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天然氣硫回收催化劑優(yōu)選及電化學(xué)再生

發(fā)布時(shí)間:2020-11-15 15:59
   H_2S作為一種無色有劇毒的酸性氣體,是FLNG系統(tǒng)天然氣預(yù)處理中必須去除的氣體;贔LNG設(shè)備的空間限制和特殊作業(yè)環(huán)境的特點(diǎn),有必要研究占地空間小、硫回收效率高、安全性好、運(yùn)行穩(wěn)定的天然氣硫回收工藝裝置。為了提高FLNG硫回收工藝性能,本文主要進(jìn)行了絡(luò)合鐵催化劑成分優(yōu)化及優(yōu)選評價(jià)、電化學(xué)快速再生技術(shù)、電極過程反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)制及工藝條件優(yōu)化等研究。由于浮式天然氣硫回收體系中鐵含量很高,傳統(tǒng)的測試方法在高倍稀釋的過程中會(huì)產(chǎn)生很大的誤差。本文創(chuàng)新性地提出采用電化學(xué)方法來測定Fe~(2+)濃度,并對分光光度法測定總鐵濃度的方法進(jìn)行了改進(jìn),繪制出了ln(Fe~(3+)/Fe~(2+))關(guān)于吸光度(Abs)的標(biāo)準(zhǔn)曲線以及c[Fe(II)EDTA]~(2-)關(guān)于吸光度(Abs)的標(biāo)準(zhǔn)曲線。本文針對FLNG裝置絡(luò)合鐵脫硫工藝進(jìn)行了相應(yīng)的催化劑開發(fā)。當(dāng)EDTA:A:E=1:3:1.2時(shí),絡(luò)合鐵催化劑的c(Fe~(2+))=0.453 mol/L,c(Fe~(3+))=0.476 mol/L。自開發(fā)催化劑與市場化催化劑的硫容量大小關(guān)系為:A型催化劑自開發(fā)催化劑B型催化劑,優(yōu)選A型催化劑進(jìn)行后續(xù)的電化學(xué)研究。本文通過采用循環(huán)伏安測試和交流阻抗譜測試對Pt電極、石墨、A合金、B合金、C涂層鈦板、D涂層鈦板、E涂層鈦板這七種電極材料的電極過程進(jìn)行了研究。對于絡(luò)合鐵催化劑的電化學(xué)再生工藝,優(yōu)取石墨作為陽極材料,優(yōu)選A合金作為陰極材料。通過分析電化學(xué)再生工藝的電極過程,闡明了擴(kuò)散和電化學(xué)過程混合控制下的電極反應(yīng)機(jī)制。本文采用小型實(shí)驗(yàn)裝置對電解再生絡(luò)合鐵催化劑工藝的主要參數(shù)進(jìn)行了研究。電極材料選用石墨,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:電解再生絡(luò)合鐵催化劑工藝的最佳參數(shù)為:電解電壓1150mV,電解溫度40℃。
【學(xué)位單位】:中國石油大學(xué)(華東)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位年份】:2017
【中圖分類】:TE64
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景及意義
    1.2 硫回收技術(shù)分類
    1.3 絡(luò)合鐵法脫硫工藝研究現(xiàn)狀
        1.3.1 國外絡(luò)合鐵脫硫工藝研究現(xiàn)狀
        1.3.2 國內(nèi)絡(luò)合鐵脫硫工藝研究現(xiàn)狀
    1.4 絡(luò)合鐵再生工藝研究現(xiàn)狀
        1.4.1 空氣直接氧化再生工藝
        1.4.2 電化學(xué)再生工藝
    1.5 鐵離子濃度測定方法
        1.5.1 重鉻酸鉀滴定法
        1.5.2 分光光度法
    1.6 本論文的主要研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 鐵離子濃度測定方法
        2.1.1 分光光度法原理
        2.1.2 鐵離子濃度標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制
    2.2 氧化還原電位法測定鐵離子濃度
    2.3 循環(huán)伏安測試
    2.4 交流阻抗譜測試
    2.5 本章小結(jié)
第三章 脫硫催化劑的開發(fā)與優(yōu)選
    3.1 絡(luò)合劑選定的要求
    3.2 絡(luò)合劑復(fù)配的研究
        3.2.1 絡(luò)合劑復(fù)配實(shí)驗(yàn)
        3.2.2 絡(luò)合劑復(fù)配比例的優(yōu)化
        3.2.3 脫硫催化劑的優(yōu)選
    3.3 本章小結(jié)
第四章 電化學(xué)再生電極材料電極過程研究
2-/[Fe(Ⅲ)EDTA]-電對可逆性研究'>    4.1 [Fe(Ⅱ)EDTA]2-/[Fe(Ⅲ)EDTA]-電對可逆性研究
    4.2 電極材料的選擇
        4.2.1 循環(huán)伏安測試
        4.2.2 交流阻抗譜測試
    4.3 電極材料的遴選
    4.4 再生反應(yīng)電極過程的研究
        4.4.1 陽極反應(yīng)過程機(jī)制
        4.4.2 陰極反應(yīng)過程機(jī)制
    4.5 本章小結(jié)
第五章 電化學(xué)再生工藝優(yōu)化
    5.1 電解電壓對電解再生效率的影響
        5.1.1 電解電壓對電解再生效率的影響
        5.1.2 電解電壓的優(yōu)化
    5.2 溫度對電解再生效率的影響
    5.3 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果
致謝

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