P改性釩基NH 3 -SCR催化劑的作用機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間：2021-12-22 15:38
伴隨著現(xiàn)代工業(yè)的高速發(fā)展,氮氧化物（NOx）的排放量也日益增加,不僅對(duì)自然和生態(tài)環(huán)境造成破壞,也嚴(yán)重地影響了人類的生活健康。現(xiàn)如今NOx主要來(lái)源于工廠生產(chǎn)過(guò)程中的廢氣以及機(jī)動(dòng)車的尾氣排放,除了從源頭上控制外,對(duì)NOx的排放治理也十分重要。目前為止,在各項(xiàng)NOx減排控制技術(shù)中,氨氣選擇性催化還原（NH3-SCR）被認(rèn)為是脫除NOx最有效的技術(shù)之一,而V基催化劑作為成熟的商業(yè)催化劑已經(jīng)廣泛應(yīng)用于相關(guān)工業(yè)領(lǐng)域,但依然存在活性溫區(qū)窗口窄,堿金屬易中毒等問(wèn)題,為此普遍的做法是對(duì)該商業(yè)催化劑進(jìn)行元素改性以提升其催化性能。在當(dāng)前的認(rèn)知中,磷及部分磷系化合物是導(dǎo)致SCR催化劑失活的一類毒性物質(zhì),但相關(guān)的機(jī)理研究還不夠完善和準(zhǔn)確。在本文中,我們分別采用不同的磷物種對(duì)V基催化劑進(jìn)行改性,借助于催化劑的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和物化性質(zhì),在分子層面調(diào)節(jié)催化劑中助劑與活性組分間的配位形式,揭示磷物種對(duì)反應(yīng)物分子與催化劑間相互作用的影響,并闡明磷改性作用機(jī)理,為V基SCR催化劑的改性設(shè)計(jì)提供借鑒。...
【文章來(lái)源】：上海大學(xué)上海市 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】：87 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
011-2015年全國(guó)NOx排放統(tǒng)計(jì)
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文3圖1.2SNCR技術(shù)工藝路線示意圖[6]Figure1.2SchematicdiagramofSNCRtechnologyprocessroute[6]SNCR技術(shù)具有節(jié)省空間與成本、處理周期短等優(yōu)點(diǎn)。但溫度對(duì)此反應(yīng)的影響很大，若反應(yīng)溫度過(guò)高，NH3會(huì)被直接氧化而無(wú)法參與NOx還原；反之反應(yīng)溫度不夠，脫硝效率降低，NH3反應(yīng)不完全導(dǎo)致尾氣中氨濃度增加（氨逃逸），造成新的二次污染。此外，SNCR技術(shù)的脫硝效果還會(huì)受制于爐內(nèi)停留時(shí)間、物料混合均勻度、NOx濃度等因素的影響，使其實(shí)際脫硝效率很難超過(guò)50%[7,8]。1.1.2.2SCR技術(shù)SCR技術(shù)是通過(guò)催化劑的作用，利用還原劑（氨等）將廢氣中的NOx還原為環(huán)境友好的N2和H2O的一項(xiàng)脫硝技術(shù)。自上世紀(jì)70年代日本首次開發(fā)應(yīng)用以來(lái)，SCR技術(shù)發(fā)展迅速，在工業(yè)脫硝處理技術(shù)領(lǐng)域獨(dú)領(lǐng)風(fēng)騷[9]。如圖1.3所示，SCR工藝基本流程主要包括：（1）氨的儲(chǔ)存；（2）氨的汽化、預(yù)混；（3）氨氣與煙氣混合；（4）反應(yīng)物在催化劑表面擴(kuò)散與反應(yīng)。
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1.3SCR技術(shù)工藝路線示意圖[6]Figure1.3SchematicdiagramofSCRtechnologyprocessroute[6]當(dāng)NH3作還原劑時(shí)（NH3-SCR），反應(yīng)的主要方程式為[9]：43+4+2→42+62(標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng))(1.2)43+22+2→32+62(反應(yīng))(1.3)但SCR反應(yīng)溫度一般不超過(guò)450°C，這主要是因?yàn)殡S著反應(yīng)溫度的升高會(huì)產(chǎn)生一些不利的諸如氨的非選擇性還原以及過(guò)氧化等副反應(yīng)[9]：43+4+32→42+62(1.4)43+52→4+62(1.5)23+22→42+32(1.6)43+32→22+62(1.7)另外，煙氣中H2O和SO2的存在還會(huì)導(dǎo)致以下不利反應(yīng)的發(fā)生[10]：22+2→23(1.8)3+3+2→44(1.9)23+3+2→(4)24(1.10)3+2→24(1.11)
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Si改性對(duì)V2O5/WO3-TiO2催化劑NH3-SCR活性和熱穩(wěn)定性的影響（英文）[J]. 劉雪松,吳曉東,許騰飛,翁端,司知蠢,冉銳. 催化學(xué)報(bào). 2016(08)
[2]磷酸對(duì)二氧化鈰催化劑氨選擇性催化還原氮氧化物反應(yīng)的促進(jìn)作用(英文)[J]. 易婷,張一波,李經(jīng)緯,楊向光. 催化學(xué)報(bào). 2016(02)
本文編號(hào)：3546646
【文章來(lái)源】：上海大學(xué)上海市 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】：87 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
011-2015年全國(guó)NOx排放統(tǒng)計(jì)
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文3圖1.2SNCR技術(shù)工藝路線示意圖[6]Figure1.2SchematicdiagramofSNCRtechnologyprocessroute[6]SNCR技術(shù)具有節(jié)省空間與成本、處理周期短等優(yōu)點(diǎn)。但溫度對(duì)此反應(yīng)的影響很大，若反應(yīng)溫度過(guò)高，NH3會(huì)被直接氧化而無(wú)法參與NOx還原；反之反應(yīng)溫度不夠，脫硝效率降低，NH3反應(yīng)不完全導(dǎo)致尾氣中氨濃度增加（氨逃逸），造成新的二次污染。此外，SNCR技術(shù)的脫硝效果還會(huì)受制于爐內(nèi)停留時(shí)間、物料混合均勻度、NOx濃度等因素的影響，使其實(shí)際脫硝效率很難超過(guò)50%[7,8]。1.1.2.2SCR技術(shù)SCR技術(shù)是通過(guò)催化劑的作用，利用還原劑（氨等）將廢氣中的NOx還原為環(huán)境友好的N2和H2O的一項(xiàng)脫硝技術(shù)。自上世紀(jì)70年代日本首次開發(fā)應(yīng)用以來(lái)，SCR技術(shù)發(fā)展迅速，在工業(yè)脫硝處理技術(shù)領(lǐng)域獨(dú)領(lǐng)風(fēng)騷[9]。如圖1.3所示，SCR工藝基本流程主要包括：（1）氨的儲(chǔ)存；（2）氨的汽化、預(yù)混；（3）氨氣與煙氣混合；（4）反應(yīng)物在催化劑表面擴(kuò)散與反應(yīng)。
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1.3SCR技術(shù)工藝路線示意圖[6]Figure1.3SchematicdiagramofSCRtechnologyprocessroute[6]當(dāng)NH3作還原劑時(shí)（NH3-SCR），反應(yīng)的主要方程式為[9]：43+4+2→42+62(標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng))(1.2)43+22+2→32+62(反應(yīng))(1.3)但SCR反應(yīng)溫度一般不超過(guò)450°C，這主要是因?yàn)殡S著反應(yīng)溫度的升高會(huì)產(chǎn)生一些不利的諸如氨的非選擇性還原以及過(guò)氧化等副反應(yīng)[9]：43+4+32→42+62(1.4)43+52→4+62(1.5)23+22→42+32(1.6)43+32→22+62(1.7)另外，煙氣中H2O和SO2的存在還會(huì)導(dǎo)致以下不利反應(yīng)的發(fā)生[10]：22+2→23(1.8)3+3+2→44(1.9)23+3+2→(4)24(1.10)3+2→24(1.11)
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Si改性對(duì)V2O5/WO3-TiO2催化劑NH3-SCR活性和熱穩(wěn)定性的影響（英文）[J]. 劉雪松,吳曉東,許騰飛,翁端,司知蠢,冉銳. 催化學(xué)報(bào). 2016(08)
[2]磷酸對(duì)二氧化鈰催化劑氨選擇性催化還原氮氧化物反應(yīng)的促進(jìn)作用(英文)[J]. 易婷,張一波,李經(jīng)緯,楊向光. 催化學(xué)報(bào). 2016(02)
本文編號(hào)：3546646
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