電催化二氧化碳還原為人類解決資源短缺以及環(huán)境問題等提供了一個新的方向。但是由于二氧化碳還原反應能壘較高,因此其電化學還原反應需要高效的電催化劑來實現(xiàn)。碳基無金屬催化劑由于其出色的穩(wěn)定性,易調(diào)控的結構,以及優(yōu)異的催化活性,在電催化領域寄予被厚望,但是目前制備出高選擇性,高活性以及擁有良好耐久性的碳基無金屬二氧化碳還原催化劑仍然是一個挑戰(zhàn)。本論文通過雜原子摻雜和孔結構的調(diào)控制備出了幾種高性能的無金屬催化劑:一、我們使用納米二氧化硅作為模板,使用尿素,二氰二胺,葡萄糖,以及硼酸簡單的混合,熱解后除去模板,制備出一系列硼,氮共摻雜的多孔碳基無金屬二氧化碳還原催化劑。其中1000℃下熱解得到的催化劑表現(xiàn)出最優(yōu)異的性能,能夠在僅423 mV的過電勢下以95%的法拉第效率高效地將CO2電還原為CO。同時我們對比了不摻硼,以及不加入模板的催化劑性能,證實在該催化劑中硼,氮兩種元素能相互協(xié)同,提升催化劑的選擇性,而多孔結構是催化劑能夠高效還原二氧化碳的關鍵。二、我們借用了第一個課題的結論,同樣使用硬模板法,使用三聚硫氰酸為硫源,調(diào)整投料比例,碳化后除去模板制備出一系氮,硫共摻雜的雙功能催化劑。其中經(jīng)過優(yōu)... 

【文章來源】：北京化工大學北京市211工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：125 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳還原反應
        1.2.1 發(fā)展與挑戰(zhàn)
        1.2.2 電催化二氧化碳還原反應機理
    1.3 電化學催化二氧化碳催化劑發(fā)展
        1.3.1 有機絡合物催化劑
        1.3.2 金屬及金屬衍生物催化劑
        1.3.3 碳基催化劑
    1.4 多功能催化劑
    1.5 本論文選題意義及主要研究內(nèi)容
        1.5.1 選題意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗儀器試劑及表征方法
    2.1 實驗儀器及使用試劑
        2.1.1 實驗儀器
        2.1.2 實驗試劑
    2.2 材料的物理特性表征方法
        2.2.1 拉曼光譜(Raman)
        2.2.2 X射線粉末衍射(XRD)
        2.2.3 比表面積和孔隙分析(BET)
        2.2.4 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.5 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.2.6 透射電子顯微鏡(TEM)及高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)
    2.3 材料的電化學測試分析方法
        2.3.1 CO_2RR測試工作電極的制備
        2.3.2 CO_2RR測試工作電極體系搭建
        2.3.3 電化學活性面積測試
        2.3.4 線性伏安掃描(LSV)
        2.3.5 電流-時間測試(i-t)
    2.4 二氧化碳還原產(chǎn)物分析測試方法
        2.4.1 二氧化碳還原測試
        2.4.2 二氧化碳全分解測試
    2.5 催化劑OER性能測試
第三章 B,N共摻雜的介孔碳基無金屬催化劑用于高效催化二氧化碳電化學還原
    3.1 引言
    3.2 材料的制備
    3.3 材料物理結構表征結果及分析
    3.4 電催化CO_2RR性能測試
        3.4.1 不同碳化溫度對催化性能的影響
        3.4.2 硼元素對催化性能的影響
        3.4.3 多孔結構對催化性能的影響
    3.5 小結
第四章 氮硫共摻雜碳基多孔無金屬催化劑用于二氧化碳全分解
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
    4.3 材料物理結構表征結果及分析
    4.4 材料的電催化性能結果及分析
        4.4.1 NSMCs系列催化劑的電化學性能
        4.4.2 二氧化碳全分解測試
    4.5 小結
第五章 總結
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學術論文
作者及導師簡介
附件


【參考文獻】：
期刊論文
[1]二氧化碳電化學還原技術研究進展[J]. 錢鑫,鄧麗芳,王魯豐,單銳,袁浩然.  材料導報. 2019(S1)



本文編號：3638186