隨著石油化工資源的不斷消耗,開發(fā)更加綠色的可再生資源以及發(fā)展可持續(xù)技術(shù)已經(jīng)成為必然趨勢。作為唯一天然、可再生以及易于獲得的碳資源,生物質(zhì)資源能夠催化轉(zhuǎn)化為液體燃料以及高附加值化學(xué)品,進(jìn)而有助于解決化石資源的消耗與環(huán)境污染問題�？啡┮约�5-羥甲基糠醛（HMF）是非常重要的生物質(zhì)呋喃基平臺分子,可以通過多種轉(zhuǎn)化途徑來制備藥物中間體及新型燃料前體。長直鏈芳香族化合物被廣泛用在藥物和聚合物的生產(chǎn)中,應(yīng)用價值很高。生物質(zhì)衍生的呋喃基化合物作為一種具有芳香性的氧雜環(huán)化合物,在藥物合成中具有重要的應(yīng)用。同時,呋喃基化合物天然可生物降解,其結(jié)構(gòu)兼具脂肪族化合物結(jié)構(gòu)的柔韌性和芳香族化合物結(jié)構(gòu)的剛性。因此,我們基于糠醛以及HMF等重要的生物基平臺分子,開發(fā)了一種制備多種長直鏈呋喃基化合物的通用合成方法。我們通過制備一種高效的鈉摻雜多孔氧化錳（Na-Mn O_x）催化劑,能夠?qū)⑦秽彾碱惢衔镅趸呀鉃橐幌盗械拈L直鏈呋喃基醛類化合物。我們以生物質(zhì)平臺分子糠醛和2,3-丁二酮的醛醇縮合反應(yīng)獲得的（E）-5-（呋喃-2-基）戊-4-烯-2,3-二醇（FPED）作為模型底物,對氧化裂解反應(yīng)... 

【文章來源】：合肥工業(yè)大學(xué)安徽省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：110 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

Na-MnOx催化劑的XPS和XRD圖（a）用于Na-MnOx催化劑的Mn2p的XPS譜

合肥工業(yè)大學(xué)專業(yè)碩士研究生學(xué)位論文3.2.2催化劑量的影響圖3.3催化劑用量對呋喃丙烯醛收率的影響Fig3.3Theeffectofcatalystamountontheyieldoffurylacrolein.Reactionconditions:0.2mmolFPED,2mL1-butanol,O2balloon,90oC,5h,GCmoleyield.在初步確定了催化劑的氣源以及結(jié)構(gòu)組分后，我們接著進(jìn)行了Na-MnOx催化劑的用量的篩選實(shí)驗(yàn)。結(jié)果如圖3.3所示。在5mgNa-MnOx催化劑存在下，呋喃丙烯醛的收率為59%。這表明該催化劑即使在較低的錳含量下，催化劑對1,2-二醇也有較好的氧化裂解活性。將催化劑量增加到10mg，產(chǎn)物的收率明顯增加。在10mg催化劑存在下，呋喃丙烯醛的收率為91%。隨著催化劑用量的進(jìn)一步增加從10mg到20mg，呋喃丙烯醛的收率略有降低。這可以催化劑本身的氧化性和堿度進(jìn)行解釋。在過量催化劑的存在下，產(chǎn)物醛可能發(fā)生了歧化反應(yīng)，導(dǎo)致產(chǎn)物收率降低。因此，合適的催化劑的用量對呋喃丙烯醛的收率至關(guān)重要。綜上，Na-MnOx催化劑的最佳用量為10mg。3.2.3反應(yīng)溫度的影響圖3.4反應(yīng)溫度對呋喃丙烯醛收率的影響Fig3.4Theeffectofreactiontemperatureontheyieldoffurylacrolein.Reactionconditions:0.2mmolFPED,10mgNa-MnOxcatalyst,O2balloon,2mL1-butanol,5h,GCmoleyield.

合肥工業(yè)大學(xué)專業(yè)碩士研究生學(xué)位論文3.2.2催化劑量的影響圖3.3催化劑用量對呋喃丙烯醛收率的影響Fig3.3Theeffectofcatalystamountontheyieldoffurylacrolein.Reactionconditions:0.2mmolFPED,2mL1-butanol,O2balloon,90oC,5h,GCmoleyield.在初步確定了催化劑的氣源以及結(jié)構(gòu)組分后，我們接著進(jìn)行了Na-MnOx催化劑的用量的篩選實(shí)驗(yàn)。結(jié)果如圖3.3所示。在5mgNa-MnOx催化劑存在下，呋喃丙烯醛的收率為59%。這表明該催化劑即使在較低的錳含量下，催化劑對1,2-二醇也有較好的氧化裂解活性。將催化劑量增加到10mg，產(chǎn)物的收率明顯增加。在10mg催化劑存在下，呋喃丙烯醛的收率為91%。隨著催化劑用量的進(jìn)一步增加從10mg到20mg，呋喃丙烯醛的收率略有降低。這可以催化劑本身的氧化性和堿度進(jìn)行解釋。在過量催化劑的存在下，產(chǎn)物醛可能發(fā)生了歧化反應(yīng)，導(dǎo)致產(chǎn)物收率降低。因此，合適的催化劑的用量對呋喃丙烯醛的收率至關(guān)重要。綜上，Na-MnOx催化劑的最佳用量為10mg。3.2.3反應(yīng)溫度的影響圖3.4反應(yīng)溫度對呋喃丙烯醛收率的影響Fig3.4Theeffectofreactiontemperatureontheyieldoffurylacrolein.Reactionconditions:0.2mmolFPED,10mgNa-MnOxcatalyst,O2balloon,2mL1-butanol,5h,GCmoleyield.

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]木質(zhì)纖維素的定量測定及降解規(guī)律的初步研究[J]. 杜甫佑,張曉昱,王宏勛.  生物技術(shù). 2004(05)
[2]制備2-呋喃甲酸的新方法[J]. 孫道興,高華.  青島大學(xué)學(xué)報(工程技術(shù)版). 2001(03)



本文編號：3333885