世界各國(guó)工業(yè)化進(jìn)程和人類(lèi)活動(dòng)加劇了CO₂的排放,溫室效應(yīng)造成的生態(tài)環(huán)境問(wèn)題日益突出,CO₂捕集和轉(zhuǎn)化利用迫在眉睫。聚焦CO₂加氫合成甲醇工藝,針對(duì)現(xiàn)有催化體系反應(yīng)效率較低的技術(shù)瓶頸,鑒于雙金屬氧化物催化劑特殊氧空位高溫活化CO₂機(jī)制,結(jié)合ZrO₂和In2O3優(yōu)異的CO₂吸附加氫轉(zhuǎn)化能力,論文提出采用微流控連續(xù)共沉淀法,開(kāi)展In ZrO_x固溶結(jié)構(gòu)催化劑的制備、表征及性能評(píng)價(jià)研究工作。采用微流控連續(xù)共沉淀法,考察不同InZrO_x雙金屬氧化物中In2O3固溶組分含量和制備方法、沉淀劑種類(lèi)、焙燒溫度、兩相流速、老化時(shí)間及老化溫度制備因素對(duì)催化劑物相組成和CO₂加氫制甲醇催化性能的影響;以傳統(tǒng)共沉淀法、浸漬負(fù)載法及物理共混法制得雙金屬氧化物為對(duì)比參考,借助XRD、XPS、HRTEM、DRUV-vis、N₂ adsorption-desorption、O₂-T... 

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Cu(111)甲醇合成機(jī)理網(wǎng)絡(luò)圖

(3)雙金屬氧化物固溶催化劑。Liu[42]等選擇具有尖結(jié)晶石結(jié)構(gòu)的ZnGa2O4作為CO2加氫制甲醇的活性組分,并將其與分子篩SAPO-34結(jié)合催化CO2直接轉(zhuǎn)化為低碳烯烴,見(jiàn)圖1-2。他們提出ZnGa2O4表面的氧空位是CO2活化的原因,Ga O和ZnO對(duì)H2起活化作用,產(chǎn)生H*使CO2活化為CH3O*。甲氧基進(jìn)一步加氫合成甲醇。由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,CO2加氫反應(yīng)可直接生成CH3OH,并非通過(guò)CO。1.5 雙金屬氧化物催化劑

工業(yè)上生產(chǎn)雙金屬氧化物固溶催化劑,一般使用攪拌釜式反應(yīng)器,而此類(lèi)反應(yīng)器自身結(jié)構(gòu)存在很大的缺陷(混合強(qiáng)度受區(qū)域的影響嚴(yán)重,離攪拌中心越遠(yuǎn),混合強(qiáng)度越差),因此導(dǎo)致制備的沉淀物過(guò)飽和度分布不均勻,將使晶體粒度分布變寬。為了解決以上難題所帶來(lái)的經(jīng)濟(jì)和能耗的困擾,本研究引進(jìn)一種新型、高效提高分散混合效率的制備方法-微流控連續(xù)共沉淀法[64-65]。微流控連續(xù)共沉淀法以微篩孔或微濾膜為分散介質(zhì),在壓力差的作用下,如圖1-3[66]將透過(guò)微篩孔的連續(xù)相液體分散成膜孔尺度水平的微小液滴,從而實(shí)現(xiàn)快速高效的傳質(zhì)傳熱。目前的研究焦點(diǎn)都集中在此類(lèi)反應(yīng)器上。日本AIST的Hideaki Maeda等人[67-68]設(shè)計(jì)了如圖1-4(a)所示的微反應(yīng)器裝置,利用微流控連續(xù)共沉淀法進(jìn)行連續(xù)生產(chǎn)CdSe納米顆粒。將內(nèi)徑在200~500μm之間,長(zhǎng)度約為1m左右的一條玻璃毛細(xì)管作為整個(gè)反應(yīng)的主體,并放在油浴鍋中來(lái)保持和控制整個(gè)反應(yīng)溫度。在玻璃注射器中的反應(yīng)物前驅(qū)體,用注射泵推動(dòng),進(jìn)入毛細(xì)管中。反應(yīng)時(shí)間由反應(yīng)物的流速和毛細(xì)管的長(zhǎng)度來(lái)決定,由此可見(jiàn),反應(yīng)時(shí)間易控,粒徑可控。如圖1.4(b)所示。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]CuO-ZnO-Al2O3催化劑上低壓CO2加氫合成甲醇反應(yīng)性能的研究[J]. 趙云鵬,賈麗華,辛崗,趙波.  天然氣化工（C1化學(xué)與化工）. 2009(06)
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碩士論文
[1]負(fù)載型銅基催化劑的制備及其催化CO2加氫合成甲醇性能研究[D]. 李艷艷.昆明理工大學(xué) 2017
[2]微通道反應(yīng)器內(nèi)直接沉淀法制備納米材料[D]. 應(yīng)盈.中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所） 2007



本文編號(hào)：3594125