水資源在經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展中是極其重要的戰(zhàn)略資源,對(duì)工業(yè)生產(chǎn)中產(chǎn)生的有機(jī)廢水進(jìn)行高效、經(jīng)濟(jì)地處理對(duì)提升我國(guó)水資源循環(huán)利用效率,改善水體環(huán)境具有重要意義。電助催化濕式空氣氧化技術(shù)（Electro-assisted catalytic wet air oxidation,ECWAO）是濕式空氣氧化法（Wet air oxidation,WAO）的一種新的發(fā)展應(yīng)用。它在WAO基礎(chǔ)上引入穩(wěn)定的電壓和催化劑,以降低WAO對(duì)高溫高壓反應(yīng)條件的要求。錳氧化物是WAO中常見的催化劑,其多變的金屬價(jià)態(tài)和豐富的表面活性氧物種賦予了其優(yōu)異的催化氧化能力。本文將不同的錳氧化物催化劑負(fù)載在石墨碳?xì)州d體上,將復(fù)合催化劑材料應(yīng)用于催化ECWAO反應(yīng)對(duì)多種有機(jī)污染物進(jìn)行降解,對(duì)系統(tǒng)降解效率進(jìn)行了分析比較并探究了ECWAO反應(yīng)機(jī)理。論文主要工作如下:采用水熱和熱解技術(shù),將MnO₂負(fù)載在石墨碳?xì)稚?制備了碳載MnO₂（MnO_x/GF）復(fù)合催化劑。借助X射線衍射（XRD）、X射線光電子能譜（XPS）、氧氣程序升溫脫附（O₂-TPD）以及氫氣程... 

【文章來(lái)源】：合肥工業(yè)大學(xué)安徽省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：62 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

MnO2/GF復(fù)合材料的SEM圖(A)、TEM圖(B)、XRD圖(C)和TG-DTA圖(D)

第三章室溫下利用MnO2/GF電極激活O2氧化有機(jī)污染物21圖3.2MnO2/GF復(fù)合材料的XPS全譜圖(A)、Mn2p譜圖(B)、Mn3s譜圖(C)和O1s譜圖(D)Fig.3.2XPSsurveyspectrum(A);Mn2p(B);Mn3s(C)andO1s(D)XPSspectraoftheMnO2/GFcomposite3.3.2MnO2/GF電極對(duì)污染物降解圖3.3A和圖3.3B顯示了BPA在MnO2/GF電極上的去除和礦化情況。BPA在0.2V(vs.SCE)的降解效果并不明顯，經(jīng)過180min的降解，BPA幾乎沒有被分解，但是電壓升高到0.4V時(shí)，BPA的分解速度迅速提升，礦化效率也顯著提升。經(jīng)過180min，BPA被分解了約60%，但是完全礦化的部分約為20%。而電壓上升到1.0V時(shí)，在120min內(nèi)BPA就可以被完全分解，最后經(jīng)過180min的反應(yīng)，BPA被礦化的效率為89.9%。這時(shí)的降解效果已經(jīng)很明顯了，為了追求更高的礦化效率，嘗試?yán)^續(xù)提高電壓。但是進(jìn)一步提高電極電位到1.2V，和1.0V相比并沒有提高BPA的分解效率。然而，TOC的礦化率在1.2V還要低于在1.0V的礦化率，其原因可能是因?yàn)楦叩碾妷菏沟锰茧姌O的腐蝕，溶出了更多的可溶性TOC[71]。因此認(rèn)為1.0V是最適合電極材料的工作電壓，綜合考慮降解效率以及電極的穩(wěn)定性，實(shí)驗(yàn)中的降解反應(yīng)均在1.0V下進(jìn)行。從圖3.3C可以看出ECWAO的反應(yīng)過程可以保持非常穩(wěn)定的性能，MnO2/GF復(fù)合材料在1.0V的條件下連續(xù)運(yùn)行六個(gè)反應(yīng)，每次反應(yīng)都可以保持很好的降解效果，并保證反應(yīng)過后

合肥工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文22材料不發(fā)生不可逆的損壞。圖3.350mg/LBPA在不同電壓下的降解率圖(A)和礦化圖(B)，BPA在1.0V電壓的六次循環(huán)降解圖(C)，反應(yīng)后的Mn2p譜圖(D)和O1s譜圖(E)，在不同pH條件下的礦化效率圖(F)Fig.3.3Removal(A)andmineralization(B)profilesofthe50mg/LBPAatdifferentelectrodepotentials;BPAdegradationsinsixfed-batchruns(C),Mn2p(D)andO1sXPSspectra(E)oftheMnO2/GFelectrodeundergoingsixrunsofECWAOprocess;andmineralizationprofilesofBPAatdifferentpHintheECWAOprocess(F)反應(yīng)過程浸出的金屬損耗非常低，在ICP檢測(cè)限以下，從反應(yīng)前后的TG曲線就可以看出，負(fù)載的錳氧化物含量沒有發(fā)生較大的變化。在ECWAO反應(yīng)過程

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]濕式空氣氧化法處理TNT紅水的影響因素[J]. 郭楠,李玉平,張菊.  環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2011(11)
[2]A novel advanced oxidation process——wet electrocatalytic oxidation for high concentrated organic wastewater treatment[J]. DAI QiZhou, ZHOU MingHua, LEI LeCheng & ZHANG XingWang Institute of Environmental Pollution Control Technologies, Xixi Campus, Zhejiang University, Hangzhou 310028, China.  Chinese Science Bulletin. 2007(12)
[3]Catalytic wet air oxidation for the treatment of emulsifying wastewater[J]. ZHAO Jian-fu~1, CHEN Ling~1, LU Yi-cheng~2, TANG Wen-wei~1 (1 State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuses, Tongji University, Shanghai 200092, China. 2 Department of Water and Wastewater Design, Shanghai Municipal Engineering Design Institute, Shanghai 200092, China).  Journal of Environmental Sciences. 2005(04)
[4]Kinetics study on catalytic wet air oxidation of phenol by several metal oxide catalysts[J]. WAN Jia-feng1, FENG Yu-jie1, CAI Wei-min 1, 2, YANG Shao-xia1, SUN Xiao-jun3 (1. School of Municipal and Environmental Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001,China.; 2. School of Environmental Science and Technology, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200240, China. 3. School of Chemistry and Environmental Engineering, Harbin University of Science and Technology, Harbin 150080, China).  Journal of Environmental Sciences. 2004(04)

碩士論文
[1]紫外催化濕式氧化處理模擬醫(yī)院廢水的研究[D]. 李少偉.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013



本文編號(hào)：3386266