環(huán)氧丙烷是重要的基礎(chǔ)化工原料,用于生產(chǎn)聚醚多元醇、丙二醇和各類非離子表面活性劑。共氧化法因其技術(shù)經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢(shì)是我國鼓勵(lì)采用的環(huán)氧丙烷生產(chǎn)技術(shù),其中異丁烷共氧化法（PO/TBA工藝）是利用丙烯與異丁烷的氧化產(chǎn)物叔丁基過氧化氫（TBHP）環(huán)氧化制得環(huán)氧丙烷。該工藝采用的均相鉬配合物催化劑環(huán)氧化效率高,但分離與回收困難,從而引起設(shè)備結(jié)垢,裝置經(jīng)濟(jì)性下降等一系列問題,因此構(gòu)建穩(wěn)定高效的非均相鉬系催化劑應(yīng)用于丙烯環(huán)氧化反應(yīng)成為眾多研究者關(guān)注的問題。在本課題組前期的研究工作中,采用一步法原位制備了介孔二氧化硅泡沫（MCF）負(fù)載型席夫堿鉬配合物。該負(fù)載型鉬配合物在丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中催化性能較好,但存在活性組分流失,穩(wěn)定性差的問題。為進(jìn)一步提高催化劑的穩(wěn)定性,本論文采用逐步接枝的方法制備MCF固載型席夫堿鉬配合物,探討制備方法和配體形式對(duì)催化劑活性和穩(wěn)定性的影響,主要開展了如下工作:首先,利用氨基化修飾后的MCF與吡啶-2-甲醛縮合之后形成的席夫堿配體與乙酰丙酮鉬原位鍵合形成席夫堿鉬配位結(jié)構(gòu),通過多種表征手段證實(shí)成功制備出MCF-N=CPy-Mo O₂非均相催化劑,其活性中心為Mo（V... 

【文章來源】：湘潭大學(xué)湖南省

【文章頁數(shù)】：67 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

可知，在3450cm-1處的吸收峰歸因于MCF樣品中末端孤立的Si-OH以及圖2.3MCF和MCF-NH2的紅外光譜圖

第2章MCF-N=CPy-MoO2的制備及其催化丙烯環(huán)氧化192.3.2XPS分析為了明確亞胺氮(-C=N-)的N1s在XPS能譜分析中的結(jié)合能峰值，合成了結(jié)構(gòu)相似的席夫堿，水楊醛縮鄰苯二胺(salph)，具體合成參考文獻(xiàn)[54],其合成過程如圖2.5所示。圖2.6為MCF-NH2和salph的N1s圖譜，從中得出C-NH2的結(jié)合能位于400ev左右處，這與XPS手冊(cè)中的N1s能譜峰位置相對(duì)應(yīng)。此外，-NH2峰的出現(xiàn)也證實(shí)MCF-NH2圖2.4樣品的紅外光譜圖OHCHO+NH2NH2Methanol2OHHOCH=NN=HC圖2.5salph的合成示意圖圖2.6MCF-NH2和Salph的N1s譜圖

第2章MCF-N=CPy-MoO2的制備及其催化丙烯環(huán)氧化192.3.2XPS分析為了明確亞胺氮(-C=N-)的N1s在XPS能譜分析中的結(jié)合能峰值，合成了結(jié)構(gòu)相似的席夫堿，水楊醛縮鄰苯二胺(salph)，具體合成參考文獻(xiàn)[54],其合成過程如圖2.5所示。圖2.6為MCF-NH2和salph的N1s圖譜，從中得出C-NH2的結(jié)合能位于400ev左右處，這與XPS手冊(cè)中的N1s能譜峰位置相對(duì)應(yīng)。此外，-NH2峰的出現(xiàn)也證實(shí)MCF-NH2圖2.4樣品的紅外光譜圖OHCHO+NH2NH2Methanol2OHHOCH=NN=HC圖2.5salph的合成示意圖圖2.6MCF-NH2和Salph的N1s譜圖

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號(hào)：3601176