        4.3.3 反應(yīng)后催化劑的表征
            4.3.3.1 TEM
            4.3.3.2 XRD
            4.3.3.3 TG和 DSC
            4.3.3.4 Raman
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀學(xué)位期間主要的科研成果



本文編號(hào)：3678820