催化轉(zhuǎn)化自然界廣泛存在的木質(zhì)纖維素資源制高附加值燃料和化學(xué)品,在一定程度上緩解人類對(duì)不可再生化石燃料的依賴,已成為化學(xué)學(xué)科一個(gè)極為重要的發(fā)展共識(shí)和基礎(chǔ)研究方向。生物質(zhì)平臺(tái)化合物5-羥甲基糠醛（HMF）氧化制可再生塑料單體2,5-呋喃二甲酸（FDCA）是生物質(zhì)增值利用領(lǐng)域中最受關(guān)注的反應(yīng)之一。如何在綠色、溫和的條件下實(shí)現(xiàn)該反應(yīng)受到了研究者們廣泛的關(guān)注。本論文首次發(fā)現(xiàn)Ru/HAP、Ru/MnxCe1Oy以及PtRu/HTn這三種釕基催化劑能夠在以水為溶劑,O2或空氣為氧化劑且無(wú)可溶性堿加入的條件下高效地催化氧化HMF制FDCA。本論文詳細(xì)介紹了這三種催化劑的制備方法,考察了影響催化劑性能的各種反應(yīng)參數(shù),最后結(jié)合催化劑的物理化學(xué)表征結(jié)果,討論并建立了釕基催化劑上HMF氧化制FDCA的構(gòu)效關(guān)聯(lián)和反應(yīng)機(jī)理。本論文中的羥基磷灰石（HAP）載體是商品化試劑,MnxYCe1OY復(fù)合氧化物載體以及HTn水滑石載體通過(guò)共沉淀法制備得到。Ru納米粒子以及PtRu合金納米粒子通過(guò)NaBH4還原貴金屬膠束前驅(qū)體溶液得到。通過(guò)PVP對(duì)納米粒子進(jìn)行包裹,限制其粒徑大小并高分散地吸附到載體表面,制得Ru/HAP、Ru... 

【文章頁(yè)數(shù)】：122 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 生物質(zhì)的簡(jiǎn)介
    1.2 5-羥甲基糠醛(HMF)的簡(jiǎn)介
    1.3 2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的簡(jiǎn)介
    1.4 HMF氧化制FDCA
        1.4.1 強(qiáng)氧化劑氧化法
        1.4.2 電化學(xué)法
        1.4.3 生物化學(xué)法
        1.4.4 均相催化法
        1.4.5 多相催化法
    1.5 論文的構(gòu)思和目的
    1.6 論文的組成和概要
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 原料與試劑
    2.2 載體以及催化劑的制備
        2.2.1 載體的制備
        2.2.2 Ru/HAP、Ru/Mn_XCe_1O_Y以及PtRu/HT催化劑的制備
    2.3 HMF催化氧化制FDCA反應(yīng)性能測(cè)試
    2.4 反應(yīng)結(jié)果的定量分析
    2.5 表征儀器及型號(hào)
第三章 羥基磷灰石負(fù)載釕納米粒子催化劑在無(wú)堿條件下催化氧化HMF制FDCA
    3.1 引言
    3.2 反應(yīng)條件的影響
        3.2.1 HMF/Ru摩爾比的影響
        3.2.2 氧氣壓力的影響
        3.2.3 溫度的影響
        3.2.4 反應(yīng)時(shí)間的影響與初始反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
    3.3 催化性能比較
    3.4 催化劑的穩(wěn)定性
    3.5 催化劑的表征
        3.5.1 組成與結(jié)構(gòu)
        3.5.2 酸堿性
        3.5.3 微觀形貌
        3.5.4 Ru粒子的價(jià)態(tài)
    3.6 反應(yīng)機(jī)理的討論
    3.7 本章小結(jié)
第四章 Mn-Ce復(fù)合氧化物負(fù)載釕納米粒子催化劑在無(wú)堿條件下催化氧化HMF制FDCA
    4.1 引言
    4.2 Mn/Ce摩爾比以及反應(yīng)參數(shù)的影響
        4.2.1 Mn/Ce摩爾比的影響
        4.2.2 反應(yīng)參數(shù)的影響與初始反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
    4.3 催化劑的穩(wěn)定性
    4.4 催化性能比較
    4.5 催化劑的表征
        4.5.1 組成與結(jié)構(gòu)
        4.5.2 氧化還原性
        4.5.3 表面性質(zhì)
        4.5.4 微觀形貌
        4.5.5 回收催化劑的表征
    4.6 反應(yīng)機(jī)理的討論
    4.7 本章小結(jié)
第五章 水滑石負(fù)載PtRu合金催化劑在無(wú)堿條件下催化氧化HMF制FDCA
    5.1 引言
    5.2 Pt/Ru摩爾比以及Mg/Al摩爾比的影響
        5.2.1 Pt/Ru摩爾比的影響
        5.2.2 Mg/Al摩爾比的影響
    5.3 反應(yīng)條件的影響
        5.3.1 空氣壓力的影響
        5.3.2 HMF/(Pt+Ru)摩爾比的影響
        5.3.3 反應(yīng)時(shí)間的影響與初始反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
    5.4 催化劑的穩(wěn)定性
    5.5 催化劑的表征
        5.5.1 催化劑的組成、比表面積以及晶相結(jié)構(gòu)
        5.5.2 載體表面堿性位點(diǎn)以及堿性強(qiáng)度的表征
        5.5.3 PtRu雙金屬納米粒子的特性
        5.5.4 微觀形貌
    5.6 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
    6.1 催化劑的制備
    6.2 催化劑上HMF無(wú)堿氧化制FDCA
    6.3 催化劑的表征以及催化反應(yīng)的構(gòu)效關(guān)聯(lián)
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間完成的科研成果
致謝



本文編號(hào)：3663562