發(fā)布時間：2022-01-17 05:26

　　世界各國工業(yè)化進程和人類活動加劇了CO₂的排放,溫室效應造成的生態(tài)環(huán)境問題日益突出,CO₂捕集和轉化利用迫在眉睫。聚焦CO₂加氫合成甲醇工藝,針對現(xiàn)有催化體系反應效率較低的技術瓶頸,鑒于雙金屬氧化物催化劑特殊氧空位高溫活化CO₂機制,結合ZrO₂和In2O3優(yōu)異的CO₂吸附加氫轉化能力,論文提出采用微流控連續(xù)共沉淀法,開展In ZrO_x固溶結構催化劑的制備、表征及性能評價研究工作。采用微流控連續(xù)共沉淀法,考察不同InZrO_x雙金屬氧化物中In2O3固溶組分含量和制備方法、沉淀劑種類、焙燒溫度、兩相流速、老化時間及老化溫度制備因素對催化劑物相組成和CO₂加氫制甲醇催化性能的影響;以傳統(tǒng)共沉淀法、浸漬負載法及物理共混法制得雙金屬氧化物為對比參考,借助XRD、XPS、HRTEM、DRUV-vis、N₂ adsorption-desorption、O₂-T... 

【文章來源】：貴州大學貴州省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

Cu(111)甲醇合成機理網(wǎng)絡圖

(3)雙金屬氧化物固溶催化劑。Liu[42]等選擇具有尖結晶石結構的ZnGa2O4作為CO2加氫制甲醇的活性組分,并將其與分子篩SAPO-34結合催化CO2直接轉化為低碳烯烴,見圖1-2。他們提出ZnGa2O4表面的氧空位是CO2活化的原因,Ga O和ZnO對H2起活化作用,產(chǎn)生H*使CO2活化為CH3O*。甲氧基進一步加氫合成甲醇。由實驗結果可知,CO2加氫反應可直接生成CH3OH,并非通過CO。1.5 雙金屬氧化物催化劑

工業(yè)上生產(chǎn)雙金屬氧化物固溶催化劑,一般使用攪拌釜式反應器,而此類反應器自身結構存在很大的缺陷(混合強度受區(qū)域的影響嚴重,離攪拌中心越遠,混合強度越差),因此導致制備的沉淀物過飽和度分布不均勻,將使晶體粒度分布變寬。為了解決以上難題所帶來的經(jīng)濟和能耗的困擾,本研究引進一種新型、高效提高分散混合效率的制備方法-微流控連續(xù)共沉淀法[64-65]。微流控連續(xù)共沉淀法以微篩孔或微濾膜為分散介質,在壓力差的作用下,如圖1-3[66]將透過微篩孔的連續(xù)相液體分散成膜孔尺度水平的微小液滴,從而實現(xiàn)快速高效的傳質傳熱。目前的研究焦點都集中在此類反應器上。日本AIST的Hideaki Maeda等人[67-68]設計了如圖1-4(a)所示的微反應器裝置,利用微流控連續(xù)共沉淀法進行連續(xù)生產(chǎn)CdSe納米顆粒。將內(nèi)徑在200~500μm之間,長度約為1m左右的一條玻璃毛細管作為整個反應的主體,并放在油浴鍋中來保持和控制整個反應溫度。在玻璃注射器中的反應物前驅體,用注射泵推動,進入毛細管中。反應時間由反應物的流速和毛細管的長度來決定,由此可見,反應時間易控,粒徑可控。如圖1.4(b)所示。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]CuO-ZnO-Al2O3催化劑上低壓CO2加氫合成甲醇反應性能的研究[J]. 趙云鵬,賈麗華,辛崗,趙波.  天然氣化工（C1化學與化工）. 2009(06)
[2]新型套管式微反應器制備碳酸鈣超細顆粒[J]. 李敏,王潔欣,王琦安,邵磊,陳建峰.  北京化工大學學報(自然科學版). 2008(03)
[3]介孔二氧化鋯分子篩比表面和孔結構的調變[J]. 劉欣梅,邢偉,閻子峰.  無機化學學報. 2005(02)
[4]復頻超聲法制備合成甲醇銅基催化劑[J]. 于鳳文,計建炳,鄭遺凡,劉化章.  石油化工. 2004(09)
[5]含錳甲醇合成催化劑的研制開發(fā)[J]. 王艷霞,張韌,王雪松,姚德軍,唐偉.  遼寧化工. 2004(03)
[6]銅基合成甲醇催化劑失活研究進展[J]. 國海光,韓文鋒,沈菊李,劉化章.  工業(yè)催化. 2003(03)
[7]CO和H2在Cu-ZnO基催化劑上的吸附性質研究[J]. 殷永泉,肖天存,蘇繼新,王海濤,鹿玉理,馮緒勝,李樹本.  天然氣化工. 2000(05)

碩士論文
[1]負載型銅基催化劑的制備及其催化CO2加氫合成甲醇性能研究[D]. 李艷艷.昆明理工大學 2017
[2]微通道反應器內(nèi)直接沉淀法制備納米材料[D]. 應盈.中國科學院研究生院（大連化學物理研究所） 2007



本文編號：3594125