β-環(huán)糊精修飾廢FCC觸媒負(fù)載Ni基催化劑及其強化C9石油樹脂加氫性能研究
發(fā)布時間:2022-01-22 09:20
廢流態(tài)化催化裂化催化劑(SFCC)是煉油工業(yè)排放的固體廢棄物,具有良好的多孔分子篩結(jié)構(gòu),對其進行回收利用,不僅節(jié)約資源,還減少填埋處理對環(huán)境造成的污染。C9石油樹脂是乙烯工業(yè)副產(chǎn)的C9餾分經(jīng)聚合得到的熱塑性樹脂,由于含有大量不飽和雙鍵以及O2-、S2-、Cl-等雜質(zhì),應(yīng)用范圍受到限制。加氫改性可改善其色度、光熱穩(wěn)定性和互溶性等性能,從而拓寬應(yīng)用領(lǐng)域。目前C9石油樹脂加氫催化劑主要有Pd、Ni、Ni WS和Ni Mo S系催化劑,存在著反應(yīng)條件苛刻、催化劑易失活、生產(chǎn)成本高等不足,開發(fā)新型催化劑,優(yōu)化生產(chǎn)過程和研究相關(guān)作用機理是解決這些問題的重要途經(jīng)。本文以再生廢FCC觸媒為載體,β-環(huán)糊精為金屬絡(luò)合劑(β-CD),制備Ni/SFCC-CD和Ni Pd/SFCC-CD催化劑,并進行C9石油樹脂加氫反應(yīng)研究,為廢FCC觸媒的再利用和C9石油樹脂加氫催化劑的開發(fā)研究提供新思路。主要研究內(nèi)容如下:(1)以再生廢FCC觸媒為載體,β-環(huán)糊精為金屬絡(luò)合劑,濕法浸漬制備負(fù)載型Ni/SFCC-CD和Ni Pd/SFCC-CD催化劑。設(shè)計...
【文章來源】:廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校
【文章頁數(shù)】:74 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
β-環(huán)糊精結(jié)構(gòu)及其示意圖
廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文β-環(huán)糊精修飾廢FCC觸媒負(fù)載Ni基催化劑及其強化C9石油樹脂加氫性能研究172.3.2.2C9石油樹脂加氫試驗裝置C9石油樹脂加氫試驗裝置如圖2-1所示。圖2-1C9石油樹脂加氫試驗裝置示意圖Fig.2-1TestingapparatusforC9petroleumresinhydrogenation2.3.2.3C9石油樹脂加氫反應(yīng)條件β-環(huán)糊精修飾的Ni/SFCC-CD和未修飾的Ni/SFCC催化C9石油樹脂加氫反應(yīng)條件如下:C9石油樹脂原料投入量:10g催化劑用量:10wt%(占C9石油樹脂質(zhì)量)反應(yīng)溫度:260℃反應(yīng)壓力:7.0MPa攪拌轉(zhuǎn)速:400rpm反應(yīng)時間:2h2.3.2.4C9石油樹脂加氫反應(yīng)步驟C9石油樹脂加氫反應(yīng)實驗步驟如下:(1)稱料:稱10gC9石油樹脂、40g200號油和2g活性白土倒入燒杯中,用保鮮膜密封,置于60℃水浴中充分?jǐn)嚢?h,吸附脫去C9石油樹脂中的少量不溶凝膠和雜質(zhì)。(2)投料:取(1)中溶液上層C9石油樹脂清液、1.0g催化劑投入高壓反應(yīng)釜,擦拭釜體密封面至光滑,連接好各氣路管道,檢查溫度顯示正常。
廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文β-環(huán)糊精修飾廢FCC觸媒負(fù)載Ni基催化劑及其強化C9石油樹脂加氫性能研究24圖2-55Ni/SFCC(a)和5Ni/SFCC-CD(b)催化劑的H2-TPR曲線Fig.2-5H2-TPRcurvesof5Ni/SFCC(a)and5Ni/SFCC-CD(b)catalysts2.4.2.3XPS表征分析5Ni/SFCC和5Ni/SFCC-CD在焙燒和還原后的XPS圖譜如圖2-6所示。400℃焙燒后,催化劑前驅(qū)體5NiO/SFCC和5NiO/SFCC-CD在結(jié)合能為856.5eV和861.0eV處的衍射峰分別為NiO對應(yīng)的Ni2+特征峰和Ni2+離子衛(wèi)星峰[116];β-環(huán)糊精修飾后,催化劑表面Ni2+相對濃度從0.56增加到0.60。500℃還原后,催化劑5Ni/SFCC和5Ni/SFCC-CD在結(jié)合能為852.2,856.3,862.0eV處的衍射峰[117],分別對應(yīng)Ni,NiO,中的Ni0,Ni2+特征峰以及Ni2+離子衛(wèi)星峰,由于催化劑表面的Ni0在空氣氛圍下極其容易發(fā)生氧化反應(yīng)[115],生成Ni2+,所以仍然會出現(xiàn)峰面積較大的Ni2+特征峰;經(jīng)β-環(huán)糊精修飾后,催化劑表面Ni0相對濃度從0.15增加到0.29。以上分析表明,β-環(huán)糊精的確能夠和硝酸鎳前軀體絡(luò)合,產(chǎn)生絡(luò)合物并吸附在載體表面,從而提高Ni的表面相對濃度,這與H2-TPR的表征結(jié)果完全一致。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]C9石油樹脂加氫改性研究[J]. 劉冬梅. 當(dāng)代化工. 2019(12)
[2]催化加氫技術(shù)影響因素分析及其在精細(xì)化工中的應(yīng)用[J]. 王志強,李成祿,巴文遠. 化工設(shè)計通訊. 2019(10)
[3]C9石油樹脂對橡膠粉改性瀝青性能的影響[J]. 唐東,叢玉鳳,趙永利,黃瑋. 化工新型材料. 2019(10)
[4]從零起步到全球第二大乙烯生產(chǎn)國[J]. 任旸,瞿輝. 中國石化. 2019(09)
[5]環(huán)糊精聚合物的合成及應(yīng)用研究[J]. 聶曉娟,李霞,馬紅艷. 精細(xì)化工. 2019(12)
[6]FCC廢催化劑中的金屬污染物及其環(huán)境風(fēng)險[J]. 賓燈輝,朱雪梅,傅海輝,郝雅瓊,黃啟飛,楊延梅,楊子良. 環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報. 2019(04)
[7]催化裂化廢催化劑再利用的途徑[J]. 戚霖,宮紅,王銳,姜恒. 化工科技. 2019(01)
[8]國內(nèi)裂解C9綜合利用生產(chǎn)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 王軍. 現(xiàn)代化工. 2019(04)
[9]廢催化裂化催化劑的危險性及污染特征[J]. 張宏哲,郭磊,劉政偉,房師平,張志遠,曹永友. 化工環(huán)保. 2019(02)
[10]環(huán)糊精參與的過渡金屬催化有機反應(yīng)[J]. 陳雅琪,桂鑫,段尊斌,朱麗君,項玉芝,夏道宏. 有機化學(xué). 2019(05)
博士論文
[1]原位合成法制備廢FCC觸媒負(fù)載鎳催化松香/松脂加氫反應(yīng)研究[D]. 黃瑩瑩.廣西大學(xué) 2017
[2]FCC廢催化劑的資源化利用[D]. 左澤軍.中國石油大學(xué)(華東) 2016
碩士論文
[1]β-環(huán)糊精負(fù)載酸催化劑的制備及在縮合反應(yīng)的應(yīng)用[D]. 劉孝慶.江南大學(xué) 2019
[2]β-環(huán)糊精復(fù)合氣凝膠的制備及對亞甲基藍吸附性研究[D]. 周凱旋.青島大學(xué) 2019
[3]β-環(huán)糊精修飾的CdS納米晶用于醇類化合物的可見光催化選擇性轉(zhuǎn)化[D]. 王娟.天津理工大學(xué) 2019
[4]FCC廢催化劑綜合利用新工藝研究[D]. 李光明.中國礦業(yè)大學(xué) 2019
[5]β-環(huán)糊精金屬有機骨架的綠色合成及對槲皮素和大黃素的載藥研究[D]. 楊奧會.南華大學(xué) 2019
[6]Pd-Ni/HZSM-5催化勝利褐煤及其模型化合物加氫轉(zhuǎn)化[D]. 吳法鵬.中國礦業(yè)大學(xué) 2019
[7]Ni-Mo-N催化劑的制備及其苯/噻吩加氫性能研究[D]. 鐘小文.太原理工大學(xué) 2017
[8]Pd-Ni雙金屬催化劑的制備、表征及脫氯性能的研究[D]. 王祎洋.昆明理工大學(xué) 2017
[9]β-環(huán)糊精整體柱的制備及其對手性藥物拆分的應(yīng)用研究[D]. 肖媛.暨南大學(xué) 2016
[10]環(huán)糊精及其衍生物對藥物分子的識別以及催化綠色有機反應(yīng)的研究[D]. 郭亞飛.昆明理工大學(xué) 2016
本文編號:3601939
【文章來源】:廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校
【文章頁數(shù)】:74 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
β-環(huán)糊精結(jié)構(gòu)及其示意圖
廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文β-環(huán)糊精修飾廢FCC觸媒負(fù)載Ni基催化劑及其強化C9石油樹脂加氫性能研究172.3.2.2C9石油樹脂加氫試驗裝置C9石油樹脂加氫試驗裝置如圖2-1所示。圖2-1C9石油樹脂加氫試驗裝置示意圖Fig.2-1TestingapparatusforC9petroleumresinhydrogenation2.3.2.3C9石油樹脂加氫反應(yīng)條件β-環(huán)糊精修飾的Ni/SFCC-CD和未修飾的Ni/SFCC催化C9石油樹脂加氫反應(yīng)條件如下:C9石油樹脂原料投入量:10g催化劑用量:10wt%(占C9石油樹脂質(zhì)量)反應(yīng)溫度:260℃反應(yīng)壓力:7.0MPa攪拌轉(zhuǎn)速:400rpm反應(yīng)時間:2h2.3.2.4C9石油樹脂加氫反應(yīng)步驟C9石油樹脂加氫反應(yīng)實驗步驟如下:(1)稱料:稱10gC9石油樹脂、40g200號油和2g活性白土倒入燒杯中,用保鮮膜密封,置于60℃水浴中充分?jǐn)嚢?h,吸附脫去C9石油樹脂中的少量不溶凝膠和雜質(zhì)。(2)投料:取(1)中溶液上層C9石油樹脂清液、1.0g催化劑投入高壓反應(yīng)釜,擦拭釜體密封面至光滑,連接好各氣路管道,檢查溫度顯示正常。
廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文β-環(huán)糊精修飾廢FCC觸媒負(fù)載Ni基催化劑及其強化C9石油樹脂加氫性能研究24圖2-55Ni/SFCC(a)和5Ni/SFCC-CD(b)催化劑的H2-TPR曲線Fig.2-5H2-TPRcurvesof5Ni/SFCC(a)and5Ni/SFCC-CD(b)catalysts2.4.2.3XPS表征分析5Ni/SFCC和5Ni/SFCC-CD在焙燒和還原后的XPS圖譜如圖2-6所示。400℃焙燒后,催化劑前驅(qū)體5NiO/SFCC和5NiO/SFCC-CD在結(jié)合能為856.5eV和861.0eV處的衍射峰分別為NiO對應(yīng)的Ni2+特征峰和Ni2+離子衛(wèi)星峰[116];β-環(huán)糊精修飾后,催化劑表面Ni2+相對濃度從0.56增加到0.60。500℃還原后,催化劑5Ni/SFCC和5Ni/SFCC-CD在結(jié)合能為852.2,856.3,862.0eV處的衍射峰[117],分別對應(yīng)Ni,NiO,中的Ni0,Ni2+特征峰以及Ni2+離子衛(wèi)星峰,由于催化劑表面的Ni0在空氣氛圍下極其容易發(fā)生氧化反應(yīng)[115],生成Ni2+,所以仍然會出現(xiàn)峰面積較大的Ni2+特征峰;經(jīng)β-環(huán)糊精修飾后,催化劑表面Ni0相對濃度從0.15增加到0.29。以上分析表明,β-環(huán)糊精的確能夠和硝酸鎳前軀體絡(luò)合,產(chǎn)生絡(luò)合物并吸附在載體表面,從而提高Ni的表面相對濃度,這與H2-TPR的表征結(jié)果完全一致。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]C9石油樹脂加氫改性研究[J]. 劉冬梅. 當(dāng)代化工. 2019(12)
[2]催化加氫技術(shù)影響因素分析及其在精細(xì)化工中的應(yīng)用[J]. 王志強,李成祿,巴文遠. 化工設(shè)計通訊. 2019(10)
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[4]從零起步到全球第二大乙烯生產(chǎn)國[J]. 任旸,瞿輝. 中國石化. 2019(09)
[5]環(huán)糊精聚合物的合成及應(yīng)用研究[J]. 聶曉娟,李霞,馬紅艷. 精細(xì)化工. 2019(12)
[6]FCC廢催化劑中的金屬污染物及其環(huán)境風(fēng)險[J]. 賓燈輝,朱雪梅,傅海輝,郝雅瓊,黃啟飛,楊延梅,楊子良. 環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報. 2019(04)
[7]催化裂化廢催化劑再利用的途徑[J]. 戚霖,宮紅,王銳,姜恒. 化工科技. 2019(01)
[8]國內(nèi)裂解C9綜合利用生產(chǎn)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 王軍. 現(xiàn)代化工. 2019(04)
[9]廢催化裂化催化劑的危險性及污染特征[J]. 張宏哲,郭磊,劉政偉,房師平,張志遠,曹永友. 化工環(huán)保. 2019(02)
[10]環(huán)糊精參與的過渡金屬催化有機反應(yīng)[J]. 陳雅琪,桂鑫,段尊斌,朱麗君,項玉芝,夏道宏. 有機化學(xué). 2019(05)
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[1]原位合成法制備廢FCC觸媒負(fù)載鎳催化松香/松脂加氫反應(yīng)研究[D]. 黃瑩瑩.廣西大學(xué) 2017
[2]FCC廢催化劑的資源化利用[D]. 左澤軍.中國石油大學(xué)(華東) 2016
碩士論文
[1]β-環(huán)糊精負(fù)載酸催化劑的制備及在縮合反應(yīng)的應(yīng)用[D]. 劉孝慶.江南大學(xué) 2019
[2]β-環(huán)糊精復(fù)合氣凝膠的制備及對亞甲基藍吸附性研究[D]. 周凱旋.青島大學(xué) 2019
[3]β-環(huán)糊精修飾的CdS納米晶用于醇類化合物的可見光催化選擇性轉(zhuǎn)化[D]. 王娟.天津理工大學(xué) 2019
[4]FCC廢催化劑綜合利用新工藝研究[D]. 李光明.中國礦業(yè)大學(xué) 2019
[5]β-環(huán)糊精金屬有機骨架的綠色合成及對槲皮素和大黃素的載藥研究[D]. 楊奧會.南華大學(xué) 2019
[6]Pd-Ni/HZSM-5催化勝利褐煤及其模型化合物加氫轉(zhuǎn)化[D]. 吳法鵬.中國礦業(yè)大學(xué) 2019
[7]Ni-Mo-N催化劑的制備及其苯/噻吩加氫性能研究[D]. 鐘小文.太原理工大學(xué) 2017
[8]Pd-Ni雙金屬催化劑的制備、表征及脫氯性能的研究[D]. 王祎洋.昆明理工大學(xué) 2017
[9]β-環(huán)糊精整體柱的制備及其對手性藥物拆分的應(yīng)用研究[D]. 肖媛.暨南大學(xué) 2016
[10]環(huán)糊精及其衍生物對藥物分子的識別以及催化綠色有機反應(yīng)的研究[D]. 郭亞飛.昆明理工大學(xué) 2016
本文編號:3601939
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