吸附法脫除油品中噻吩類硫化物的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-09 18:03
本文通過(guò)液相離子交換法和水熱合成法制備了改性Y分子篩和UiO-66s吸附劑,通過(guò)動(dòng)態(tài)和靜態(tài)實(shí)驗(yàn)分別考察其對(duì)油品中噻吩和二苯并噻吩的吸附性能,通過(guò)XRD,XRF,BET,SEM,TG-DTG,FT-IR,In-situFT-IR,TPD 和 NH3-TPD 對(duì)吸附劑結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行表征,并對(duì)吸附脫硫機(jī)理進(jìn)行探究。研究表明,即使在大量烯烴存在的情況下,CsY分子篩對(duì)噻吩也能表現(xiàn)出較高的選擇性。噻吩和正己烯均是通過(guò)ππ絡(luò)合相互作用吸附在分子篩上,因此正己烯和噻吩存在競(jìng)爭(zhēng)吸附,而噻吩分子的脫附活化能和吸附熱比烯烴分子的要大,說(shuō)明噻吩在CsY分子篩上的吸附結(jié)合力比正己烯大,因此正己烯的競(jìng)爭(zhēng)吸附影響比較小。通過(guò)水熱合成法制備的UiO-66s吸附劑,隨著乙酸加入量的增加,骨架結(jié)構(gòu)中的配體缺陷位數(shù)量也隨之增加,導(dǎo)致吸附劑的比表面積和微孔孔容以及吸附硫容增加。其吸附脫除過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)速率模型,說(shuō)明了吸附脫硫過(guò)程涉及化學(xué)吸附。采用Freundlich、Langmuir模型,研究UiO-66-30對(duì)模擬油中二苯并噻吩的等溫吸附過(guò)程。結(jié)果顯示UiO-66-30對(duì)二苯并噻吩的吸附以單層的化學(xué)吸附為主,同時(shí)也存在多層...
【文章來(lái)源】:華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:76 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖3.1動(dòng)態(tài)脫硫?qū)嶒?yàn)裝置??Fi.?3.1?The?exerimental?aaratus?of?dnamic?desulfurization??
?及控制??j?i??圖3.2?TS-3000突光硫氣儀工作流程圖??Fig.?3.2?The?process?diagram?of?the?sul&r?tester??3.4.4標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制??在使用熒光硫氮儀分析樣品含量前,需要先用標(biāo)樣制作標(biāo)準(zhǔn)曲線,再在相同的條件??下分析樣品,程序自動(dòng)依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算出樣品中的硫含量。根據(jù)樣品中硫含量的多少,??共需三條標(biāo)準(zhǔn)曲線,分別為?l-5-10mg/L、10-50-100mg/L、100-500-1000mg/L。測(cè)定結(jié)??果如表3.5和圖3.3所示。??表3.5標(biāo)準(zhǔn)樣品的硫積分面積??Table?3.4?The?sulfur?integral?area?of?the?standard?sample??標(biāo)準(zhǔn)曲線1-5-10?標(biāo)準(zhǔn)曲線10-50-100?標(biāo)準(zhǔn)曲線100-500-1000??硫含量?積分面積?硫含量?積分面積?硫含量?積分面積??(mg/L)?(mg/L)?(mg/L)???1?1979.84?10?1912.16?100?1865.39??5?6792.06?50?10559.02?5
3.5.7?原位紅外?On-situIR)??為了考察噻吩和正己烯在改性分子篩上的吸附機(jī)理,采用原位紅外分別研究噻吩和??正己烯的吸附行為。原位紅外裝置如圖3.4所示,具體操作步驟如下:首先,將吸附劑??在瑪瑙研缽中研缽成細(xì)粉,稱取一定質(zhì)量的(0.0165?-?0.0169?g)樣品粉末于特定模具中,??將其在壓片機(jī)上壓成直徑約為13?mm的厚度均一的小薄片。將吸附劑小薄片裝入具有??KBr窗口的原位池中,在38〇r抽真空的條件下預(yù)處理兩個(gè)小時(shí),然后在室溫條件下,??進(jìn)行三分鐘的吸附質(zhì)的動(dòng)態(tài)(抽真空)吸附,再進(jìn)行30分鐘的吸附質(zhì)的靜態(tài)(關(guān)閉抽??真空)吸附。吸附反應(yīng)完成后,首先抽真空除去裝置中殘存的吸附質(zhì),然后在50°C真空??條件下脫除樣品中吸附的吸附質(zhì)。??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]新型異核金屬有機(jī)骨架化合物的溶劑熱合成和晶體結(jié)構(gòu)[J]. 李會(huì)端,余建中. 西北大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2017(04)
[2]Preparation of WO3/C Composite and Its Application in Oxidative Desulfurization of Fuel[J]. Zhao Rongxiang,Li Xiuping,Su Jianxun,Shi Weiwei,Gao Xiaohan. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2017(02)
[3]Brnsted-Lewis有機(jī)-無(wú)機(jī)雜多酸催化模擬催化裂化汽油的烷基化脫硫反應(yīng)[J]. 于鳳麗,王慶玉,李桂曉,袁冰,解從霞,于世濤. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(01)
[4]有機(jī)-無(wú)機(jī)雜多酸類離子液體催化汽油超聲氧化脫硫[J]. 于鳳麗,謝盼輝,朱國(guó)強(qiáng),袁冰,解從霞,于世濤. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2016(12)
[5]基于金屬有機(jī)骨架氧化物模板法的空心NiO的制備及其儲(chǔ)鈉電化學(xué)性能[J]. 王瑛,王雅麗,趙成龍,陳良,徐守冬,張鼎. 廣東化工. 2016(19)
[6]氟硅酸銨對(duì)小晶粒Y分子篩加氫裂化性能的影響[J]. 于政敏,孫曉艷,樊宏飛,韓果. 石油化工. 2016(04)
[7]大氣硫化物的危害和治理淺談[J]. 吳優(yōu). 科技展望. 2015(33)
[8]吡啶離子液體催化作用下的FCC汽油烷基化脫硫[J]. 唐曉東,袁嬌陽(yáng),李晶晶,張永汾,胡濤. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(04)
[9]Y分子篩處理方式對(duì)催化劑及費(fèi)托蠟加氫裂化性能的影響[J]. 閆朋輝,王寧波,李大鵬,王明峰,霍鵬舉,郝婷,王永娟,陶智超,王煜丹,楊勇. 工業(yè)催化. 2014(06)
[10]模擬輕質(zhì)油品烷基化沉淀法脫硫[J]. 張繁軍,韓冬云,曹祖賓,曹娜. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2009(04)
博士論文
[1]稀土金屬有機(jī)羧酸骨架材料的制備、結(jié)構(gòu)及性能研究[D]. 郭曉丹.吉林大學(xué) 2006
碩士論文
[1]吸附法脫除油品中有機(jī)硫的研究[D]. 儀得志.華東理工大學(xué) 2014
本文編號(hào):3485819
【文章來(lái)源】:華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:76 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖3.1動(dòng)態(tài)脫硫?qū)嶒?yàn)裝置??Fi.?3.1?The?exerimental?aaratus?of?dnamic?desulfurization??
?及控制??j?i??圖3.2?TS-3000突光硫氣儀工作流程圖??Fig.?3.2?The?process?diagram?of?the?sul&r?tester??3.4.4標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制??在使用熒光硫氮儀分析樣品含量前,需要先用標(biāo)樣制作標(biāo)準(zhǔn)曲線,再在相同的條件??下分析樣品,程序自動(dòng)依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算出樣品中的硫含量。根據(jù)樣品中硫含量的多少,??共需三條標(biāo)準(zhǔn)曲線,分別為?l-5-10mg/L、10-50-100mg/L、100-500-1000mg/L。測(cè)定結(jié)??果如表3.5和圖3.3所示。??表3.5標(biāo)準(zhǔn)樣品的硫積分面積??Table?3.4?The?sulfur?integral?area?of?the?standard?sample??標(biāo)準(zhǔn)曲線1-5-10?標(biāo)準(zhǔn)曲線10-50-100?標(biāo)準(zhǔn)曲線100-500-1000??硫含量?積分面積?硫含量?積分面積?硫含量?積分面積??(mg/L)?(mg/L)?(mg/L)???1?1979.84?10?1912.16?100?1865.39??5?6792.06?50?10559.02?5
3.5.7?原位紅外?On-situIR)??為了考察噻吩和正己烯在改性分子篩上的吸附機(jī)理,采用原位紅外分別研究噻吩和??正己烯的吸附行為。原位紅外裝置如圖3.4所示,具體操作步驟如下:首先,將吸附劑??在瑪瑙研缽中研缽成細(xì)粉,稱取一定質(zhì)量的(0.0165?-?0.0169?g)樣品粉末于特定模具中,??將其在壓片機(jī)上壓成直徑約為13?mm的厚度均一的小薄片。將吸附劑小薄片裝入具有??KBr窗口的原位池中,在38〇r抽真空的條件下預(yù)處理兩個(gè)小時(shí),然后在室溫條件下,??進(jìn)行三分鐘的吸附質(zhì)的動(dòng)態(tài)(抽真空)吸附,再進(jìn)行30分鐘的吸附質(zhì)的靜態(tài)(關(guān)閉抽??真空)吸附。吸附反應(yīng)完成后,首先抽真空除去裝置中殘存的吸附質(zhì),然后在50°C真空??條件下脫除樣品中吸附的吸附質(zhì)。??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]新型異核金屬有機(jī)骨架化合物的溶劑熱合成和晶體結(jié)構(gòu)[J]. 李會(huì)端,余建中. 西北大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2017(04)
[2]Preparation of WO3/C Composite and Its Application in Oxidative Desulfurization of Fuel[J]. Zhao Rongxiang,Li Xiuping,Su Jianxun,Shi Weiwei,Gao Xiaohan. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2017(02)
[3]Brnsted-Lewis有機(jī)-無(wú)機(jī)雜多酸催化模擬催化裂化汽油的烷基化脫硫反應(yīng)[J]. 于鳳麗,王慶玉,李桂曉,袁冰,解從霞,于世濤. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(01)
[4]有機(jī)-無(wú)機(jī)雜多酸類離子液體催化汽油超聲氧化脫硫[J]. 于鳳麗,謝盼輝,朱國(guó)強(qiáng),袁冰,解從霞,于世濤. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2016(12)
[5]基于金屬有機(jī)骨架氧化物模板法的空心NiO的制備及其儲(chǔ)鈉電化學(xué)性能[J]. 王瑛,王雅麗,趙成龍,陳良,徐守冬,張鼎. 廣東化工. 2016(19)
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[7]大氣硫化物的危害和治理淺談[J]. 吳優(yōu). 科技展望. 2015(33)
[8]吡啶離子液體催化作用下的FCC汽油烷基化脫硫[J]. 唐曉東,袁嬌陽(yáng),李晶晶,張永汾,胡濤. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(04)
[9]Y分子篩處理方式對(duì)催化劑及費(fèi)托蠟加氫裂化性能的影響[J]. 閆朋輝,王寧波,李大鵬,王明峰,霍鵬舉,郝婷,王永娟,陶智超,王煜丹,楊勇. 工業(yè)催化. 2014(06)
[10]模擬輕質(zhì)油品烷基化沉淀法脫硫[J]. 張繁軍,韓冬云,曹祖賓,曹娜. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2009(04)
博士論文
[1]稀土金屬有機(jī)羧酸骨架材料的制備、結(jié)構(gòu)及性能研究[D]. 郭曉丹.吉林大學(xué) 2006
碩士論文
[1]吸附法脫除油品中有機(jī)硫的研究[D]. 儀得志.華東理工大學(xué) 2014
本文編號(hào):3485819
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