整體式催化劑是目前為止全世界用量最大的一類催化劑。我們對(duì)基于多孔炭涂層的整體式催化劑進(jìn)行了長期的研究,開創(chuàng)了一種不同于傳統(tǒng)制備方法的鑲嵌金屬多孔炭涂覆整體式催化劑。由此獲得的活性組分鑲嵌在多孔炭涂層內(nèi)部,該結(jié)構(gòu)完全改變了活性組分與多孔炭涂層之間的相互作用,表征結(jié)果顯示處于鑲嵌結(jié)構(gòu)的活性組分分散均勻,顆粒尺寸均一。因此,活性組分具備非常高的穩(wěn)定性,催化劑無需預(yù)還原即可使用,并在催化加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。但是,鑲嵌金屬多孔炭涂層型整體式催化劑也并非盡善盡美。例如,由于活性組分鑲嵌于多孔炭內(nèi)部,如果該處炭材料未能形成多孔炭結(jié)構(gòu)或未能充分形成多孔炭結(jié)構(gòu),將極大地限制包覆在其中的活性組分發(fā)揮其催化性能,從而降低了活性組分的利用率。研究發(fā)現(xiàn),炭化溫度是影響多孔炭結(jié)構(gòu)形成與發(fā)育的主要因素,提高炭化溫度有助于多孔炭結(jié)構(gòu)的形成與發(fā)育,但過高的炭化溫度會(huì)引起多孔炭結(jié)構(gòu)坍塌,造成活性組分團(tuán)聚。因此,非常有必要在較低炭化溫度下,對(duì)采用其它物理-化學(xué)方法促進(jìn)多孔炭結(jié)構(gòu)的進(jìn)一步發(fā)育和完善進(jìn)行研究,并在更廣泛的催化加氫反應(yīng)中考察鑲嵌金屬多孔炭涂層型整體式催化劑的性能。在本文中,選擇糠醇樹脂... 

【文章來源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省

【文章頁數(shù)】：84 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

左邊：陶瓷載體；右邊：金屬載體Figure1-1.Left:monolithicceramic;Right:metallicmonoliths

載體的孔徑對(duì)應(yīng)用途[49]

染料[66-69]。目前在工業(yè)上常用苯酚氨解法和硝基苯還原法制備苯胺。硝基苯還原法中主要分為五種：(1)硝基苯催化加氫法；(2)硝基苯鐵粉還原法；(3)水合肼還原法；(4)電化學(xué)還原法；(5)硫化堿還原法。在這幾種方法中，通過硝基苯催化加氫法生產(chǎn)苯胺是目前世界上苯胺產(chǎn)能最大的生產(chǎn)方法。1.5.1.1硝基苯催化加氫法硝基苯催化加氫法具有環(huán)境友好、目標(biāo)產(chǎn)物收率高、操作簡(jiǎn)單、三廢排放少、產(chǎn)品品質(zhì)高、能耗低等優(yōu)點(diǎn)，但存在選擇性偏低這個(gè)缺點(diǎn)。硝基苯催化加氫法在全世界的苯胺年總產(chǎn)量超過400萬噸[70]，生成苯胺的化學(xué)方程式如圖1-6所示。圖1-6生成苯胺的化學(xué)方程式Figure1-6.Chemicalequationfortheformationofaniline硝基苯催化加氫生成苯胺是一個(gè)十分復(fù)雜的反應(yīng)過程，其中包含了多個(gè)連串反應(yīng)以及平行反應(yīng)，存在大量的中間產(chǎn)物。其反應(yīng)機(jī)理由Haber提出[71]，如圖1-7所示。1980年，Burge等[72]以RaneyNickel催化劑在恒定壓力和溫度下進(jìn)行硝基苯加氫反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)了硝基苯的消失，中間體的形成和消失以及苯胺的形成都是零級(jí)反應(yīng)。苯胺的形成表現(xiàn)出三個(gè)不同的區(qū)域，很好的驗(yàn)證了該機(jī)理。

【參考文獻(xiàn)】：
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