催化轉化自然界廣泛存在的木質(zhì)纖維素資源制高附加值燃料和化學品,在一定程度上緩解人類對不可再生化石燃料的依賴,已成為化學學科一個極為重要的發(fā)展共識和基礎研究方向。生物質(zhì)平臺化合物5-羥甲基糠醛（HMF）氧化制可再生塑料單體2,5-呋喃二甲酸（FDCA）是生物質(zhì)增值利用領域中最受關注的反應之一。如何在綠色、溫和的條件下實現(xiàn)該反應受到了研究者們廣泛的關注。本論文首次發(fā)現(xiàn)Ru/HAP、Ru/MnxCe1Oy以及PtRu/HTn這三種釕基催化劑能夠在以水為溶劑,O2或空氣為氧化劑且無可溶性堿加入的條件下高效地催化氧化HMF制FDCA。本論文詳細介紹了這三種催化劑的制備方法,考察了影響催化劑性能的各種反應參數(shù),最后結合催化劑的物理化學表征結果,討論并建立了釕基催化劑上HMF氧化制FDCA的構效關聯(lián)和反應機理。本論文中的羥基磷灰石（HAP）載體是商品化試劑,MnxYCe1OY復合氧化物載體以及HTn水滑石載體通過共沉淀法制備得到。Ru納米粒子以及PtRu合金納米粒子通過NaBH4還原貴金屬膠束前驅(qū)體溶液得到。通過PVP對納米粒子進行包裹,限制其粒徑大小并高分散地吸附到載體表面,制得Ru/HAP、Ru... 

【文章頁數(shù)】：122 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 生物質(zhì)的簡介
    1.2 5-羥甲基糠醛(HMF)的簡介
    1.3 2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的簡介
    1.4 HMF氧化制FDCA
        1.4.1 強氧化劑氧化法
        1.4.2 電化學法
        1.4.3 生物化學法
        1.4.4 均相催化法
        1.4.5 多相催化法
    1.5 論文的構思和目的
    1.6 論文的組成和概要
第二章 實驗部分
    2.1 原料與試劑
    2.2 載體以及催化劑的制備
        2.2.1 載體的制備
        2.2.2 Ru/HAP、Ru/Mn_XCe_1O_Y以及PtRu/HT催化劑的制備
    2.3 HMF催化氧化制FDCA反應性能測試
    2.4 反應結果的定量分析
    2.5 表征儀器及型號
第三章 羥基磷灰石負載釕納米粒子催化劑在無堿條件下催化氧化HMF制FDCA
    3.1 引言
    3.2 反應條件的影響
        3.2.1 HMF/Ru摩爾比的影響
        3.2.2 氧氣壓力的影響
        3.2.3 溫度的影響
        3.2.4 反應時間的影響與初始反應動力學研究
    3.3 催化性能比較
    3.4 催化劑的穩(wěn)定性
    3.5 催化劑的表征
        3.5.1 組成與結構
        3.5.2 酸堿性
        3.5.3 微觀形貌
        3.5.4 Ru粒子的價態(tài)
    3.6 反應機理的討論
    3.7 本章小結
第四章 Mn-Ce復合氧化物負載釕納米粒子催化劑在無堿條件下催化氧化HMF制FDCA
    4.1 引言
    4.2 Mn/Ce摩爾比以及反應參數(shù)的影響
        4.2.1 Mn/Ce摩爾比的影響
        4.2.2 反應參數(shù)的影響與初始反應動力學研究
    4.3 催化劑的穩(wěn)定性
    4.4 催化性能比較
    4.5 催化劑的表征
        4.5.1 組成與結構
        4.5.2 氧化還原性
        4.5.3 表面性質(zhì)
        4.5.4 微觀形貌
        4.5.5 回收催化劑的表征
    4.6 反應機理的討論
    4.7 本章小結
第五章 水滑石負載PtRu合金催化劑在無堿條件下催化氧化HMF制FDCA
    5.1 引言
    5.2 Pt/Ru摩爾比以及Mg/Al摩爾比的影響
        5.2.1 Pt/Ru摩爾比的影響
        5.2.2 Mg/Al摩爾比的影響
    5.3 反應條件的影響
        5.3.1 空氣壓力的影響
        5.3.2 HMF/(Pt+Ru)摩爾比的影響
        5.3.3 反應時間的影響與初始反應動力學研究
    5.4 催化劑的穩(wěn)定性
    5.5 催化劑的表征
        5.5.1 催化劑的組成、比表面積以及晶相結構
        5.5.2 載體表面堿性位點以及堿性強度的表征
        5.5.3 PtRu雙金屬納米粒子的特性
        5.5.4 微觀形貌
    5.6 本章小結
第六章 結論
    6.1 催化劑的制備
    6.2 催化劑上HMF無堿氧化制FDCA
    6.3 催化劑的表征以及催化反應的構效關聯(lián)
參考文獻
攻讀碩士學位期間完成的科研成果
致謝



本文編號：3663562