金屬—有機(jī)骨架材料的制備及其農(nóng)藥負(fù)載性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-09 20:16
金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)是一類(lèi)新興的無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化多孔材料,在醫(yī)藥傳送體系、氣體儲(chǔ)存和分離、水體凈化、多相催化、化學(xué)傳感器、環(huán)境修復(fù)等領(lǐng)域備受關(guān)注。近年來(lái),基于其優(yōu)異的性能,金屬-有機(jī)骨架材料在農(nóng)藥領(lǐng)域,特別是作為多功能農(nóng)藥輸送載體展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。本論文以嘧菌酯和烯唑醇為模式農(nóng)藥,通過(guò)物理吸附法制備了三種以金屬-有機(jī)骨架材料為載體的農(nóng)藥控制釋放體系,并對(duì)其控釋性能、生物活性等進(jìn)行了研究。主要結(jié)果概括如下:1.鐵基金屬-有機(jī)骨架/嘧菌酯控釋體系的制備及其對(duì)小麥生長(zhǎng)的影響以三價(jià)鐵金屬節(jié)點(diǎn),1,3,5-苯三甲酸為有機(jī)配體制備了一種八面體多孔結(jié)構(gòu)的鐵基金屬-有機(jī)骨架材料(Fe-MIL-100)。Fe-MIL-100具有較高的比表面積(2251 m2/g),對(duì)嘧菌酯的負(fù)載量可達(dá)16.2%。所制備的嘧菌酯載藥體系表現(xiàn)出良好的pH敏感性以及可持續(xù)釋放性能。此外,載藥體系對(duì)小麥赤霉病病原菌和番茄晚疫病病原菌均表現(xiàn)出良好的生物活性。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),Fe-MIL-100可以作為鐵微量營(yíng)養(yǎng)素促進(jìn)小麥生長(zhǎng)。2.聚多巴胺修飾鐵基金屬-有機(jī)骨架/烯唑醇控釋體系的制備及其性能研究以...
【文章來(lái)源】:中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:68 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
掃描電鏡圖片:(a、b)Fe-MIL-100;(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)
中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院碩士學(xué)位論文第二章鐵基金屬-有機(jī)骨架/嘧菌酯控釋體系的制備及其對(duì)小麥生長(zhǎng)的影響13圖2-2掃描電鏡圖片:(a、b)Fe-MIL-100;(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)圖2-3粒度分布直方圖:(a)Fe-MIL-100;(b)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-3ThedistributionofparticlesizeofFe-MIL-100(a)andAZOX@Fe-MIL-100(b)basedonthespecimennumbersof200AZOX,F(xiàn)e-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的紅外光譜圖如圖2-4所示。Fe-MIL-100的紅外
中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院碩士學(xué)位論文第二章鐵基金屬-有機(jī)骨架/嘧菌酯控釋體系的制備及其對(duì)小麥生長(zhǎng)的影響14譜圖在1633、1537、1453和1381cm-1中出現(xiàn)了苯環(huán)的特征吸收峰。負(fù)載嘧菌酯后,AZOX@Fe-MIL-100的紅外光譜圖在1561和2231cm-1處顯示出與嘧菌酯紅外光譜圖相對(duì)應(yīng)的特征峰,表明AZOX已成功加載到Fe-MIL-100中(圖2-4a和圖2-4b)。圖2-4(a)嘧菌酯、Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100紅外譜圖;(b)嘧菌酯和AZOX@Fe-MIL-100在2231cm-1處的特征峰Fig.2-4FT-IRspectraofAZOX,Fe-MIL-100andAZOX@Fe-MIL-100(a)andthecharacteristicpeakat2231cm-1ofAZOXandAZOX@Fe-MIL-100(b)熱重分析曲線常被用來(lái)研究材料的熱穩(wěn)定性和分解行為。AZOX,F(xiàn)e-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的熱重分析圖如圖2-5所示。由圖2-5a可以看出,在150℃之前所有樣品均發(fā)生了不同程度的失重,這可能是由于材料中水分蒸發(fā)而引起的。在150至500℃之間Fe-MIL-100樣品的重量損失可能是Fe-MIL-100結(jié)構(gòu)中有機(jī)配體分解而引起的失重。與Fe-MIL-100(紅色曲線)樣品相比,負(fù)載嘧菌酯后AZOX@Fe-MIL-100(黑色曲線)損失的重量更多,這表明AZOX被成功負(fù)載到制備的載體材料上。在20至500℃的溫度范圍內(nèi),F(xiàn)e-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100總重量損失分別約為50%和73%。差示熱重曲線(DifferentialthermogravimetricCurves,DTG)常被用來(lái)研究載體材料中客體分子對(duì)載體材料熱穩(wěn)定性的影響(LISUZZOetal.,2019;MASSAROetal.,2018)。通過(guò)DTG曲線開(kāi)始偏離其基線的點(diǎn)來(lái)確定材料降解的初始溫度(Tid)。樣品在200至400℃范圍內(nèi)的DTG曲線圖2-5b所示。根據(jù)嘧菌酯的差示熱重曲線可知,嘧菌酯的降解范圍在約200-400℃。樣品Fe-MIL-100差示熱重曲線在200-400℃范圍內(nèi)無(wú)太大變化波動(dòng),而負(fù)載嘧菌酯后,AZOX@FeMIL-100中嘧菌酯的質(zhì)量損失
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]金屬有機(jī)骨架的特點(diǎn)及其載藥方面的應(yīng)用[J]. 白欣玉,董玉晶,林瀚,李永吉. 黑龍江醫(yī)藥. 2014(05)
[2]有機(jī)金屬框架在藥物傳遞系統(tǒng)中的應(yīng)用[J]. 李秀巖,呂邵娃,孫爽,許婷,李永吉. 華西藥學(xué)雜志. 2014(03)
[3]官能團(tuán)修飾對(duì)MOF-5的氣體分子吸附影響[J]. 陳馳,龐軍,韓爽,張碧霞,黃苑,繆靈,江建軍. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[4]抗腫瘤藥物在金屬有機(jī)骨架中的裝載及體外釋放[J]. 楊寶春,姜耀東,秦雪娟,陳志良,任非. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[5]金屬有機(jī)骨架材料MOF-5寬溫區(qū)儲(chǔ)氫性能模擬研究[J]. 朱娜,石玉美. 低溫與超導(dǎo). 2011(10)
[6]影響農(nóng)藥利用率的相關(guān)因素分析及改進(jìn)措施[J]. 洪曉燕,張?zhí)鞐? 中國(guó)森林病蟲(chóng). 2010(05)
[7]金屬有機(jī)骨架的合成及應(yīng)用[J]. 尹作娟,高翔,孫兆林,宋麗娟,張曉彤. 化學(xué)與粘合. 2009(03)
[8]農(nóng)藥制劑的現(xiàn)狀與對(duì)策[J]. 唐進(jìn)根,夏春勝. 林業(yè)科技開(kāi)發(fā). 1998(05)
博士論文
[1]金屬離子—氦原子團(tuán)簇的量化計(jì)算與氣體在金屬有機(jī)骨架材料中的吸附性能研究[D]. 卜新平.北京化工大學(xué) 2005
碩士論文
[1]葉酸修飾的金屬有機(jī)骨架裝載抗腫瘤藥5-FU的基礎(chǔ)研究[D]. 楊寶春.南方醫(yī)科大學(xué) 2012
[2]新型磁性納米孔洞金屬—有機(jī)骨架材料復(fù)合物的設(shè)計(jì)、性質(zhì)及其應(yīng)用[D]. 柯飛.安徽大學(xué) 2011
本文編號(hào):3485955
【文章來(lái)源】:中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:68 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
掃描電鏡圖片:(a、b)Fe-MIL-100;(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)
中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院碩士學(xué)位論文第二章鐵基金屬-有機(jī)骨架/嘧菌酯控釋體系的制備及其對(duì)小麥生長(zhǎng)的影響13圖2-2掃描電鏡圖片:(a、b)Fe-MIL-100;(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)圖2-3粒度分布直方圖:(a)Fe-MIL-100;(b)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-3ThedistributionofparticlesizeofFe-MIL-100(a)andAZOX@Fe-MIL-100(b)basedonthespecimennumbersof200AZOX,F(xiàn)e-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的紅外光譜圖如圖2-4所示。Fe-MIL-100的紅外
中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院碩士學(xué)位論文第二章鐵基金屬-有機(jī)骨架/嘧菌酯控釋體系的制備及其對(duì)小麥生長(zhǎng)的影響14譜圖在1633、1537、1453和1381cm-1中出現(xiàn)了苯環(huán)的特征吸收峰。負(fù)載嘧菌酯后,AZOX@Fe-MIL-100的紅外光譜圖在1561和2231cm-1處顯示出與嘧菌酯紅外光譜圖相對(duì)應(yīng)的特征峰,表明AZOX已成功加載到Fe-MIL-100中(圖2-4a和圖2-4b)。圖2-4(a)嘧菌酯、Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100紅外譜圖;(b)嘧菌酯和AZOX@Fe-MIL-100在2231cm-1處的特征峰Fig.2-4FT-IRspectraofAZOX,Fe-MIL-100andAZOX@Fe-MIL-100(a)andthecharacteristicpeakat2231cm-1ofAZOXandAZOX@Fe-MIL-100(b)熱重分析曲線常被用來(lái)研究材料的熱穩(wěn)定性和分解行為。AZOX,F(xiàn)e-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的熱重分析圖如圖2-5所示。由圖2-5a可以看出,在150℃之前所有樣品均發(fā)生了不同程度的失重,這可能是由于材料中水分蒸發(fā)而引起的。在150至500℃之間Fe-MIL-100樣品的重量損失可能是Fe-MIL-100結(jié)構(gòu)中有機(jī)配體分解而引起的失重。與Fe-MIL-100(紅色曲線)樣品相比,負(fù)載嘧菌酯后AZOX@Fe-MIL-100(黑色曲線)損失的重量更多,這表明AZOX被成功負(fù)載到制備的載體材料上。在20至500℃的溫度范圍內(nèi),F(xiàn)e-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100總重量損失分別約為50%和73%。差示熱重曲線(DifferentialthermogravimetricCurves,DTG)常被用來(lái)研究載體材料中客體分子對(duì)載體材料熱穩(wěn)定性的影響(LISUZZOetal.,2019;MASSAROetal.,2018)。通過(guò)DTG曲線開(kāi)始偏離其基線的點(diǎn)來(lái)確定材料降解的初始溫度(Tid)。樣品在200至400℃范圍內(nèi)的DTG曲線圖2-5b所示。根據(jù)嘧菌酯的差示熱重曲線可知,嘧菌酯的降解范圍在約200-400℃。樣品Fe-MIL-100差示熱重曲線在200-400℃范圍內(nèi)無(wú)太大變化波動(dòng),而負(fù)載嘧菌酯后,AZOX@FeMIL-100中嘧菌酯的質(zhì)量損失
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]金屬有機(jī)骨架的特點(diǎn)及其載藥方面的應(yīng)用[J]. 白欣玉,董玉晶,林瀚,李永吉. 黑龍江醫(yī)藥. 2014(05)
[2]有機(jī)金屬框架在藥物傳遞系統(tǒng)中的應(yīng)用[J]. 李秀巖,呂邵娃,孫爽,許婷,李永吉. 華西藥學(xué)雜志. 2014(03)
[3]官能團(tuán)修飾對(duì)MOF-5的氣體分子吸附影響[J]. 陳馳,龐軍,韓爽,張碧霞,黃苑,繆靈,江建軍. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[4]抗腫瘤藥物在金屬有機(jī)骨架中的裝載及體外釋放[J]. 楊寶春,姜耀東,秦雪娟,陳志良,任非. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[5]金屬有機(jī)骨架材料MOF-5寬溫區(qū)儲(chǔ)氫性能模擬研究[J]. 朱娜,石玉美. 低溫與超導(dǎo). 2011(10)
[6]影響農(nóng)藥利用率的相關(guān)因素分析及改進(jìn)措施[J]. 洪曉燕,張?zhí)鞐? 中國(guó)森林病蟲(chóng). 2010(05)
[7]金屬有機(jī)骨架的合成及應(yīng)用[J]. 尹作娟,高翔,孫兆林,宋麗娟,張曉彤. 化學(xué)與粘合. 2009(03)
[8]農(nóng)藥制劑的現(xiàn)狀與對(duì)策[J]. 唐進(jìn)根,夏春勝. 林業(yè)科技開(kāi)發(fā). 1998(05)
博士論文
[1]金屬離子—氦原子團(tuán)簇的量化計(jì)算與氣體在金屬有機(jī)骨架材料中的吸附性能研究[D]. 卜新平.北京化工大學(xué) 2005
碩士論文
[1]葉酸修飾的金屬有機(jī)骨架裝載抗腫瘤藥5-FU的基礎(chǔ)研究[D]. 楊寶春.南方醫(yī)科大學(xué) 2012
[2]新型磁性納米孔洞金屬—有機(jī)骨架材料復(fù)合物的設(shè)計(jì)、性質(zhì)及其應(yīng)用[D]. 柯飛.安徽大學(xué) 2011
本文編號(hào):3485955
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