社會(huì)的不斷發(fā)展使得能源的消耗持續(xù)增加,而天然氣作為三大化石能源之一,其儲(chǔ)量遠(yuǎn)超過(guò)煤和石油,在石油短缺和巨大能源消耗的雙重壓力下合理有效的利用天然氣資源可以在一定程度上緩解我國(guó)的能源危機(jī)。二氧化碳作為主要的溫室氣體,是引發(fā)全球變暖的主要因素。因此,二氧化碳的利用和減排至關(guān)重要。以甲烷和二氧化碳為原料制備高附加值的合成氣或其他高利用價(jià)值的化工產(chǎn)品不僅可以實(shí)現(xiàn)甲烷和二氧化碳的綜合利用,而且對(duì)于環(huán)境保護(hù)和節(jié)能減排等方面都具有重大意義。本文運(yùn)用密度泛函理論（DFT）分別探究Ni₄/α-MoC（111）上甲烷二氧化碳重整制備合成氣和Pd（111）上甲烷二氧化碳合成乙酸的反應(yīng)機(jī)理,得出以下結(jié)論:1.在Ni₄/α-MoC（111）上,甲烷二氧化碳重整制備合成氣的最優(yōu)路徑為CH₄持續(xù)裂解至CH,CO₂直接分解形成CO和O,CH被O原子氧化形成CHO中間體,最終CHO裂解形成CO和H。即CH₄+CO₂→CH₃+H+CO₂→CH

【文章頁(yè)數(shù)】：81 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 選題意義及背景
    1.2 甲烷催化轉(zhuǎn)化
        1.2.1 甲烷的性質(zhì)與用途
        1.2.2 甲烷催化轉(zhuǎn)化
    1.3 二氧化碳的催化轉(zhuǎn)化
        1.3.1 二氧化碳的性質(zhì)與用途
        1.3.2 二氧化碳的催化轉(zhuǎn)化
    1.4 DRM的催化劑研究
    1.5 甲烷二氧化碳制備乙酸的催化劑研究
    1.6 DRM的反應(yīng)機(jī)理研究
    1.7 甲烷二氧化碳制備乙酸的反應(yīng)機(jī)理研究
    1.8 本文研究?jī)?nèi)容
第二章 理論基礎(chǔ)
    2.1 密度泛函理論
        2.1.1 Thomas-Fermi模型
        2.1.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
    2.2 VASP軟件包
    2.3 過(guò)渡態(tài)理論
第三章 Ni_4/α-MoC(111)上DRM的理論研究
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法和模型
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 DRM的反應(yīng)網(wǎng)
        3.3.2 CH_x(x=0-3)的形成
        3.3.3 CO_2的活化
        3.3.4 CH_xO(x=0-3)和CH_xOH(x=0-3)的形成
        3.3.5 積碳的形成與消除
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Pd(111)上甲烷二氧化碳制備乙酸的理論研究
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法和模型
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 乙酸合成的反應(yīng)網(wǎng)
        4.3.2 CH_x(x=0-3)的形成
        4.3.3 CO_2的活化
        4.3.4 乙酸的形成
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與建議
    5.1 結(jié)論
    5.2 建議
參考文獻(xiàn)
致謝
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本文編號(hào)：3654308