全硅分子篩的制備及其催化氧化NO研究
發(fā)布時間:2022-02-09 14:29
氮氧化物(NOx)是導致大氣污染(酸雨、灰霾、光化學煙霧)主要成因之一。工業(yè)上,NOx尾氣采用塔設備濕法吸收進行凈化處理,但NOx中NO氣體既難以被水、酸、堿直接吸收,也難以通過活性炭或炭纖維等介質物理吸附去除。盡管NO和O2在常溫常壓下就能轉化為NO2,但低濃度下反應緩慢,氧化過程成了濕法吸收的控制步驟,要達到濕法吸收要求的氧化度需要體積龐大的氧化裝置。利用尾氣中自身含有的O2為氧化劑,在催化劑作用下將NO快速轉化為可吸收的NO2是較理想的途徑。炭材料和硅分子篩已證明可用于催化NO和O2轉化為NO2,盡管硅分子篩的比表面積和孔體積低于炭材料,但是硅分子篩具有較好的疏水功能,適宜于高濕環(huán)境下的NO催化氧化。本論文擬驗證Silicalite-1全硅分子篩粉體催化氧化干氣中NO,研究全硅分子篩粉體對飽和濕氣中NO催化氧化的工藝條件;采用壓片成型法制備全硅分子篩成型催化劑,考察成型催化劑在飽和濕氣...
【文章來源】:中北大學山西省
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
氮氧化物控制技術分類Fig.1-1Classificationofnitrogenoxidecontroltechniques
中北大學學位論文11綜上,分子篩及其負載型分子篩具備一定的NO催化氧化性能,以ZSM-5型分子篩效果最優(yōu),表現(xiàn)出低溫催化活性,且能在水汽存在下進行,是處理常溫常壓下排放、存在水汽的NOx廢氣的良好選擇。而ZSM-5型分子篩的硅鋁比(Si/Al)越高,疏水性能越好。但這些研究僅停留在實驗室階段,距離實際工業(yè)化應用還有一段距離。1.5全硅分子篩簡介MFI型分子篩包含兩種,一為ZSM-5型分子篩,二為全硅分子篩。全硅分子篩骨架中不含Al3+,因而骨架空隙中不含有極性點陽離子,Si-O四面體呈穩(wěn)定結構。全硅分子篩化學性質穩(wěn)定,具有良好的耐高溫特性。如圖1-2為全硅分子篩的結構示意圖[71,72],其孔道結構規(guī)整,有兩種:一種為十元環(huán)直孔道,順沿[010]晶面方向延展,孔徑在0.54nm×0.56nm,孔口略呈規(guī)則橢圓狀;其二為十元環(huán)“之”字孔道,順沿[100]晶面方向延展,孔徑在0.51nm×0.55nm,骨架形狀立體。圖1-2全硅分子篩結構示意圖Fig1-2Structureofpure-silicazeolite全硅分子篩的孔徑在0.55nm左右,與多種物質的動力學分子直徑相似,具備良好的選擇、篩分、吸附、催化等性能,可用于從溶液中分離有機物、提取濃縮乙醇發(fā)酵物、
中北大學學位論文192.3.2活性評價裝置圖2-2活性評價實驗裝置圖Fig2-2DiagramofexperimentalapparatusforactivityevaluationNO催化氧化活性評價裝置如上圖。按2.3.1節(jié)中NOx制備流程與N2、空氣共同組成實驗用模擬廢氣,N2起負載和保護作用,氧化劑為空氣;旌夏M廢氣流量通過質量流量計來控制?諝饬髁客ㄟ^轉子流量計控制,有干、濕兩條通道:一為利用硅膠干燥劑除去空氣中水汽;二為空氣經水罐增濕后,引入飽和濕氣。裝有催化劑的氧化反應器選用U型管,玻璃材質,規(guī)格φ20×200mm,U型管浸入恒溫水浴鍋以維持實驗所需溫度(15℃~55℃)。實驗過程中NO進口體積分數(shù)0.05%左右,氧氣21%,轉子流量計總流量1L/min~2.5L/min,使用KANE-KM9106型便攜式煙氣分析儀檢測NO、NO2、NOx廢氣出口濃度。具體操作步驟如下:1、催化劑裝填。2、儀器預熱10min,達到穩(wěn)定的工作狀態(tài)以備后續(xù)測量氣體濃度。3、反應氣體的通入。將恒溫水浴鍋溫度調至氧化反應所需數(shù)值,保持U型管處于恒定溫度,反應氣體流量可由轉子流量計和質量流量計讀出。4、NOx濃度的測定。隔一段時間檢測出口氣體的含量。5、記NO氧化效率為實驗平衡階段出口NO2濃度與總NOx的比值,具體公式如下:
【參考文獻】:
期刊論文
[1]加氫催化劑壓片成型及強度影響因素研究[J]. 陳國祥. 工業(yè)催化. 2019(11)
[2]催化氧化NO技術研究進展[J]. 李小海. 山東化工. 2018(22)
[3]壓片成型菱鐵礦催化劑脫硝性能研究[J]. 趙云飛,歸柯庭,黃秋潤. 發(fā)電設備. 2018(06)
[4]固體催化劑載體及催化劑成型設備技術進展[J]. 史建公,任靖,蘇海霞,桂建舟. 中外能源. 2018(11)
[5]光催化清除NOx的研究進展[J]. 湯春妮,樊君. 化學與生物工程. 2016(12)
[6]催化劑成型工藝及技術研究[J]. 蘇玉蕾,何豐,李華波. 艦船防化. 2013 (04)
[7]MnFeOX催化劑低溫催化氧化一氧化氮[J]. 王訪,唐曉龍,易紅宏,葉智青,李凱,袁琴,普麗. 城市環(huán)境與城市生態(tài). 2013 (05)
[8]Cu-ZSM-5的NH3選擇性催化還原NO性能及其穩(wěn)態(tài)動力學[J]. 張秋林,徐海迪,邱春天,林濤,龔茂初,陳耀強. 物理化學學報. 2012(05)
[9]環(huán)境友好的選擇性催化還原氮氧化物催化劑[J]. 賀泓,劉福東,余運波,單文坡. 中國科學:化學. 2012(04)
[10]鐵前驅體對Fe/β催化NH3-SCR反應性能的影響[J]. 張澤凱,俞河,廖冰冰,黃海鳳,陳銀飛. 催化學報. 2012(03)
碩士論文
[1]多級孔沸石成型工藝條件研究[D]. 湯茂亮.東南大學 2017
[2]Silicalite-1沸石膜的制備及其在乙醇/水滲透蒸發(fā)中的應用[D]. 王愛芳.大連理工大學 2008
[3]La-Ba-Co基鈣鈦礦型復合氧化物催化分解氮氧化物的研究[D]. 許樹軍.黑龍江大學 2006
[4]新型分子篩催化劑對氮氧化物的分解與還原[D]. 欒敏杰.黑龍江大學 2006
本文編號:3617177
【文章來源】:中北大學山西省
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
氮氧化物控制技術分類Fig.1-1Classificationofnitrogenoxidecontroltechniques
中北大學學位論文11綜上,分子篩及其負載型分子篩具備一定的NO催化氧化性能,以ZSM-5型分子篩效果最優(yōu),表現(xiàn)出低溫催化活性,且能在水汽存在下進行,是處理常溫常壓下排放、存在水汽的NOx廢氣的良好選擇。而ZSM-5型分子篩的硅鋁比(Si/Al)越高,疏水性能越好。但這些研究僅停留在實驗室階段,距離實際工業(yè)化應用還有一段距離。1.5全硅分子篩簡介MFI型分子篩包含兩種,一為ZSM-5型分子篩,二為全硅分子篩。全硅分子篩骨架中不含Al3+,因而骨架空隙中不含有極性點陽離子,Si-O四面體呈穩(wěn)定結構。全硅分子篩化學性質穩(wěn)定,具有良好的耐高溫特性。如圖1-2為全硅分子篩的結構示意圖[71,72],其孔道結構規(guī)整,有兩種:一種為十元環(huán)直孔道,順沿[010]晶面方向延展,孔徑在0.54nm×0.56nm,孔口略呈規(guī)則橢圓狀;其二為十元環(huán)“之”字孔道,順沿[100]晶面方向延展,孔徑在0.51nm×0.55nm,骨架形狀立體。圖1-2全硅分子篩結構示意圖Fig1-2Structureofpure-silicazeolite全硅分子篩的孔徑在0.55nm左右,與多種物質的動力學分子直徑相似,具備良好的選擇、篩分、吸附、催化等性能,可用于從溶液中分離有機物、提取濃縮乙醇發(fā)酵物、
中北大學學位論文192.3.2活性評價裝置圖2-2活性評價實驗裝置圖Fig2-2DiagramofexperimentalapparatusforactivityevaluationNO催化氧化活性評價裝置如上圖。按2.3.1節(jié)中NOx制備流程與N2、空氣共同組成實驗用模擬廢氣,N2起負載和保護作用,氧化劑為空氣;旌夏M廢氣流量通過質量流量計來控制?諝饬髁客ㄟ^轉子流量計控制,有干、濕兩條通道:一為利用硅膠干燥劑除去空氣中水汽;二為空氣經水罐增濕后,引入飽和濕氣。裝有催化劑的氧化反應器選用U型管,玻璃材質,規(guī)格φ20×200mm,U型管浸入恒溫水浴鍋以維持實驗所需溫度(15℃~55℃)。實驗過程中NO進口體積分數(shù)0.05%左右,氧氣21%,轉子流量計總流量1L/min~2.5L/min,使用KANE-KM9106型便攜式煙氣分析儀檢測NO、NO2、NOx廢氣出口濃度。具體操作步驟如下:1、催化劑裝填。2、儀器預熱10min,達到穩(wěn)定的工作狀態(tài)以備后續(xù)測量氣體濃度。3、反應氣體的通入。將恒溫水浴鍋溫度調至氧化反應所需數(shù)值,保持U型管處于恒定溫度,反應氣體流量可由轉子流量計和質量流量計讀出。4、NOx濃度的測定。隔一段時間檢測出口氣體的含量。5、記NO氧化效率為實驗平衡階段出口NO2濃度與總NOx的比值,具體公式如下:
【參考文獻】:
期刊論文
[1]加氫催化劑壓片成型及強度影響因素研究[J]. 陳國祥. 工業(yè)催化. 2019(11)
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[3]壓片成型菱鐵礦催化劑脫硝性能研究[J]. 趙云飛,歸柯庭,黃秋潤. 發(fā)電設備. 2018(06)
[4]固體催化劑載體及催化劑成型設備技術進展[J]. 史建公,任靖,蘇海霞,桂建舟. 中外能源. 2018(11)
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[6]催化劑成型工藝及技術研究[J]. 蘇玉蕾,何豐,李華波. 艦船防化. 2013 (04)
[7]MnFeOX催化劑低溫催化氧化一氧化氮[J]. 王訪,唐曉龍,易紅宏,葉智青,李凱,袁琴,普麗. 城市環(huán)境與城市生態(tài). 2013 (05)
[8]Cu-ZSM-5的NH3選擇性催化還原NO性能及其穩(wěn)態(tài)動力學[J]. 張秋林,徐海迪,邱春天,林濤,龔茂初,陳耀強. 物理化學學報. 2012(05)
[9]環(huán)境友好的選擇性催化還原氮氧化物催化劑[J]. 賀泓,劉福東,余運波,單文坡. 中國科學:化學. 2012(04)
[10]鐵前驅體對Fe/β催化NH3-SCR反應性能的影響[J]. 張澤凱,俞河,廖冰冰,黃海鳳,陳銀飛. 催化學報. 2012(03)
碩士論文
[1]多級孔沸石成型工藝條件研究[D]. 湯茂亮.東南大學 2017
[2]Silicalite-1沸石膜的制備及其在乙醇/水滲透蒸發(fā)中的應用[D]. 王愛芳.大連理工大學 2008
[3]La-Ba-Co基鈣鈦礦型復合氧化物催化分解氮氧化物的研究[D]. 許樹軍.黑龍江大學 2006
[4]新型分子篩催化劑對氮氧化物的分解與還原[D]. 欒敏杰.黑龍江大學 2006
本文編號:3617177
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