鋁硅酸鹽聚合物化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定且具有“類沸石”結(jié)構(gòu),能有效地將放射性陽離子分割包圍在由環(huán)狀分子結(jié)合形成的籠型密閉空腔結(jié)構(gòu)中,起到固封的目的。使用發(fā)泡法造孔制備的多孔鋁硅酸鹽聚合物成本低、綠色無污染且比表面積大、開孔率高,因此可以作為優(yōu)良的無機(jī)吸附劑吸附核廢液中的放射性離子,在核工業(yè)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。本文首先以偏高嶺土、堿激發(fā)溶液、Cs NO₃/Sr（NO₃）2溶液為主要原料合成含有模擬放射性核素的鋁硅酸鹽聚合物固化體并與水泥固化體的固封性能進(jìn)行對(duì)比。之后采用發(fā)泡法制備多孔鋁硅酸鹽聚合物及其與氧化石墨烯（GO）的復(fù)合材料,研究了不同種類造孔劑對(duì)孔結(jié)構(gòu)及分布的影響,重點(diǎn)討論了H₂O₂、曲拉通、氧化石墨烯量對(duì)材料的開孔率、孔結(jié)構(gòu)及力學(xué)性能的影響。最后通過設(shè)計(jì)吸附實(shí)驗(yàn)分析多孔鋁硅酸鹽聚合物對(duì)Cs+的吸附效果。通過在25℃、60℃去離子水中以及5wt%Na Cl溶液中的浸出實(shí)驗(yàn)對(duì)比鋁硅酸鹽聚合物及水泥固化體對(duì)Cs+、Sr²⁺的固封效果,得到了不同條件下Cs+和Sr²⁺

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

中國(guó)目前的核電站分布圖

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工程碩士學(xué)位論文-4-下加入某種沉淀劑，使得廢液中的放射性核素以沉淀形式存在并到污泥中去。KUBOTA等人[19]研究了核燃料后處理高放廢液中沉淀的形成，在2mol/LHNO3的高放溶液中，主要沉淀Mo、Zr和Te。模擬高放廢液經(jīng)甲酸脫硝或NaOH脫酸后，隨著PH的升高，析出物Mo、Zr、Te的分?jǐn)?shù)隨之增加。當(dāng)PH為0.5時(shí)，沉淀率達(dá)到85%以上，結(jié)果如圖1-2所示，其中析出物L(fēng)a的分?jǐn)?shù)低于0.1%。說明當(dāng)PH適當(dāng)時(shí)可以去除廢液中的高放離子而不影響稀土元素�；瘜W(xué)沉淀法雖然操作簡(jiǎn)單，但需要將廢液調(diào)整到合適的酸堿度再加入絮凝劑，并且在去除易溶于水的核素如Cs+時(shí)，需要特殊的化學(xué)沉淀劑。圖1-2硝酸濃度對(duì)于沉淀Mo-Zr-Te-HNO3溶液的影響[19]離子交換法是通過置換反應(yīng)放射性離子取代離子交換劑中的可交換離子的位置進(jìn)入離子交換劑中以實(shí)現(xiàn)從水中分離的方法。目前在核工業(yè)中大量使用的離子交換樹脂屬于有機(jī)離子交換劑，其離子交換容量大且在工業(yè)應(yīng)用中操作簡(jiǎn)便、易實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化。工藝流程如下圖1-3。但有機(jī)樹脂易老化、耐久性差，當(dāng)其活性基團(tuán)或骨架結(jié)構(gòu)被破壞后，交換容量會(huì)顯著下降。此外處理核廢液的離子交換樹脂通常不進(jìn)行可再生處理，失效后產(chǎn)生大量的廢樹脂。廢樹脂存在放射性、易吸水膨脹，與水泥等固化體的相容性也差會(huì)給后期的固化帶來一定的困難[20]。無機(jī)離子交換劑因其熱穩(wěn)定好、耐輻射、機(jī)械強(qiáng)度高且與玻璃水泥等固化基體相容性好的特點(diǎn)，受到研究學(xué)者的廣泛關(guān)注。除了天然黏土礦物以外，還開發(fā)出幾類新型無機(jī)離

驗(yàn)表明Na型鈦硅酸鹽對(duì)Cs+去除率較高，可能是由于Na型鈦酸鹽基體中存在部分流動(dòng)性的鈉離子所致。同時(shí)研究發(fā)現(xiàn)升高溫度也有利于Cs+的吸附。國(guó)外的鈦硅酸鹽除銫的研究是在堿性水介質(zhì)中，針對(duì)國(guó)內(nèi)酸性核廢液除銫的研究鮮有報(bào)道。于波等人[24]使用鈦酸異丙酯和正硅酸乙酯為并通過溶膠-凝膠水熱法合成了高鈦硅比微孔鈦硅分子篩(NaT),結(jié)果表明在酸性環(huán)境中NaTS對(duì)Cs+具有很好的選擇性，同時(shí)他們還研究了硅鈦比、鈉鈦比及溫度對(duì)銫離子去除率的影響�？讖椒治鲲@示該化合物具有管狀毛細(xì)開孔結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)有利于離子的吸附和擴(kuò)散。圖1-3核工業(yè)中的離子交換處理廢水流程[25]吸附法是利用多孔性的固體通過物理吸附或化學(xué)吸附作用去除廢水中的一種或多種核素的方法。多孔材料具有較大的比表面積和毛細(xì)作用可以自發(fā)吸附周圍的氣體分子和離子以降低表面能。沸石是常用的吸附劑，由穩(wěn)定的鋁硅酸鹽骨架組成，不僅成本低、耐輻射還是優(yōu)良的離子交換劑和吸附劑。沸石的一個(gè)最顯著的特征，同時(shí)也是實(shí)際上決定了這些礦物具有吸附性的特征，就是在它們的結(jié)構(gòu)中存在著一系列孔洞和孔道系統(tǒng)。對(duì)于吸附來說，通道的尺寸和位置非常重要，這些通道

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
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[2]Na/Cs基鋁硅酸鹽聚合物對(duì)Cs+的固封研究[D]. 王猛.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2019
[3]硼硅酸鹽玻璃及玻璃陶瓷模擬核素的固化及性能研究[D]. 冀翔.西南科技大學(xué) 2019
[4]鋁硅酸鹽聚合物對(duì)模擬放射性核素133Cs+的固封研究[D]. 王睿飛.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2018
[5]磷酸鎂水泥固化模擬高放核廢液[D]. 傅明嬌.重慶大學(xué) 2018
[6]磷酸鎂水泥固化模擬高放廢液[D]. 黃陳程.西南科技大學(xué) 2016
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