發(fā)布時(shí)間：2020-08-29 09:15

　　 氣體分離能夠分離、純化混合氣,其分離方法多種多樣,氣體膜分離技術(shù)作為膜分離技術(shù)的一個(gè)重要分支,在許多領(lǐng)域已經(jīng)完成了從實(shí)驗(yàn)室到大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)的轉(zhuǎn)變,成為一種高效節(jié)能、綠色環(huán)保的新型分離技術(shù)。聚合物中空納米微球是一類具有空腔及特殊拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的微球型材料。因其密度低、比表面積大和光散射性好等優(yōu)點(diǎn),使得聚合物中空納米微球具備許多優(yōu)越的性能,成為常見的運(yùn)輸載體。為克服制約聚合物膜材料的trade-off效應(yīng),將聚合物制備成具有致密殼層的中空納米微球,并將其填充于聚合物基質(zhì)中制備聚合物/聚合物中空納米微球混合基質(zhì)膜,減少氣體在膜中的傳質(zhì)路徑,降低傳質(zhì)阻力,進(jìn)而提高氣體的滲透分離性能。首先以間苯二胺和均苯三甲酰氯為水相和油相反應(yīng)單體,通過界面聚合法在無表面活性劑微乳中制備聚酰胺中空納米微球,將其摻雜到硅橡膠(PDMS)基質(zhì)中制備PDMS/聚酰胺中空納米微球混合基質(zhì)膜,考察了膜內(nèi)空腔對(duì)氣體滲透分離性能的影響。結(jié)果表明,所制備的聚酰胺中空納米微球粒徑為50 nm左右,殼層厚度為10 nm;相比于PDMS純膜,隨著聚酰胺中空納米微球含量的增加,PDMS/聚酰胺中空納米微球混合基質(zhì)膜的氣體滲透分離性能降低,微球和基質(zhì)膜存在界面不相容問題。然后又以硅橡膠(Sylgard 184)為原材料,在無表面活性劑微乳液中制備了PDMS中空納米微球,將其摻到聚環(huán)氧乙烷(PEO)中制備PEO/PDMS中空納米微球混合基質(zhì)膜,考察了膜內(nèi)空腔結(jié)構(gòu)對(duì)氣體滲透分離性能的影響。結(jié)果表明,所制備的PDMS中空納米微球粒徑為70 nm左右,殼層厚度為10 nm;隨著PDMS中空納米微球含量的增加,PEO/PDMS中空納米微球混合基質(zhì)膜的氣體滲透性能顯著提升。當(dāng)PDMS中空納米微球含量為34 wt.%時(shí),PEO/PDMS中空納米微球混合基質(zhì)膜具有最高的O2滲透系數(shù)(10200 Barrer)和O2/N2分離系數(shù)(3.33),相比于PDMS純膜,O2滲透系數(shù)增大了12.35倍,CO2滲透系數(shù)增大了10.17倍,且分離系數(shù)也有所提升,并且已經(jīng)突破了2008年的Robeson上限。在此負(fù)載量下,CO2滲透系數(shù)(35300 Barrer),CO2/N2分離系數(shù)(11.53)也突破了上限。
【學(xué)位單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ051.893
【部分圖文】：

１．３．２．１氣體在多孔膜中的傳遞機(jī)理逡逑一般來說，氣體通過多孔膜時(shí)遵循微孔擴(kuò)散機(jī)理。多孔膜具有良好的靜態(tài)孔逡逑結(jié)構(gòu)，其傳遞機(jī)理與多孔膜的孔徑大小和透過氣體的物理化學(xué)性質(zhì)有關(guān)。主要有逡逑努森擴(kuò)散、表面擴(kuò)散、毛細(xì)管冷凝和分子篩分等。其傳遞機(jī)理如圖１－２所示。逡逑？0？0？0邐？：？0？0邐．0００．．0邐？邋？、0？逡逑＿＿＿＿＿逡逑0邋0邋0邋0邋0邋0邋0逡逑0邋？邋0邐0邋？邋0邐0邐0邐0逡逑（ａ）邐（ｂ）邐（ｃ）邐（ｄ）逡逑圖１－２氣體在多孔膜中的傳遞機(jī)理逡逑（ａ）努森擴(kuò)散；（ｂ）表面擴(kuò)散；（ｃ）毛細(xì)管冷凝：（ｄ）分子篩分逡逑

邐▲贏＾逡逑邐ｊ逡逑圖１－１氣體分離膜分離機(jī)理逡逑１．３．２．１氣體在多孔膜中的傳遞機(jī)理逡逑一般來說，氣體通過多孔膜時(shí)遵循微孔擴(kuò)散機(jī)理。多孔膜具有良好的靜態(tài)孔逡逑結(jié)構(gòu)，其傳遞機(jī)理與多孔膜的孔徑大小和透過氣體的物理化學(xué)性質(zhì)有關(guān)。主要有逡逑努森擴(kuò)散、表面擴(kuò)散、毛細(xì)管冷凝和分子篩分等。其傳遞機(jī)理如圖１－２所示。逡逑？0？0？0邐？：？0？0邐．0００．．0邐？邋？、0？逡逑＿＿＿＿＿逡逑0邋0邋0邋0邋0邋0邋0逡逑0邋？邋0邐0邋？邋0邐0邐0邐0逡逑（ａ）邐（ｂ）邐（ｃ）邐（ｄ）逡逑圖１－２氣體在多孔膜中的傳遞機(jī)理逡逑（ａ）努森擴(kuò)散；（ｂ）表面擴(kuò)散；（ｃ）毛細(xì)管冷凝：（ｄ）分子篩分逡逑努森擴(kuò)散適用于待分離氣體分子的平均自由程是膜孔徑１０倍及以上的情況，逡逑此時(shí)不同氣體之間的分離系數(shù)為被分離氣體分子量之比的平方根。表面擴(kuò)散適用逡逑于被分離氣體能夠吸附于膜材料表面并可沿表面遷移的情況，此時(shí)以膜孔壁中吸逡逑附氣體的濃度梯度為擴(kuò)散的驅(qū)動(dòng)力。毛細(xì)管冷凝的發(fā)生需要同時(shí)滿足兩個(gè)條件，逡逑一是被分離氣體能在膜表面產(chǎn)生物理吸附，二是被分離氣體能夠在膜孔內(nèi)發(fā)生毛逡逑細(xì)管凝聚效應(yīng)，造成非凝聚性氣體無法通過。分子篩分是指不同分子大小的混合逡逑物與膜接觸后

首先在膜表面高壓側(cè)溶解，形成高濃度區(qū)域，然后在濃度梯度的作用下由高濃度逡逑側(cè)向低濃度側(cè)擴(kuò)散，當(dāng)氣體分子到達(dá)膜表面低壓側(cè)時(shí)被解吸出來，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)氣逡逑體的分離。其傳遞機(jī)理如圖１－３所示。逡逑非多孔層逡逑00＃？＞岕擴(kuò)eW逡逑？懂逡逑圖１－３氣體在非多孔膜中的傳遞機(jī)理逡逑１．３．３氣體分離膜材料的性能逡逑聚合物氣體分離膜材料的性能主要通過兩個(gè)參數(shù)來表征，即氣體滲透系數(shù)和逡逑分離系數(shù)［３８］。氣體在致密橡膠態(tài)膜中的溶解度系數(shù)可用亨利定律［３９］來描述，即膜逡逑壓差Ｐ與膜中的氣體濃度Ｃ之間存在線性關(guān)系：逡逑ｃ＝Ｓｐ邐公式（１－１）逡逑式中，ｃ是膜內(nèi)氣體的濃度（ｃｍ３（ＳＴＰ）／ｃｍ３），（ｃｍ３（ＳＴＰ）ｃｎｒｆ３ｃｍＨｇ）是氣體的逡逑溶解度系數(shù)。逡逑當(dāng)氣體達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)，氣體組分ｎ通過膜內(nèi)ｘ處（ｘ垂直于膜內(nèi)的某一平面處）逡逑的通量Ｊｎ邋（ｋｇ／ｃｍ２ｓ）可以用Ｆｉｃｋ［４Ｑ］第一定律來表不：逡逑＝邐Ｃ＂Ｊ）邐公式（１－２）逡逑式中，Ｄｎ為組分ｎ的擴(kuò)散系數(shù)（ｃｍＹ１）；邋ＣＶｏ為組分ｎ在膜表面高壓側(cè)溶解的氣逡逑體濃度（ｃｍ３（ＳＴＰ）／ｃｍ３）；邋Ｃｎ，ｉ為組分ｎ在低壓側(cè)氣相與膜界面處膜中溶解的氣體逡逑濃度（ｃｍ３（ＳＴＰ）／ｃｍ３）；邋Ｚ為膜的實(shí)際厚度（ｃｍ）。逡逑將公式（１－丨）帶入公式（１－２）中，可以得到：逡逑Ｉ邐８逡逑！逡逑

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