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高效穩(wěn)定的碳基催化劑用于硝酸根電化學(xué)去除研究

發(fā)布時(shí)間:2021-03-28 12:17
  農(nóng)業(yè)化肥大量的消耗以及未經(jīng)完善處理的工業(yè)廢水的隨意排放,導(dǎo)致地表水和地下水中硝酸根濃度逐漸增加,嚴(yán)重威脅著生態(tài)系統(tǒng)的可持續(xù)性以及人類社會(huì)的生命安全。為了應(yīng)對(duì)嚴(yán)重的硝酸根水體污染,各種處理技術(shù)被提出應(yīng)用在污水脫氮領(lǐng)域中。其中電催化脫氮技術(shù)由于高效、操作簡(jiǎn)單可控、成本低、無(wú)需化學(xué)試劑的投加、更寬的pH工作范圍、較低的二次污染風(fēng)險(xiǎn),且可通過(guò)可再生能源(如風(fēng)能,太陽(yáng)能,潮汐能等)產(chǎn)生的電力驅(qū)動(dòng)進(jìn)行的優(yōu)點(diǎn),受到了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。陰極催化劑作為電化學(xué)脫氮技術(shù)的核心組成部分,直接決定了電化學(xué)體系整體的脫氮效率,而目前的電催化材料普遍存在著活性低、穩(wěn)定性差的問(wèn)題,尤其是因?yàn)榇呋钚晕稽c(diǎn)與電解質(zhì)的直接接觸導(dǎo)致催化活性組分的持續(xù)浸出不僅影響了催化劑的長(zhǎng)期操作可行性也帶來(lái)了嚴(yán)重的二次污染,嚴(yán)重限制該技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。為了解決以上問(wèn)題,我們提出通過(guò)設(shè)計(jì)具有N摻雜石墨碳?xì)ぐ步饘偌{米顆粒結(jié)構(gòu)的碳基材料實(shí)現(xiàn)電催化活性和穩(wěn)定性的兼顧,并且通過(guò)實(shí)際廢水的降解實(shí)驗(yàn)探索了其實(shí)際應(yīng)用的可能性。主要實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:(1)第一部分通過(guò)簡(jiǎn)單一步高溫?zé)峤獾姆椒ㄖ苽淞薔摻雜石墨碳?xì)ぐ釬e納米顆粒的碳基催化劑(標(biāo)記為Fe(2... 

【文章來(lái)源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:92 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

高效穩(wěn)定的碳基催化劑用于硝酸根電化學(xué)去除研究


嵌入有序介孔碳中的零價(jià)納米鐵作為電還原硝酸根的催化劑[70]

曲線,脫附,氮?dú)?元素


第三章用于硝酸鹽還原的高效穩(wěn)定碳基催化劑293.2.2分析方法分析方法見(jiàn)第二章3.3實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析圖3-1Fe(20%)@N-C的(a)SEM(b,c)HRTEM圖像,(d-i)Fe(20%)@N-C相應(yīng)元素分布圖(j)所有材料的XRD(k)氮?dú)馕?脫附曲線(l)Fe(20%)@N-C的高分辨Fe2p譜Figure3-1(a)SEMand(b,c)HRTEMimages,and(d-i)elementmappingoftheFe(20%)@N-Csample.(j)XRDpatternsand(k)nitrogenadsorption/desorptionisothermsofallthesamples.(l)Fe2pXPSspectrumoftheFe(20%)@N-Csample.從圖3-1(a)SEM圖像可以看到Fe(20%)@N-C呈現(xiàn)出三維分級(jí)多孔的形貌,并且均勻地修飾著尺寸較小的顆粒。分散均勻的納米顆粒和分級(jí)多孔的結(jié)構(gòu)

變化曲線,硝酸,條件,離子


第三章用于硝酸鹽還原的高效穩(wěn)定碳基催化劑31圖3-2(a)Fe(20%)@N-C和Fe/N-C的LSV曲線(b)在未添加氯離子的條件下,不同陰極材料的硝酸根濃度隨時(shí)間變化曲線(c)在未添加氯離子的條件下,不同電極片的硝酸鹽去除率(d)和氮?dú)膺x擇性(反應(yīng)條件:50mMNa2SO450mg/LNO3--N,24h,-1.3VvsSCE)Figure3-2(a)LSVcurvesoftheFe(20%)@N-CandFe/N-Ccathodesintheabsenceandpresenceof50mg/LNO3--N.(b)TimecoursesoftheNO3--NconcentrationsforallthecathodesduringtheelectrolysisexperimentsintheabsenceofCl-.(c)Removalpercentage(d)andselectivityforN2obtainedbydifferentcathodematerials(Reactionconditions:50mMNa2SO450mg/LNO3—N,24h,-1.3VvsSCE).為了初步判斷不同材料的電催化硝酸根還原性能,進(jìn)行了一系列LSV實(shí)驗(yàn)。如圖3-2(a)所示,通過(guò)施加相同的反應(yīng)參數(shù)比較在硝酸根存在與不存在條件下的LSV電流響應(yīng)差異,可以明顯看出Fe(20%)@N-C的電流響應(yīng)差異明顯要大很多,說(shuō)明Fe(20%)@N-C有著更好的催化硝酸鹽還原的能力。同時(shí)Fe(20%)@N-C也表現(xiàn)出更正的硝酸根還原起始電位,進(jìn)一步說(shuō)明更加出色的本征催化能力[76]。因此為了進(jìn)一步評(píng)估電極材料在恒電壓條件下的降解動(dòng)力學(xué)過(guò)程,我們獲取了在-1.3VvsSCE恒壓條件下,24h內(nèi)硝酸根濃度隨時(shí)間變化的曲線圖3-2(b).從圖

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[4]淺談我國(guó)地下水氮污染及修復(fù)技術(shù)[J]. 康彩霞,謝濤,朱琴.  科技傳播. 2010(16)
[5]氨氮污染地下水的動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)研究[J]. 楊維,郭毓,王泳,楊軍峰,王立東,王虎.  沈陽(yáng)建筑大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(05)
[6]陰離子交換樹(shù)脂法去除飲用水中硝酸鹽的改進(jìn)研究[J]. 劉玉林,何杰,謝同鳳.  凈水技術(shù). 2002(01)

博士論文
[1]氫自養(yǎng)反應(yīng)器去除飲用水中高濃度硝酸鹽的研究[D]. 陸彩霞.天津大學(xué) 2010



本文編號(hào):3105543

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