隨世界經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,石油資源日漸枯竭,全球環(huán)境污染問(wèn)題日益嚴(yán)重,因此對(duì)煤焦油、生物質(zhì)油、油砂和油頁(yè)巖等新型能源清潔高效利用的研究具有重要意義。這些新能源組分十分復(fù)雜,以煤焦油為例,其中含有大量不飽和芳烴、較高含量的酚類化合物以及含硫含氮化合物,影響煤焦油的進(jìn)一步加工利用。Ni基催化劑表現(xiàn)出高效的加氫脫氧活性和高穩(wěn)定性,可用于煤焦油加氫脫氧工藝,實(shí)現(xiàn)對(duì)煤焦油的高效清潔利用。本論文以碳納米管為載體,采用等體積浸漬法,制備一系列負(fù)載型NiLa/CNTs催化劑,利用BET、XRD和XPS等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。以萘作為加氫模型化合物,間甲酚為脫氧模型化合物,考察催化劑及反應(yīng)條件對(duì)萘加氫飽和及間甲酚加氫脫氧的影響。研究發(fā)現(xiàn),NiLa/CNTs催化劑在NiLa金屬比為8:1時(shí)具有最高活性,負(fù)載量10%加氫活性最高。反應(yīng)溫度340℃,壓力4.9MPa,氣液比500（v/v）,空速0.083h^-1時(shí),萘在10wt%NiLa/CNTs催化劑（Ni:La=8:1）上轉(zhuǎn)化率最高為95.18%,產(chǎn)物四氫萘選擇性可達(dá)99.15%。四氫萘在10wt%NiLa/CNTs催化劑（Ni:La=8... 

【文章頁(yè)數(shù)】：73 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 煤焦油加氫精制概述
    1.2 芳烴加氫
        1.2.1 芳烴加氫熱力學(xué)
        1.2.2 芳烴加氫動(dòng)力學(xué)
    1.3 加氫脫氧
    1.4 煤焦油的加氫脫硫脫氮
        1.4.1 煤焦油的加氫脫硫
        1.4.2 煤焦油的加氫脫氮
    1.5 過(guò)渡金屬催化劑
        1.5.1 加氫飽和和加氫脫氧催化劑
        1.5.2 催化劑助劑的選擇
    1.6 催化劑載體
        1.6.1 Al_2O_3載體
        1.6.2 分子篩載體
        1.6.3 碳納米管載體
    1.7 論文選題
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 碳納米管的酸化及催化劑制備
        2.2.2 催化劑加氫脫氧評(píng)價(jià)裝置
    2.3 產(chǎn)物分析
    2.4 催化劑的表征與討論
        2.4.1 催化劑的BET分析
        2.4.2 催化劑的X-射線衍射(XRD)分析
        2.4.3 催化劑的XPS分析
3 萘在NiLa/CNTs催化劑上的加氫研究
    3.1 不同NiLa負(fù)載量及金屬比對(duì)萘加氫的影響
    3.2 溫度對(duì)萘加氫的影響
    3.3 壓力對(duì)萘加氫的影響
    3.4 氣液比對(duì)萘加氫的影響
    3.5 接觸時(shí)間對(duì)萘加氫的影響
    3.6 四氫萘在NiLa/CNTs催化劑上加氫
    3.7 硫氮化合物對(duì)萘加氫的影響
    3.8 小結(jié)
4 間甲酚在NiLa/CNTs上的加氫脫氧研究
    4.1 不同NiLa金屬比及負(fù)載量對(duì)間甲酚加氫脫氧影響
    4.2 溫度對(duì)間甲酚脫氧的影響
    4.3 壓力對(duì)間甲酚脫氧的影響
    4.4 氣液比對(duì)間甲酚脫氧的影響
    4.5 接觸時(shí)間對(duì)間甲酚脫氧的影響
    4.6 硫氮化合物對(duì)間甲酚脫氧的影響
    4.7 間甲酚脫氧反應(yīng)路徑研究
    4.8 苯酚、對(duì)甲酚和鄰甲酚在催化劑上的加氫脫氧
    4.9 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
附錄A 英文縮寫
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Role of surface defects of carbon nanotubes on catalytic performance of barium promoted ruthenium catalyst for ammonia synthesis[J]. Yongcheng Ma,Guojun Lan,Wenzhao Fu,Ying Lai,Wenfeng Han,Haodong Tang,Huazhang Liu,Ying Li.  Journal of Energy Chemistry. 2020(02)
[2]NiMo/Al2O3-USY催化劑上中低溫煤焦油加氫裂化性能研究[J]. 楊加可,左童久,魯玉瑩,曾武松,陸江銀.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2019(09)
[3]中低溫煤焦油化學(xué)組成及結(jié)構(gòu)的分子水平表征[J]. 毛學(xué)鋒,李軍芳,鐘金龍,史權(quán),顏丙峰,劉敏.  煤炭學(xué)報(bào). 2019(03)
[4]黏土負(fù)載鎳的納米片高效芳烴加氫催化劑（英文）[J]. 任世彪,張圣,趙榮,王知彩,雷智平,潘春秀,康士剛,水恒福.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(02)
[5]表面活性劑輔助水熱制備形貌結(jié)構(gòu)可控的MoS2及其蒽加氫性能（英文）[J]. 李敏,王冬娥,李佳鶴,潘振棟,馬懷軍,姜玉霞,田志堅(jiān),陸安慧.  催化學(xué)報(bào). 2017(03)
[6]煤炭拔頭提取液體燃料新工藝[J]. 姚建中，郭慕孫.  化學(xué)進(jìn)展. 1995(03)

博士論文
[1]負(fù)載金屬催化劑的載體調(diào)控及其反應(yīng)性的密度泛函理論研究[D]. 顧勇冰.浙江工業(yè)大學(xué) 2019
[2]煤的催化裂解實(shí)驗(yàn)與機(jī)理研究[D]. 劉龍龍.浙江大學(xué) 2018
[3]菲加氫反應(yīng)體系的研究[D]. 楊惠斌.華東理工大學(xué) 2015
[4]煤低溫?zé)峤饨褂图託鋵?shí)驗(yàn)研究及工藝流程模擬[D]. 唐巍.浙江大學(xué) 2014



本文編號(hào)：3675764