非貴金屬催化劑低溫氧化甲醛性能研究
發(fā)布時間:2021-10-24 00:15
甲醛是一種對人體健康有嚴(yán)重危害的有機污染物,科研人員對凈化甲醛的方法進行大量的嘗試,并且研究出多種可氧化甲醛的催化材料。其中,具有高效、廉價特點的過渡金屬氧化物被廣泛應(yīng)用。本文主要研究錳氧化物的理化性質(zhì)對催化性能的影響,進而通過相變的方法制備改性催化劑,并通過系列表征對催化劑催化甲醛的機理進行分析研究。主要取得的成果如下:(1)通過水熱方法合成前驅(qū)體MnOOH材料,在不同的氣氛以及溫度下焙燒得到具有納米棒狀結(jié)構(gòu)的MnO2、Mn2O3、Mn3O4以及Mn5O8催化劑。通過甲醛氧化性能測試,可以得到催化劑的催化性能排序為:Mn5O8>MnO2≈Mn3O4>Mn2O3。通過表征手段對催化劑的理化性質(zhì)分析表明氧空穴的數(shù)量以及氧化還原能力與催化劑對甲醛的催化氧化能力有關(guān),同時,過高...
【文章來源】:上海大學(xué)上海市 211工程院校
【文章頁數(shù)】:82 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
甲醛的結(jié)構(gòu)
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文2圖1.1甲醛的結(jié)構(gòu)Figure1.1Thestructureofformaldehyde1.2.2甲醛的污染來源及危害室內(nèi)甲醛的主要來源包括外部通風(fēng)傳遞以及室內(nèi)家居中各種裝修材料的分解釋放等。其中室外來源主要來自于人類生產(chǎn)生活中制備的各種化學(xué)化工產(chǎn)品、未完全燃燒的汽車尾氣以及工農(nóng)業(yè)中廢料的燃燒后釋放到大氣環(huán)境后產(chǎn)生的一系列化學(xué)反應(yīng)[6,7]。而室內(nèi)的來源主要是由于裝修板材中粘合劑脲醛樹脂(合成反應(yīng)過程如圖1.2所示)抗?jié)裥阅芰^差,所以在水的作用下會持續(xù)向空氣中釋放甲醛,導(dǎo)致在很長的一段時間內(nèi)室內(nèi)都會出現(xiàn)甲醛含量超標(biāo)的現(xiàn)象。此外,清潔劑、鑲木地板、PVC、化妝品以及服裝等都具有較高的甲醛釋放量。圖1.2脲醛樹脂的合成反應(yīng)過程圖Figure1.2Thesyntheticreactionprocessofurea-formaldehyderesin鑒于甲醛的高毒性,世界衛(wèi)生組織(WHO,WorldHealthOrganization)以及國際癌癥研究機構(gòu)(IARC,InternationalAgencyforResearchinCancer)均將其認(rèn)定為致癌物質(zhì)。研究表明,甲醛對人體的主要分為急性毒性以及慢性毒性影響,主要表現(xiàn)為刺激、致敏以及突變?nèi)N情況。甲醛的暴露含量對人體健康的危害影響如表1.1所示。
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文41.3.2物理吸附法通過多孔材料對甲醛氣體進行吸附的方法被統(tǒng)稱為物理吸附法,常見的多孔吸附材料包括硅膠、活性炭(AC)、分子篩、粘土礦以及MOFs等。雖然該方法的材料價格便宜,來源廣泛,但其效果受到吸附容量、室內(nèi)濕度以及濃度等因素的影響,在高濃度或較低濃度的情況其吸附效果并不明顯,并且還有可能發(fā)生解吸的風(fēng)險從而造成二次污染[8,9],因此該方法的應(yīng)用也受到制約,其對甲醛的去除效果很難達到標(biāo)準(zhǔn)。1.3.3光催化氧化法光催化氧化的方法是在可見或紫外光的照射下,使催化劑表面的電子從低電子軌道躍遷到高電子軌道,形成羥基自由基(·OH)以及超氧陰離子(O2-)等活性中心,然后將吸附在活性位點的甲醛首先氧化為甲酸,然后進一步氧化為CO2與H2O,如圖1.3所示。目前,通常將半導(dǎo)體材料(TiO2、CdS、WO3、ZnO2)以及載體(g-C3N4、GO、AC、Zeolite)進行復(fù)合合成催化劑,進而利用光催化技術(shù)可以在室溫下實現(xiàn)甲醛的降解,但是光催化氧化甲醛的方法使用的限制較多,并且催化劑的壽命以及在催化過程中會產(chǎn)生有毒害的副產(chǎn)物使甲醛不能偶徹底反應(yīng)并且造成二次污染,因而極大的限制了該方法的實際應(yīng)用。圖1.3光催化甲醛可能機理圖[10]Figure1.3Apossiblemechanismofformaldehydephotodegradationcatalyzed[10]1.3.4熱催化氧化法通過對能耗,催化劑的活性以及穩(wěn)定性等方面的考慮[11],熱催化氧化則被視
【參考文獻】:
期刊論文
[1]不同沉淀劑制備的Co3O4低溫催化氧化甲醛(英文)[J]. 范澤云,張志翔,房文健,姚鑫,鄒谷初,上官文峰. 催化學(xué)報. 2016(06)
[2]Removal of formaldehyde over MnxCe1- xO2 catalysts: Thermal catalytic oxidation versus ozone catalytic oxidation[J]. Jia Wei Li,Kuan Lun Pan,Sheng Jen Yu,Shaw Yi Yan,Moo Been Chang. Journal of Environmental Sciences. 2014(12)
本文編號:3454195
【文章來源】:上海大學(xué)上海市 211工程院校
【文章頁數(shù)】:82 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
甲醛的結(jié)構(gòu)
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文2圖1.1甲醛的結(jié)構(gòu)Figure1.1Thestructureofformaldehyde1.2.2甲醛的污染來源及危害室內(nèi)甲醛的主要來源包括外部通風(fēng)傳遞以及室內(nèi)家居中各種裝修材料的分解釋放等。其中室外來源主要來自于人類生產(chǎn)生活中制備的各種化學(xué)化工產(chǎn)品、未完全燃燒的汽車尾氣以及工農(nóng)業(yè)中廢料的燃燒后釋放到大氣環(huán)境后產(chǎn)生的一系列化學(xué)反應(yīng)[6,7]。而室內(nèi)的來源主要是由于裝修板材中粘合劑脲醛樹脂(合成反應(yīng)過程如圖1.2所示)抗?jié)裥阅芰^差,所以在水的作用下會持續(xù)向空氣中釋放甲醛,導(dǎo)致在很長的一段時間內(nèi)室內(nèi)都會出現(xiàn)甲醛含量超標(biāo)的現(xiàn)象。此外,清潔劑、鑲木地板、PVC、化妝品以及服裝等都具有較高的甲醛釋放量。圖1.2脲醛樹脂的合成反應(yīng)過程圖Figure1.2Thesyntheticreactionprocessofurea-formaldehyderesin鑒于甲醛的高毒性,世界衛(wèi)生組織(WHO,WorldHealthOrganization)以及國際癌癥研究機構(gòu)(IARC,InternationalAgencyforResearchinCancer)均將其認(rèn)定為致癌物質(zhì)。研究表明,甲醛對人體的主要分為急性毒性以及慢性毒性影響,主要表現(xiàn)為刺激、致敏以及突變?nèi)N情況。甲醛的暴露含量對人體健康的危害影響如表1.1所示。
上海大學(xué)碩士學(xué)位論文41.3.2物理吸附法通過多孔材料對甲醛氣體進行吸附的方法被統(tǒng)稱為物理吸附法,常見的多孔吸附材料包括硅膠、活性炭(AC)、分子篩、粘土礦以及MOFs等。雖然該方法的材料價格便宜,來源廣泛,但其效果受到吸附容量、室內(nèi)濕度以及濃度等因素的影響,在高濃度或較低濃度的情況其吸附效果并不明顯,并且還有可能發(fā)生解吸的風(fēng)險從而造成二次污染[8,9],因此該方法的應(yīng)用也受到制約,其對甲醛的去除效果很難達到標(biāo)準(zhǔn)。1.3.3光催化氧化法光催化氧化的方法是在可見或紫外光的照射下,使催化劑表面的電子從低電子軌道躍遷到高電子軌道,形成羥基自由基(·OH)以及超氧陰離子(O2-)等活性中心,然后將吸附在活性位點的甲醛首先氧化為甲酸,然后進一步氧化為CO2與H2O,如圖1.3所示。目前,通常將半導(dǎo)體材料(TiO2、CdS、WO3、ZnO2)以及載體(g-C3N4、GO、AC、Zeolite)進行復(fù)合合成催化劑,進而利用光催化技術(shù)可以在室溫下實現(xiàn)甲醛的降解,但是光催化氧化甲醛的方法使用的限制較多,并且催化劑的壽命以及在催化過程中會產(chǎn)生有毒害的副產(chǎn)物使甲醛不能偶徹底反應(yīng)并且造成二次污染,因而極大的限制了該方法的實際應(yīng)用。圖1.3光催化甲醛可能機理圖[10]Figure1.3Apossiblemechanismofformaldehydephotodegradationcatalyzed[10]1.3.4熱催化氧化法通過對能耗,催化劑的活性以及穩(wěn)定性等方面的考慮[11],熱催化氧化則被視
【參考文獻】:
期刊論文
[1]不同沉淀劑制備的Co3O4低溫催化氧化甲醛(英文)[J]. 范澤云,張志翔,房文健,姚鑫,鄒谷初,上官文峰. 催化學(xué)報. 2016(06)
[2]Removal of formaldehyde over MnxCe1- xO2 catalysts: Thermal catalytic oxidation versus ozone catalytic oxidation[J]. Jia Wei Li,Kuan Lun Pan,Sheng Jen Yu,Shaw Yi Yan,Moo Been Chang. Journal of Environmental Sciences. 2014(12)
本文編號:3454195
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