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改性二維CTF/MOF負(fù)載型釕基催化劑的電催化水裂解研究

發(fā)布時間:2022-07-13 09:53
  隨著人口的增長和經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,在可預(yù)見的未來,全球能源需求將持續(xù)增長。但是這些碳基能源具有不可再生、利用率低和污染環(huán)境等缺點,為了可持續(xù)發(fā)展,使得人類必須對于傳統(tǒng)技術(shù)的進(jìn)行創(chuàng)新,獲得一種能量值高且易存儲的新能源。氫是一種具有高能量密度的環(huán)保燃料,被公認(rèn)為是這些可持續(xù)資源中儲存能量最有前途的媒介之一。目前,工業(yè)制氫的主要途徑就是堿性溶液中電解水,涉及陰極析氫反應(yīng)(HER)和陽極析氧反應(yīng)(OER)。因此,設(shè)計一種低成本、高效率的電催化劑制氫是一個重要課題。水分解效率取決于兩個電極上使用的電催化劑的催化活性。盡管該領(lǐng)域經(jīng)過十多年的研究取得十足的進(jìn)步,但是仍存在一些挑戰(zhàn)需要克服:(1)催化劑均為價格昂貴的貴金屬及其氧化物;(2)HER的反應(yīng)速率通常被動力學(xué)緩慢的OER所限制,從而導(dǎo)致整個全解水能量轉(zhuǎn)化的降低。因此,設(shè)計出可以取代貴金屬的催化劑或者極大程度降低貴金屬的使用量,這兩種思路成為當(dāng)今研究析氫反應(yīng)的兩個正確方向。納米多孔材料可以作為電催化劑的有效載體,近些年被人們所關(guān)注。納米多孔材料由于其特別大的比表面積和特殊的孔道結(jié)構(gòu),在負(fù)載過程中和反應(yīng)過程中可以提供眾多的活性位點。其中共價有機框架材料... 

【文章頁數(shù)】:92 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 電催化水裂解概述
        1.2.1 析氫反應(yīng)
        1.2.2 析氧反應(yīng)
    1.3 二維材料為基礎(chǔ)的水裂解電催化劑
    1.4 共價有機框架材料制備改性和電催化應(yīng)用
        1.4.1 共價有機框架材料的分類
        1.4.2 完美型共價三嗪框架的電催化應(yīng)用
        1.4.3 缺陷型共價三嗪框架在電化學(xué)水裂解領(lǐng)域的研究
    1.5 二維金屬有機框架材料制備改性和電催化應(yīng)用
        1.5.1 金屬有機框架的種類和合成方法
        1.5.2 二維金屬有機框架的電催化應(yīng)用
        1.5.3 缺陷型二維金屬有機框架在電化學(xué)水裂解領(lǐng)域的研究
    1.6 課題背景與意義
第二章 實驗方法
    2.1 實驗藥品
    2.2 實驗儀器
    2.3 材料表征
        2.3.1 透射電子顯微鏡分析
        2.3.2 掃描電子顯微鏡分析技術(shù)
        2.3.3 粉末X射線衍射分析技術(shù)
        2.3.4 X射線光電子能譜分析技術(shù)
        2.3.5 傅里葉紅外光譜分析技術(shù)
        2.3.6 氮氣吸脫附實驗分析技術(shù)
        2.3.7 元素分析技術(shù)
    2.4 電化學(xué)性能測試
        2.4.1 析氫反應(yīng)性能測試
        2.4.2 析氧反應(yīng)性能測試
        2.4.3 交流阻抗性能測試
        2.4.4 穩(wěn)定性測試
第三章 缺陷型CTFS錨定負(fù)載釕基催化劑的電催化水裂解性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗方法
        3.2.1 缺陷型CTFs(D-CTFs)的合成
        3.2.2 Ru/D-CTFs-900和Ru-Ru O2/D-CTFs-300 的合成
        3.2.3 對比樣的制備
        3.2.4 碳布(CC)的預(yù)處理
    3.3 材料表征
        3.3.1 載體D-CTFs的傅立葉變換紅外光譜和粉末X射線衍射表征
        3.3.2 載體D-CTFs的元素分析表征
        3.3.3 透射電鏡表征
        3.3.4 粉末X射線衍射表征
        3.3.5 X 射線光電子能譜表征
        3.3.6 氮氣吸附/脫附測試表征
    3.4 電化學(xué)析氫性能測試
        3.4.1 線性伏安曲線測試和塔菲爾斜率
        3.4.2 電化學(xué)穩(wěn)定性測試
        3.4.3 電化學(xué)活性表面積測試
        3.4.4 電化學(xué)阻抗測試
        3.4.5 產(chǎn)氫量和法拉第效率測試
    3.5 電化學(xué)析氧性能測試
        3.5.1 線性伏安曲線測試和塔菲爾斜率
        3.5.2 電化學(xué)穩(wěn)定性測試
        3.5.3 電化學(xué)活性表面積測試
        3.5.4 電化學(xué)阻抗和法拉第效率測試
    3.6 電催化水裂解性能
    3.7 解釋機理的理論計算
        3.7.1 理論計算所使用的軟件和方法
        3.7.2 機理研究
    3.8 本章小結(jié)
第四章 釕摻雜二維有機金屬骨架納米片的制備及其水分解性能的研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 Ru摻雜Ni-Co二維MOF納米片的制備(Doping-MOL)
        4.2.2 Ru/doping-MOL的制備
        4.2.3 對比樣的制備
        4.2.4 碳布(CC)的預(yù)處理
    4.3 催化劑的表征結(jié)果與討論
        4.3.1 掃描電鏡表征和透射電鏡表征分析
        4.3.2 粉末X射線衍射表征(PXRD)表征分析
        4.3.3 氮氣吸附脫附表征分析
    4.4 電化學(xué)水裂解性能測試
        4.4.1 電化學(xué)析氧反應(yīng)測試
        4.4.2 電化學(xué)析氫反應(yīng)測試
        4.4.3 電催化水裂解性能測試
        4.4.4 機理推測
    4.5 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡介
    1 作者簡歷
    2 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
    3 發(fā)明專利
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]金屬-有機框架衍生的中空碳材料及其在電化學(xué)能源存儲與氧還原領(lǐng)域中的應(yīng)用[J]. 劉虎,楊東輝,王許云,韓寶航.  無機化學(xué)學(xué)報. 2019(11)
[2]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu.  Nano-Micro Letters. 2018(04)
[3]共價有機框架材料研究進(jìn)展[J]. 李路路,劉帥,章琴,胡南滔,魏良明,楊志,魏浩.  物理化學(xué)學(xué)報. 2017(10)
[4]Promoting effect of nitrogen doping on carbon nanotube-supported RuO2 applied in the electrocatalytic oxygen evolution reaction[J]. Kunpeng Xie,Wei Xia,Justus Masa,Fengkai Yang,Philipp Weide,Wolfgang Schuhmann,Martin Muhler.  Journal of Energy Chemistry. 2016(02)

博士論文
[1]基于咪唑衍生物配體構(gòu)筑的多孔配位聚合物及其性能研究[D]. 李建棠.吉林大學(xué) 2019



本文編號:3659829

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