由于對單烯烴的高選擇性,金催化劑在乙炔選擇加氫制乙烯反應(yīng)中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。但相較Pd、Ni基催化劑,金催化劑對乙炔的轉(zhuǎn)化率通常較低,整體催化性能有待進(jìn)一步提高。目前的研究大都在改性的雙金屬催化劑上,對載體的研究較少。從載體的作用出發(fā),通過改變活潑載體的缺陷特性、調(diào)節(jié)載體表面的酸堿程度、以及構(gòu)筑金屬-載體之間的新的相互作用等來提高反應(yīng)的催化性能,是一項(xiàng)有意義的工作。本論文中,我們針對乙炔選擇加氫為乙烯反應(yīng),采用不同的載體分別制備出了負(fù)載型納米金催化劑。結(jié)果表明,所得納米金催化劑作用下乙炔轉(zhuǎn)化率各有差異,但乙烯選擇性普遍較高。之后,考察了納米金催化劑的反應(yīng)穩(wěn)定性及失活原因,并通過一系列表征手段對催化劑的構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了解釋。分別得到以下具體結(jié)論:（1）在Au/CeO₂體系中,發(fā)現(xiàn)空氣氣氛處理的Au/CeO₂催化劑的乙炔選擇性加氫效果優(yōu)于氫氣氣氛處理的Au/CeO₂催化劑。在300°C下,Au/CeO₂（R）-air催化劑上的C₂H₂轉(zhuǎn)化率約為Au/CeO... 

【文章來源】：煙臺(tái)大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

Au基催化劑在乙炔加氫反應(yīng)上的途徑

1 緒論10圖1-2 不同金屬在乙炔表面的吸附能函數(shù)Fig.1-2 Adsorption energy function of different metals on acetylene surfaceNi 基催化劑在乙炔選擇加氫中有著較高的乙炔轉(zhuǎn)化率，而 Au 催化劑在其反應(yīng)中卻有著較高的乙烯選擇性，并且 Au、Ni 之間易形成合金。相比單金屬 Au 催化劑，Au-Ni 雙金屬催化劑表現(xiàn)出更高催化活性。Chai 等為了解決 Pd 催化劑選擇性差、Au催化劑轉(zhuǎn)化率低的問題[48]。由 Au-Pd 雙金屬催化劑在乙炔加氫中的優(yōu)異效果出發(fā)，兩步法制備 Au-Ni/SiO2催化劑。研究不同還原溫度對催化活性的影響。結(jié)果表明，催化劑的還原預(yù)處理可以影響 Au 和 Ni 的狀態(tài)，從而影響 Au-Ni 之間的相互作用。催化劑制備條件下，Au 顆粒能夠誘導(dǎo) Ni 在其表面的優(yōu)先沉淀

4 鈰改性 Au/xCeO2-Al2O3催化劑上乙炔選擇加氫催化性能研究載的增加，最大解吸峰值分別移至93 °C，91 °C和89 °C。并且隨著CeO2負(fù)增加，0.3%Au/Al2O3，0.3%Au/0.1%CeO2-Al2O3，0.3%Au/0.3%CeO2-Al2O3u/0.5%CeO2-Al2O3的酸量分別為0.545，0.428，0.396和0.315 mmol/g。這一，可以通過添加CeO2的含量來調(diào)變載體表面酸度。由于乙炔是一種酸性分子表面酸性可以降低對烯烴的選擇性，因此CeO2對Au/Al2O3催化活性的正面因于CeO2自身的特性。這也是Au/xCeO2-Al2O3催化劑與Au/Al2O3催化劑相好催化性能的原因。然而，在0.3%Au/0.5%CeO2-Al2O3催化劑中，過高的Ce力最終會(huì)使反應(yīng)進(jìn)入相反方向并使催化劑失活[69]。因此，同其它三種催化0.3%Au/0.3%CeO2-Al2O3催化劑在乙炔的選擇性加氫反應(yīng)中有著最佳的催化


本文編號(hào)：3350973