發(fā)布時(shí)間：2020-11-02 10:58

　　 無機(jī)固體發(fā)光材料(俗稱熒光粉)是固態(tài)照明器件的重要組成部分。本征點(diǎn)缺陷調(diào)控的自激活熒光粉是一類重要的無機(jī)發(fā)光材料。本征缺陷相關(guān)的發(fā)光用于改性熒光粉最近引起了越來越多的研究興趣。然而,缺陷形成和晶體結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系尚未詳細(xì)研究過。因此,深入了解本征點(diǎn)缺陷的形成過程與缺陷晶胞的電子結(jié)構(gòu),對發(fā)展新型自激活熒光粉具有重要意義。此外,將稀土離子或過渡金屬離子摻入無光學(xué)活性的基質(zhì)中實(shí)現(xiàn)發(fā)光的策略是得到各種發(fā)光顏色的無機(jī)熒光粉最常見的途徑。那么,如果將稀土離子摻入自激活發(fā)光的基質(zhì)中,改變摻雜濃度,就很可能會得到一系列光譜可調(diào)的熒光粉。這為我們探索新型熒光粉提供了新思路。1.(Ca,Sr,Ba)_5(PO_4)_3Br的自激活發(fā)光與缺陷發(fā)光機(jī)理在沒有雜質(zhì)激活劑,還原氣氛條件下,采用高溫固相法合成的磷灰石型化合物M_5(PO_4)_3Br(M=Ca,Sr或Ba)可以根據(jù)M的含量變化發(fā)出從藍(lán)紫色到橙色的連續(xù)可調(diào)的顏色。為了更好的理解原因,詳細(xì)分析了Ba_(5-m)Sr_m(PO_4)_3Br(BSPOB;m=0-5)固溶體。結(jié)合實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論計(jì)算,研究了自激活發(fā)光對氣氛條件和固溶體組成的依賴性。通過X射線衍射圖以及Rietveld精修來驗(yàn)證這些固溶體的晶體結(jié)構(gòu)。根據(jù)缺陷形成能和電子順磁共振信號,我們提出:這種自激活發(fā)光特有的超寬帶發(fā)射的主要原因是形成了氧空位(V_O)。固溶體晶體結(jié)構(gòu)變形增強(qiáng),使V_O濃度增加,從而導(dǎo)致固溶體中的發(fā)光強(qiáng)度高于端點(diǎn)化合物。此外,還研究了隨著Sr/Ba比率改變,BSPOB基質(zhì)的電子結(jié)構(gòu)的變化。研究發(fā)現(xiàn),在帶隙內(nèi)引入V_O缺陷能級導(dǎo)致形成了供體和受體,因此可以在整個(gè)光譜的可見部分中調(diào)制光致發(fā)光。結(jié)果表明,一系列連續(xù)磷灰石型固溶體中的本征缺陷能級導(dǎo)致在寬波長范圍內(nèi)可以精細(xì)調(diào)控發(fā)光。由此說明,可以通過控制條件定制缺陷化學(xué)和非計(jì)量比化學(xué)組成的缺陷體系,從而設(shè)計(jì)熒光粉的性質(zhì)。2.基于缺陷調(diào)控的(Ba,Sr)_5(PO_4)_3Br:Eu~(2+)多顯色熒光粉采用高溫固相法合成了摻雜不同濃度Eu~(2+)的堿土金屬溴磷酸鹽熒光粉。代表樣品的X射線衍射圖可以證明合成了純相。探究了BSPOB端點(diǎn)化合物以及中間固溶體摻雜不同濃度Eu~(2+)的發(fā)光情況。根據(jù)光致發(fā)光光譜、變溫光譜以及衰減曲線進(jìn)一步分析Eu~(2+)在磷灰石結(jié)構(gòu)中的格位占據(jù)情況。此外,基于BSPOB(m=3)基質(zhì)的自激活本征缺陷發(fā)光以及Eu~(2+)在其中的優(yōu)先格位占據(jù),在摻入一系列低濃度Eu~(2+)時(shí),隨著Eu~(2+)濃度的變化,可實(shí)現(xiàn)光譜從黃綠光到白光再到藍(lán)光的可調(diào)控發(fā)射。結(jié)合熒光衰減曲線,合理推斷出,發(fā)光分別來源于基質(zhì)的自激活發(fā)光以及Eu~(2+)的發(fā)光。
【學(xué)位單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ422
【部分圖文】：

（a）局域缺陷能級光吸收與發(fā)射位形坐標(biāo)圖，Dq表示基態(tài)，Dq+1+eCBM表示自捕獲

Zn2P2O7缺陷發(fā)光的能帶結(jié)構(gòu)示意圖

最佳激發(fā)波長激發(fā)下，M5(PO4)
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本文編號：2866957